本文選題：氫鍵　切入點(diǎn)：主客體識別　出處：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：超分子化學(xué)是一門研究化學(xué)物質(zhì)通過非共價(jià)鍵相互作用而組裝成高度有序的組裝體的科學(xué)。與傳統(tǒng)的共價(jià)鍵化學(xué)不同,超分子化學(xué)關(guān)注的是分子之間的弱相互作用力,主要包括氫鍵、金屬配位、主客體識別、π-π共軛作用和親疏水作用等。正是由于這些弱的非共價(jià)鍵相互作用具有動態(tài)可逆的特點(diǎn),這些超分子體系通常具有環(huán)境響應(yīng)性。探索新的超分子驅(qū)動力以及拓展新型的識別基元,對于超分子化學(xué)的發(fā)展是非常重要的。在這一方面,鉑炔基"鑷子型"分子因其具有獨(dú)特的平面幾何結(jié)構(gòu)及迷人的光物理學(xué)特性,且能將Pt-Pt金屬-金屬相互作用與供體-受體作用進(jìn)行高效加合,做為一種新型的超分子構(gòu)筑基元而備受關(guān)注。本論文在課題組之前關(guān)于鑷子/芘主客體識別的研究基礎(chǔ)上,通過引入分子間O-H---N氫鍵的作用,以增強(qiáng)鑷子主體分子和一系列客體的絡(luò)合作用,并基于此構(gòu)筑了含有π-共軛高分子的超分子交聯(lián)網(wǎng)絡(luò),進(jìn)一步發(fā)展了"鑷合導(dǎo)向自組裝"的策略。主要工作分為以下兩個部分:第一部分,我們將氫鍵作用引入到鑷合體系的超分子識別中。我們首先證明了分子間O-H---N的氫鍵的存在能顯著地提高三聯(lián)吡啶鉑炔基鑷子主體和一系列萘衍生物的結(jié)合強(qiáng)度。并在此基礎(chǔ)上,利用"caging"策略將萘衍生物上的氫鍵供體基團(tuán)保護(hù)起來,成功構(gòu)筑了多組分的光響應(yīng)超分子體系。因此,我們實(shí)現(xiàn)了通過氫鍵的參與來遠(yuǎn)程地調(diào)控鑷合體系的分子識別,同時(shí)這一過程還伴隨著有趣的光物理特性的變化,以便發(fā)展新型的化學(xué)和生物傳感器。在第二部分中,我們證明了 "氫鍵增強(qiáng)鑷合體系的主客體識別"可以作為一種很好的策略來構(gòu)筑新穎的主鏈型的π-共軛高分子交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。聚咔唑高分子能夠通過供體-受體和分子間氫鍵的協(xié)同作用部分進(jìn)入雙頭鑷子的空腔中,形成刺激響應(yīng)性的三維超分子交聯(lián)網(wǎng)絡(luò),并在高濃度條件下制備了凝膠材料。由于結(jié)合了共軛高分子的導(dǎo)電性和凝膠材料的可加工性,有望應(yīng)用于柔性電子器件等領(lǐng)域。
[Abstract]:Supramolecular chemistry is a science that studies how chemicals are assembled into highly ordered assemblies through noncovalent bond interactions. Unlike traditional covalent bonding chemistry, supramolecular chemistry focuses on the weak interaction between molecules. It mainly includes hydrogen bond, metal coordination, host and guest recognition, 蟺-蟺 conjugation and hydrophilic interaction. These supramolecular systems are generally environmentally responsive. Exploring new supramolecular driving forces and expanding new recognition primitives are important for the development of supramolecular chemistry. Because of its unique planar geometry and attractive photophysical properties, platinylene-based "tweezers" molecules can efficiently adduct Pt-Pt metal-metal interaction with donor-acceptor interaction. As a new type of supramolecular construction unit, this paper has attracted much attention. Based on the previous research on tweezers / pyrene host-guest recognition, we introduce the effect of intermolecular O-H---N hydrogen bond. A supramolecular crosslinking network containing 蟺 -conjugated polymer was constructed based on the enhancement of the complexation between the host molecule of tweezers and a series of guest molecules. The strategy of "tweezers oriented self-assembly" is further developed. The main work is divided into the following two parts: the first part, We introduce hydrogen bonding into supramolecular recognition of tweezers. Firstly, we prove that the existence of hydrogen bonds of intermolecular O-H---N can significantly improve the binding strength of tripyridine platinum alkynyl tweezers and a series of naphthalene derivatives. The hydrogen bond donor group on naphthalene derivatives was protected by "caging" strategy, and a multicomponent photo-responsive supramolecular system was successfully constructed. Therefore, the molecular recognition of tweezers can be remotely regulated by the participation of hydrogen bonds. This process is accompanied by interesting changes in photophysical properties for the development of new chemical and biological sensors. We have proved that "Host-guest recognition of hydrogen Bond Enhancement tweezers" can be used as a good strategy to construct novel host-chain 蟺 -conjugated polymer crosslinked networks. The synergistic effect of the hydrogen bond between molecules enters the cavity of the double-headed tweezers. Three-dimensional supramolecular crosslinking network was formed and gel materials were prepared at high concentration. Due to the combination of the conductivity of conjugated polymers and the processability of gel materials, it is expected to be used in flexible electronic devices and other fields.
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O641.3

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本文編號：1683118