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大位阻卡賓及α-二亞胺鈀配合物催化構(gòu)建含氮雜環(huán)芳基化衍生物的研究

發(fā)布時(shí)間:2021-08-10 05:22
  含氮雜環(huán)的芳基化衍生物常見(jiàn)于天然產(chǎn)物及合成藥物結(jié)構(gòu)中。構(gòu)建芳基化含氮雜環(huán)是當(dāng)前有機(jī)合成領(lǐng)域中的熱門(mén)。而運(yùn)用鈀催化C-H鍵直接芳基化反應(yīng)及Suzuki-Miyaura反應(yīng)是高效構(gòu)建芳基化含氮雜環(huán)的重要手段。其中大多數(shù)鈀催化劑是以有機(jī)膦作配體,該類(lèi)配體因其優(yōu)秀的催化活性受到人們的青睞。但由于有機(jī)膦配體對(duì)空氣敏感易失活,對(duì)環(huán)境有一定的污染,在工業(yè)生產(chǎn)上的運(yùn)用受到了較大的限制?ㄙe及α-二亞胺鈀配合物是活性較高、制備工藝簡(jiǎn)單的一類(lèi)非膦鈀催化劑。因此,探索卡賓及α-二亞胺配體的結(jié)構(gòu)與催化性能的規(guī)律,篩選能有效催化C-H鍵直接芳基化反應(yīng)及Suzuki-Miyaura反應(yīng)的鈀配合物,推動(dòng)C-H鍵直接芳基化反應(yīng)及Suzuki-Miyaura反應(yīng)的研究將具有重要的理論意義,對(duì)含氮雜環(huán)芳基化合物的綠色化學(xué)合成和低成本生產(chǎn)具有很好的應(yīng)用前景。本文合成了大位阻的卡賓及α-二亞胺等兩類(lèi)鈀配合物,并分別篩選其催化條件,測(cè)試催化活性,合成了102個(gè)含氮雜環(huán)芳基化衍生物。1.合成了4個(gè)在N-芳基的4-位具有二苯甲基取代、在2,6-位具有不同烷基取代的苊醌骨架的卡賓鈀配合物C1-C4,并篩選C4為催化劑經(jīng)直接芳基化合成... 

【文章來(lái)源】:廣東藥科大學(xué)廣東省

【文章頁(yè)數(shù)】:113 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

大位阻卡賓及α-二亞胺鈀配合物催化構(gòu)建含氮雜環(huán)芳基化衍生物的研究


C4的單晶結(jié)構(gòu)圖

脫質(zhì)子,金屬化,機(jī)理,芳基化


圖 2-3 以 4-甲基噻唑?yàn)槔膮f(xié)同金屬化脫質(zhì)子機(jī)理2-3 The Concerted Metalation/Deprotonation mechanism with 4-methylthiazexample 鍵直接芳基化反應(yīng)的條件篩選定最優(yōu)催化劑為 C4 后,我們繼續(xù)以 4-甲基噻唑與對(duì)溴氯苯的應(yīng)為模型反應(yīng),對(duì)反應(yīng)條件進(jìn)行篩選,其中包括了對(duì)溶劑,堿

【參考文獻(xiàn)】:
碩士論文
[1]大位阻非膦鈀配合物催化合成含噻吩類(lèi)及芳胺類(lèi)中藥活性成分的研究[D]. 李艷芳.廣東藥科大學(xué) 2017
[2]氮雜環(huán)卡賓鈀配合物對(duì)咪唑及香豆素類(lèi)中藥活性成分的結(jié)構(gòu)修飾研究[D]. 姚云.廣東藥科大學(xué) 2016



本文編號(hào):3333547

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