本文選題：暗場散射成像 + 金銀納米顆粒　； 參考：《西南大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：暗場散射成像技術(shù)是一種對比度極高的非掃描光學(xué)成像技術(shù),且已經(jīng)被廣泛地應(yīng)用于生化分析、反應(yīng)監(jiān)測、生命過程示蹤和單細(xì)胞成像等領(lǐng)域。單個貴金屬納米顆粒,尤其是金銀納米顆粒(AuNPs和AgNPs),由于其獨特的局域表面等離子體共振(LSPR)所賦予它們的優(yōu)良的光學(xué)性質(zhì),如強(qiáng)的紫外-可見吸收和等離子體共振散射帶,通常被用作光散射探針。目前,實時監(jiān)測化學(xué)反應(yīng)已經(jīng)成為暗場散射成像技術(shù)最為常見的應(yīng)用,而嘗試去監(jiān)測不同類型的、用其它方法難以監(jiān)測的反應(yīng)無疑有著重要的意義。而且,現(xiàn)有的這方面研究很少涉及到與藥物相關(guān)的反應(yīng),因此開展相關(guān)的研究工作將有助于拓寬暗場散射成像技術(shù)在藥物分析領(lǐng)域中的應(yīng)用范圍。借助于暗場顯微鏡(DFM),等離子體共振能量轉(zhuǎn)移(PRET)也被更好地應(yīng)用于分子和離子檢測,然而其機(jī)理尚未被研究清楚,包括其對距離的要求以及供受體之間可能存在的電子轉(zhuǎn)移等等。此外,還未有研究基于PRET的offon模式實現(xiàn)對兩種物質(zhì)的檢測,所以其應(yīng)用存在一定的局限性。因此,本文在通過暗場散射成像技術(shù)監(jiān)測與藥物相關(guān)的化學(xué)反應(yīng)以及利用PRET建立藥物識別方法這兩方面展開工作,具體內(nèi)容如下:1.通過暗場散射成像技術(shù)實時監(jiān)測農(nóng)藥敵百畝的動態(tài)降解過程�？紤]到過度使用農(nóng)藥已經(jīng)對環(huán)境造成了巨大的傷害,并且對食品安全構(gòu)成了嚴(yán)重的威脅,而實時監(jiān)測農(nóng)藥的降解動態(tài)過程中可以幫助理解并定義其降解機(jī)制,從而減少其危害。在此,以農(nóng)藥敵百畝(二甲基二硫代氨基甲酸鈉,NaDDC)為例子,通過在暗場顯微鏡下成像反應(yīng)中的單個AgNPs,我們實時監(jiān)控了其在中性和堿性條件下的動態(tài)降解過程;其中,AgNPs的LSPR瑞利散射信號是在單個納米顆粒水平上進(jìn)行測定的。作為結(jié)果,我們推測出了敵百畝在中性和堿性條件下降解的化學(xué)機(jī)理;同時,為了了解其在不同環(huán)境下的降解過程,我們調(diào)研了金屬離子,包括鋅(II)離子和銅(II)離子對其降解的抑制作用。研究表明,銅(II)離子能夠與敵百畝通過絡(luò)合作用形成化學(xué)計量比為1:2的非常穩(wěn)定的復(fù)合物,從而抑制其水解,大大降低了敵百畝的毒性。2.單個AgNPs上光致電子轉(zhuǎn)移過程的可視化。理解光致電子轉(zhuǎn)移(PET)的機(jī)理對于提高太陽能材料和光敏系統(tǒng)的光電轉(zhuǎn)化效率有著重要的意義。通過利用一個LSPR光譜儀耦合的暗場顯微鏡在單個AgNPs上實時監(jiān)測一種常見的表面增強(qiáng)拉曼光譜(SERS)報告分子對氨基苯硫酚(p-ATP)在光照下轉(zhuǎn)變?yōu)?,4’-二巰基偶氮苯(DMAB)的化學(xué)反應(yīng),我們可視化地展現(xiàn)了蘊(yùn)含在其中的光致電子轉(zhuǎn)移過程。因p-ATP的電子轉(zhuǎn)移延遲效應(yīng)所造成的LSPR散射光譜的雙向移動(先紅移,后藍(lán)移)揭示了反應(yīng)中p-ATP的電子通過AgNPs轉(zhuǎn)移到O2的路徑,也使得我們能夠數(shù)字化不同時間段內(nèi)AgNP表面所對應(yīng)的電子得失。這個可視化的PET過程提供了一種研究PET本質(zhì)的簡單而高效的方法,且有可能為涉及到PET的藥物合成反應(yīng)提供一定的理論指導(dǎo)。3.基于聚乙烯亞胺(PEI)修飾的金納米棒(AuNRs)和銅離子之間的PRET的off-on模式實現(xiàn)對N-乙酰半胱氨酸的識別。PEI和銅離子的絡(luò)合物在634 nm處有較強(qiáng)的吸收,而有些AuNRs的特征散射峰在630 nm附近,兩者符合發(fā)生PRET的要求。因此,通過靜電吸附的方式把PEI修飾到AuNRs上,利用銅離子和PEI-AuNRs之間的PRET所引起的PEI-AuNRs散射光猝滅實現(xiàn)對銅離子的識別;而常見藥物N-乙酰半胱氨酸能夠?qū)€~離子還原成一價銅從而破壞其與PEI之間的絡(luò)合作用,從而使銅離子脫離PEI-Au NRs表面并使其散射光得到恢復(fù),以此建立N-乙酰半胱氨酸的識別方法�？傊�,本文以銀納米顆粒為探針,利用暗場散射成像技術(shù)可視化地監(jiān)測、分析了一些用普通方法難以分析的化學(xué)反應(yīng)(農(nóng)藥降解、光致電子轉(zhuǎn)移)并推測出其反應(yīng)機(jī)理,也通過PEI-AuNRs與銅離子之間的PRET的off-on模式對N-乙酰半胱氨酸進(jìn)行了識別,從而拓寬了暗場散射成像技術(shù)在反應(yīng)監(jiān)測及藥物分析中的應(yīng)用范圍。
[Abstract]:Dark field light scattering imaging technique is a non scanning optical imaging technology, a high contrast, and has been widely used in biochemical analysis, reaction monitoring, process tracing and single cell imaging. Single noble metal nanoparticles, especially gold and silver nanoparticles (AuNPs and AgNPs), because of its unique localized surface plasmon total Vibration (LSPR) with their excellent optical properties, such as strong UV Vis absorption and plasma resonance scattering, is often used as a light scattering probe. At present, the real-time monitoring of chemical reactions has become the most common application for dark field light scattering imaging technique, and try to monitor different types of difficult to monitor with other methods of reaction Is undoubtedly of great significance. Moreover, the existing research rarely involves associated with the drug reaction, it will help to broaden the scope of application in the dark field light scattering imaging technique in the field of drug analysis to carry out the related research work. With the help of dark field microscope (DFM), plasma resonance energy transfer (PRET) is better For the detection of molecules and ions, but the mechanism was not clear, including the distance and electron transfer may exist between donor and acceptor and so on. In addition, there is no research on the PRET based offon model to realize the detection of two kinds of material, so its application has some limitations. Therefore, through the dark scattering The chemical reaction monitoring and drug related imaging technique and the use of PRET to establish drug identification methods of the two aspects of the work, the specific contents are as follows: 1. the dynamic degradation process by dark field light scattering imaging technology for real-time monitoring of pesticide dibam. Considering the excessive use of pesticides has caused great harm to the environment, and on the food security All pose a serious threat, and the degradation dynamics of pesticides in the process of real-time monitoring can help to understand and define its degradation mechanism, so as to reduce the harm. Here, with pesticide dibam (two methyl two sodium dithiocarbamate, NaDDC) as an example, through a single AgNPs in the reaction under dark field microscope imaging, real time monitoring the The dynamic degradation process under neutral and alkaline conditions; the LSPR Rayleigh scattering signal of the AgNPs is determined at the level of individual nanoparticles. As a result, we deduced that the chemical degradation mechanism of dibam in neutral and alkaline conditions; at the same time, in order to understand the degradation process in different environments, we research the metal Ion, including zinc (II) ion and copper (II) ions on the inhibition of degradation. The results show that the copper (II) and dibam formed by complexation stoichiometry for very stable complexes of 1:2 ions can inhibit the hydrolysis, greatly reducing the toxicity of.2. single dibam visualization AgNPs photo induced electron transfer process. Solution of photoinduced electron transfer (PET) mechanism for improving the photoelectric conversion efficiency of the solar system and the photosensitive material has important significance. Through the dark field microscope using a LSPR spectrometer coupled in a single AgNPs real-time monitoring of a common surface enhanced Raman spectroscopy (SERS) data report 4-aminobenzene molecular (p-ATP) in light Change to 4,4 '- two mercapto azobenzene (DMAB) chemical reactions, we visualize which induced electron transfer process in which light. Because of the two-way mobile LSPR scattering spectra of p-ATP electron transfer delay effect caused by the (after the first red shift, blue shift) reveals the electronic reaction p-ATP transfer to O2 the path through the AgNPs, but also makes the We can gain the digital electronic different period AgNP surface corresponding to the PET. This process visualization provides a simple and efficient method to study the nature of PET, and may be involved in drug synthesis reaction of PET to provide some theoretical guidance for.3. based on polyethyleneimine (PEI) modified gold nanorods (AuNRs) and copper Ion between the PRET off-on mode of N- acetylcysteine identification.PEI and copper ion complexes have strong absorption at 634 nm, and the characteristics of some AuNRs scattering peaks near 630 nm, the two meet PRET requirements. Therefore, through electrostatic adsorption the PEI modification to the AuNRs, the use of copper ion and PEI-AuNRs PEI-AuNRs scattering quenching between PRET caused by the identification of copper ions; and common drugs of N- acetylcysteine can be reduced to copper and copper ions break the complexation between it and PEI, so that the copper ion from the PEI-Au NRs surface and the scattering light was restored, in order to establish N- acetylcysteine general Don't approach. In short, taking silver nanoparticles as probe, using dark field light scattering imaging technique and visual monitoring, analyzes some difficult to analyze by ordinary methods of chemical reactions (pesticide degradation, photoinduced electron transfer) and deduce the reaction mechanism, but also through between PEI-AuNRs and copper ion PRET off-on mode of N- acetyl cysteine The application of dark field scattering imaging technology in reaction monitoring and drug analysis is widened.
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：R917

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本文編號：2047173