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N-雜環(huán)卡賓鈀配合物催化合成含芳胺類及聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)中藥活性物質(zhì)的研究

發(fā)布時間:2023-03-27 02:45
  芳胺類結(jié)構(gòu)及聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)是大部分中藥活性物質(zhì)中的重要特征結(jié)構(gòu),也廣泛存在于天然活性產(chǎn)物及其衍生物質(zhì)中。過渡金屬鈀催化的Buchwald-Harting偶聯(lián)反應(yīng)及Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)是合成芳胺類化合物及聯(lián)苯類化合物的重要方法,被廣泛應(yīng)用在中藥活性物質(zhì)及天然產(chǎn)物的的全合成、半合成以及結(jié)構(gòu)修飾等研究中。近年來,N-雜環(huán)卡賓鈀配合物作為一類新型高效的催化劑,具有制備簡單、種類多樣化、在水和空氣中穩(wěn)定、無毒、對環(huán)境友好、可以通過改變氮原子上的取代基從而對卡賓的空間和電子效應(yīng)進(jìn)行調(diào)控等優(yōu)點,在Buchwald-Harting偶聯(lián)反應(yīng)及Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)中得到廣泛的應(yīng)用,并取得了非常好的效果。一、研究目的通過N-雜環(huán)卡賓鈀配合物催化的Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應(yīng)及Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng),合成一系列含芳胺類結(jié)構(gòu)和聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)的化合物。為含有芳胺類結(jié)構(gòu)及聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)的中藥活性物質(zhì)、天然活性產(chǎn)物及其衍生物的合成、半合成以及結(jié)構(gòu)修飾等研究提供新方法、新思路。二、研究方法在調(diào)研大量文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上,設(shè)計并合成了一系列具有不同電子效應(yīng)和空間位阻的N-雜環(huán)卡賓鈀配...

【文章頁數(shù)】:94 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 背景
    1.2 中藥活性成分的合成、結(jié)構(gòu)修飾研究現(xiàn)狀概述
    1.3 中藥活性成分中的芳胺類結(jié)構(gòu)及聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)
    1.4 Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應(yīng)在芳胺類結(jié)構(gòu)合成中的應(yīng)用現(xiàn)狀
        1.4.1 Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應(yīng)在芳胺類結(jié)構(gòu)合成中的應(yīng)用
        1.4.2 Buchwald-Hartwing偶聯(lián)反應(yīng)研究現(xiàn)狀
    1.5 Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)在聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)合成中的應(yīng)用現(xiàn)狀
        1.5.1 Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)在聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)合成中的應(yīng)用
        1.5.2 Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)研究現(xiàn)狀
    1.6 本課題的提出、研究內(nèi)容及意義
第二章 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物的合成、表征及其催化Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應(yīng)研究
    2.1 試劑與實驗儀器
        2.1.1 試劑
        2.1.2 實驗儀器
    2.2 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物的合成與表征
        2.2.1 α-酮亞胺化合物的制備與表征
        2.2.2 α-二亞胺化合物的制備和表征
        2.2.3 咪唑鹽(卡賓鹽)的制備及表征
        2.2.4 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物的合成與表征
    2.3 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物催化氯代芳烴與胺的Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應(yīng)
        2.3.1 Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應(yīng)的一般步驟
        2.3.2 Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應(yīng)條件篩選
        2.3.3 動力學(xué)曲線實驗與DFT理論計算
        2.3.4 Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應(yīng)的底物擴(kuò)展
        2.3.5 芳胺類底物核磁數(shù)據(jù)
    2.4 本章小結(jié)
第三章 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物的合成、表征及其催化Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)研究
    3.1 試劑與實驗儀器
        3.1.1 試劑
        3.1.2 實驗儀器
    3.2 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物的合成與表征
        3.2.1 α-二亞胺化合物的制備與表征
        3.2.2 咪唑鹽(卡賓鹽)的制備及表征
        3.2.3 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物的合成與表征
    3.3 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物催化氯代芳烴與芳硼酸的Suzuki-Miyarua偶聯(lián)反應(yīng)研究
        3.3.1 Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)的一般步驟
        3.3.2 Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)的條件篩選
        3.3.3 動力學(xué)曲線實驗
        3.3.4 Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)的普適性考察
        3.3.5 聯(lián)苯類底物核磁數(shù)據(jù)
    3.4 本章小結(jié)
第四章 結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
部分核磁譜圖與數(shù)據(jù)
碩士期間發(fā)表的論文
致謝



本文編號:3772224

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