現(xiàn)今社會,大量石化塑料被廣泛使用,塑料固體廢物日益增長,然而如聚乙烯和聚苯乙烯等塑料卻是高度穩(wěn)定的聚合物,具有高分子量和強疏水性,碳鏈也具有很強的抵抗氧化-還原酶裂解的性質,阻礙降解的特點十分明顯,由此產(chǎn)生了嚴重的生態(tài)問題。如何更加環(huán)保高效地實現(xiàn)對塑料的降解是擺在人類面前的一個重大難題,而實現(xiàn)聚合物中高度穩(wěn)定的連續(xù)的C-C骨架結構的斷裂或氧化是塑料降解中的關鍵之處。因此,本論文研究首先分析了 P450 OleTJE酶催化脂肪酸脫羧過程中產(chǎn)生的自由基結構或離子結構的性質,發(fā)現(xiàn)堿性環(huán)境和含碳正離子的結構更有利于碳鏈的斷裂。然后計算尋找了氧自由基氧化聚乙烯的路徑,發(fā)現(xiàn)羥基自由基和超氧陰離子有利于聚乙烯的氧化。最后探究了碳正離子的存在對碳鏈穩(wěn)定性影響的規(guī)律,發(fā)現(xiàn)碳正離子的存在會顯著減弱碳鏈上一些C-C鍵的強度,并且碳鏈上碳正離子的數(shù)量越多,密度越大,C-C鍵的強度減弱的程度越大。但是,碳正離子密度越大,整個分子能量就會越大,越難以產(chǎn)生�；诒菊撐慕馕鯬450 OleTJE酶催化脂肪酸脫羧的過程,其中有C-C鍵的斷裂,結合其他課題組研究,表明塑料可以在光照和氧氣等的參與下和羥基自由基作為中間產(chǎn)物...

【文章頁數(shù)】：62 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
學位論文數(shù)據(jù)集
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 廢棄塑料降解研究的背景和意義
    1.2 塑料降解研究的現(xiàn)狀
    1.3 P450酶脫羧
        1.3.1 P450酶概述
        1.3.2 P450酶參與的催化反應與P450 OleT_JE的特點
    1.4 氧自由基與碳正離子概述
    1.5 量子化學計算概述
    1.6 選題依據(jù)及研究思路
第二章 P450酶催化脂肪酸脫羧過程中C-C鍵斷裂的研究
    2.1 引言
    2.2 計算方法
    2.3 三種確定鍵強的方法
    2.4 模型結構設計和電荷分布分析
    2.5 結果與討論
        2.5.1 堿性條件下離子結構
        2.5.2 堿性條件下自由基結構
        2.5.3 酸性條件下離子結構
        2.5.4 酸性條件下自由基結構
        2.5.5 綜合分析
    2.6 本章小結
第三章 聚乙烯C-C鍵被氧化和斷裂的研究
    3.1 引言
    3.2 計算方法
    3.3 羥基自由基氧化聚乙烯計算結果與分析
        3.3.1 烷烴與羥基自由基反應
        3.3.2 烷烴自由基與氧氣的反應
        3.3.3 脂過氧自由基(ROO·)與烷烴和烷烴自由基的反應
        3.3.4 氧有機自由基(RO·)與烷烴的反應
        3.3.5 烷烴自由基與超氧陰離子的反應
    3.4 碳正離子對聚乙烯碳鏈強度影響計算的結果與分析
    3.5 本章小結
第四章 結論與展望
    4.1 結論
    4.2 展望
參考文獻
致謝
碩士期間研究成果
導師及作者簡介
附件



本文編號：3765449