【摘要】： 當前我國城市化和工業(yè)化以及海洋生物養(yǎng)殖加劇了重金屬的陸海遷移,導(dǎo)致其對沿海生態(tài)環(huán)境尤其是處于海陸交錯帶的紅樹林生態(tài)系統(tǒng)的污染。沿海河口區(qū)域的一些工業(yè)、生活污水,養(yǎng)殖污水,等通過排污管道向紅樹林濕地排放,使得紅樹林成為海岸的“污水處理場所”。城市化和工業(yè)化加劇了重金屬的陸海遷移,導(dǎo)致其對沿海生態(tài)環(huán)境尤其是處于海陸交錯帶的紅樹林生態(tài)系統(tǒng)的污染。 低分子量有機酸在土壤中大量存在,并在時空上影響著成土的過程,如土壤養(yǎng)分的供應(yīng),重金屬的轉(zhuǎn)移和固定,礦物的風化等起著重要的作用。在土壤溶液中,低分子量有機酸的羧基部分解離,導(dǎo)致其表現(xiàn)出弱酸性。低分子量有機酸作為配合體通過絡(luò)合作用提高了土壤溶液中溶解性陽離子如鐵,鋁的總量。溶解性低分子量有機酸和其絡(luò)合的金屬離子容易從土壤孔隙中運移,并通過強烈的鰲合作用,提高的金屬離子如(銅,鐵)的淋溶作用。低分子量有機酸通過羧基和羥基與金屬離子的調(diào)節(jié)作用而吸附在土壤礦物表面。低分子量有機酸強烈的協(xié)同作用通過解離和還原反應(yīng)使礦物質(zhì)與其表面的吸附作用提高了礦物質(zhì)的溶解和風化作用。國內(nèi)外對不同植物根系分泌的有機酸與土壤中重金屬的相互作用開展了大量的研究,眾多研究結(jié)論認為根系分泌的有機酸主要是通過影響重金屬離子在根-土界面上的吸附-解吸、配位-解離等反應(yīng)來影響金屬離子在根-土界面上的化學行為。目前國內(nèi)外植物根系與重金屬相互作用的研究多集中于陸地森林生態(tài)系統(tǒng)與農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng),對于陸海交錯帶紅樹林生態(tài)系統(tǒng)這一生態(tài)敏感區(qū)域的研究還鮮見報道。 本文以福建漳江口紅樹林為研究對象,通過野外定位觀測和室內(nèi)盆栽實驗,在研究紅樹植物根系分泌的低分子量有機酸,紅樹林沉積物中低分子量有機酸以及紅樹根際重金屬形態(tài)的基礎(chǔ)上,著重探討紅樹植物在脅迫條件下根系分泌低分子量有機酸響應(yīng)及機制,低分子量有機酸對重金屬污染治理的作用,植物-沉積物界面重金屬的形態(tài)轉(zhuǎn)化,這對進一步拓展我河口濕地重金屬污染研究,深入分析紅樹植物對河口區(qū)域重金屬污染的治理有所裨益,為河口區(qū)域重金屬遷移轉(zhuǎn)化的生物地球化學過程提供重要基礎(chǔ)資料,并對我國河口區(qū)域重金屬污染的治理,紅樹林生態(tài)系統(tǒng)的保護有一定的指導(dǎo)意義。本文主要得出以下結(jié)論: 1.用改進的高效液相色譜法,分析10種低分子量有機酸:草酸,酒石酸,甲酸,L-蘋果酸,乳酸,乙酸,順丁烯二酸,檸檬酸,丁酸,反丁烯二酸等低分子量有機酸,色譜條件為:Agilent 1100型高效液相色譜及其色譜工作站,AgilentZORBAX Extend-C_(18)(250 mm×4.6 mm I.D.,5μ)色譜柱。柱溫為25±2℃,進樣量為50μl,pH為2.5的93%的25 mM的KH_2PO_4和7%的甲醇作為流動相,DAD檢測波長為210 nm時,流速為1.0 ml·min~(-1),能有效的分離檢測。紅樹植物秋茄,白骨壤,桐花樹的根系分泌的低分子量有機酸主要以一元羧酸為主。植物種類的不同其分泌的低分子量有機酸種類與總量都有所不同。室內(nèi)栽培紅樹植物秋茄、白骨壤、和桐花樹幼苗根系分泌的低分子量有機酸主要為草酸,檸檬酸,乳酸,蘋果酸,乙酸、丁酸,酒石酸。秋茄植物根系分泌物中檸檬酸含量最高為9.004μmol g~(-1)root DW,而白骨壤根系分泌物中酒石酸含量(3.760μmol g~(-1)rootDVV)在三者之中最高,達到3.760μmol g~(-1)root DW,桐花樹根系分泌物中則有較多的乙酸。 2.紅樹林不同樹種組成影響了沉積物中的低分子量有機酸的組成與含量。而沉積物不同區(qū)域的低分子量有機酸分布也不相同。在秋茄,白骨壤與桐花樹林地中不同區(qū)域的低分子量有機酸的含量分布均表現(xiàn)為:根際＞林內(nèi)＞林外光灘。其中,秋茄根際、林內(nèi)和光灘低分子量有機酸總含量分別為269.45μM、201.47μM、157.93μM;白骨壤根際、林內(nèi)和光灘低分子量有機酸總含量分別為310.96μM、214.57μM、139.51μM;桐花樹根際、林內(nèi)和光灘低分子量有機酸總含量分別為251.44μM、161.20μM、103.33μM。在林地內(nèi)與林外土壤溶液的低分子量有機酸中甲酸、乙酸、乳酸等一元羧酸為主要成分,而三元羧酸如檸檬酸含量并不高。而在根際土壤溶液中,蘋果酸,檸檬酸,丁酸含量比林內(nèi)與林外光灘高。白骨壤林內(nèi)低分子量有機酸總含量為214.57μM,高于秋茄(201.47μM)和桐花樹(161.20μM)林內(nèi)的含量。林地表層沉積物中低分子量有機酸中一元酸的比例明顯高于二元和三元酸。在秋茄林地中,根際的一元羧酸總和約為二元和三元羧酸的2倍。林外光灘與林內(nèi)沉積物中都表現(xiàn)出相同的趨勢。土壤中低分子量有機酸的含量受土壤的物理化學性質(zhì)影響,如土壤粒徑機械組成,水分含量,電荷分布,有機質(zhì)含量,pH值等均對有機酸的含量造成影響。紅樹林沉積物的有機質(zhì)含量比較高(5-8%),林內(nèi)有機質(zhì)含量大于林外。林內(nèi)沉積物略成酸性,pH值在林內(nèi)介于6.51-6.76之間。沉積物的機械組成以粉粒為主,占了總體粒徑組成的70%以上。在紅樹林林內(nèi)林外表層沉積物中低分子量有機酸的含量沉積物中含水量,有機質(zhì),pH值以及可溶性鹽均呈顯著相關(guān),其與有機質(zhì)的相關(guān)性最大。 3.紅樹植物大量分泌有機酸作為主動適應(yīng)性反應(yīng)機制適應(yīng)磷脅迫,這對紅樹林在沉積物中獲取營養(yǎng)有重要的意義。在缺磷狀態(tài)下,紅樹植物秋茄,白骨壤桐花樹的根系分泌的低分子量有機酸的總量顯著提高。正常供磷時,秋茄根系分泌物中主要檢測出的低分子量有機酸為:甲酸,乙酸,丁酸,順丁烯二酸,乳酸,蘋果酸,L-酒石酸,草酸,檸檬酸。在P脅迫7天時,乙酸,丁酸,蘋果酸,草酸與檸檬酸的含量都顯著高于正常供磷水平。在缺磷狀態(tài)下,二元羧酸與三元羧酸的分泌量明顯增大,其中以檸檬酸的分泌量最大達到35.680μmolg~(-1)DW root。磷脅迫時總分泌的有機酸量為正常的8倍。磷脅迫下白骨壤根系分泌物中的低分子量有機酸主要為甲酸,乙酸,丁酸,蘋果酸,L-酒石酸,草酸,檸檬酸。丁酸,蘋果酸與檸檬酸的含量都顯著(P＜0.05)高于正常供磷水平。甲酸,乙酸分泌量與正常供磷水平相比,無顯著性差異。而蘋果酸為主要根系分泌的低分子量有機酸,含量為正常供磷水平的18.9倍。桐花樹根系在正常供磷下分泌的低分子量有機酸主要為:甲酸,丁酸,乳酸,蘋果酸,L-酒石酸,草酸,檸檬酸。磷脅迫下,丁酸,草酸,L-酒石酸,檸檬酸的含量顯著(P＜0.05)高于正常的供磷水平。L-酒石酸在磷脅迫下分泌量為正常的2.3倍。磷脅迫14天時,三種紅樹秋茄、白骨壤和桐花樹分泌的種類和總量都有所減少,總的有機酸分泌大約為缺磷7天時的70%,桐花樹中乳酸未能檢測到。 4.采用盆栽實驗,探討了低分子量有機酸對紅樹植物的毒性,對沉積物溶液中重金屬濃度的影響,及其對紅樹植物修復(fù)重金屬的作用。研究結(jié)果表明低分子量有機酸對紅樹植物的毒性小,在沉積物中施加有機酸能有效的提高重金屬的植物固定。與低分子量有機酸相比,乙二胺四乙酸(ethylenediamine tetraaceticacid,EDTA)對秋茄幼苗毒性大于低分子量有機酸。三種低分子量有機酸草酸,檸檬酸,五倍子酸在施加量濃度小于150 mmol kg~(-1)時對秋茄生長的生物量沒有顯著的影響(P＞0.5)。三種低分子量有機酸草酸,檸檬酸,五倍子酸施加量為150 mmol kg~(-1),EDTA施加量為50 mmol kg~(-1)時,秋茄的生物量分別減少5%,36%,38%和43%。施加草酸,檸檬酸,五倍子酸和EDTA顯著提高了植物體內(nèi)的重金屬含量。除草酸外,EDTA,檸檬酸,五倍子酸顯著(P＜0.05)提高了秋茄莖中Cu,Zn和Cd的含量。EDTA與檸檬酸對莖中的Pb含量影響顯著(P＜0.05),秋茄根系表現(xiàn)出對重金屬的富集性。EDTA與檸檬酸,五倍子酸,草酸相比,其促進了Cd由根向莖的轉(zhuǎn)移。施用低分子量有機酸與EDTA提高了土壤溶液中的重金屬濃度。并且隨著時間逐漸減少,在施用七天時土壤溶液中Cu的濃度在EDTA,檸檬酸,五倍子酸,草酸中的濃度分別為為62.36,33.48,15.73和16.64mg l~(-1)。 5.采用根箱法應(yīng)用于室內(nèi)紅樹植物根際研究,分離根際與全土區(qū)域,探討在紅樹植物根系作用下重金屬在根際微域的生態(tài)行為。實驗結(jié)果表明:鎘脅迫改變根系分泌的低分子量有機酸含量與種類。10 ppm Cd脅迫下秋茄根系分泌的低分子量有機酸含量達到最大為39.0457μmol g~(-1)DW roots。反丁烯二酸則只有在20 ppm Cd的處理中出現(xiàn),在根系分泌的低分子量有機酸中,甲酸,乳酸,檸檬酸,蘋果酸占主要部分,在對照處理中分別占總的低分子量有機酸的8.11%,18.52%,68.28%和2.31%。隨著Cd脅迫濃度的升高,在10 ppm Cd脅迫下根系分泌的低分子量有機酸中甲酸,乳酸,檸檬酸,蘋果酸比例分別為8.28%,6.57%,79.26和3.74%,而在Cd處理濃度為50 ppm時其比例分別為8.81%,2.55%,18.31%和59.65%。根系影響下,根際區(qū)域更為酸化,根際區(qū)域的土壤的pH值比非根際土壤的低0.2-0.5。對照的土壤溶液的pH值比Cd脅迫處理的高,距離根系不同距離的沉積物中其變化范圍為6.43-6.54。水溶性有機碳的含量隨著Cd處理濃度的增加而增大,其變化范圍為17.52到27.72 mM。根系分泌的低分子量有機酸改變了根際Cd的形態(tài)。碳酸鹽結(jié)合態(tài)Cd隨著Cd施加濃度的升高而降低(對照的13%下降到50 ppm處理中的7%),而交換態(tài)Cd在各個處理的中的變化趨勢與此相反,對照中占6%上升到50 ppm Cd處理占39%。pH對Cd形態(tài)的改變并不顯著,而紅樹植物秋茄根系分泌有機酸對根際重金屬有效性產(chǎn)生顯著影響(P＜0.05),根系分泌物可能通過絡(luò)合Cd,改變根際區(qū)域溶解性有機碳含量等改變了Cd生物有效性。 6.野外秋茄林地沉積物中重金屬含量分布規(guī)律為:根際沉積物＞非根際沉積物。野外紅樹林濕地中秋茄幼苗根系分泌的低分子量主要為:甲酸,丁酸,檸檬酸,蘋果酸和乳酸,不同沉積物結(jié)構(gòu)對秋茄根系分泌的低分子量有機酸有一定的影響,表現(xiàn)為在泥質(zhì)灘涂與砂質(zhì)灘涂中,秋茄幼苗根系分泌的檸檬酸,蘋果酸和乳酸含量均存在顯著性差異(P＜0.05)。沉積物中重金屬的賦存形態(tài)主要鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)重金屬為主,非根際沉積物中的鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)重金屬含量＞根際沉積物,根際沉積物的可交換態(tài)與碳酸鹽結(jié)合態(tài)重金屬含量＞非根際沉積物。低分子量有機酸對重金屬可溶解態(tài)的提取效率表現(xiàn)為:檸檬酸＞混合酸＞蘋果酸＞乳酸。秋茄根系分泌低分子量有機酸,特別是檸檬酸對促進了重金屬的溶解,秋茄通過根系分泌的低分子量有機酸改變重金屬的形態(tài),影響重金屬的生物有效性。
【圖文】：
成熟的秋茄胚軸。相鄰的左右兩部分進一步用尼龍網(wǎng)分隔為四個部分，根箱中間(S，)種植秋茄幼苗其厚度分別為 2mm、 10mm、 20mm和 58mm，分別表示根際區(qū)(52)、近根際區(qū)(53)、遠根際區(qū)(54)和非根際區(qū)(55)(圖2一1)。每個根際箱裝處理后沉積物約13kg。每個處理設(shè)置3個重復(fù)，共21個根際箱，置于
第二章結(jié)果與討論mmolkg一1時，與對照相比，施加草酸，檸檬酸，五倍子酸和EoTA處理中秋茄的生物量分別減少5，36，38和43%(圖3一IA，B)。EOTA處理中秋茄幼苗顯示的癥狀與生物量的減少都表明其毒性大于低分子量有機酸。這可能是由于EOTA自身存在的毒性以及EOTA形成的絡(luò)合物對植物的毒害所致[155]。高濃度的低分子量有機酸導(dǎo)致生物量的減少可能是由于低分子量有機酸對根系控制吸收營養(yǎng)的一些生理通道的破壞，減少了其對溶液與養(yǎng)分的吸收[15刀。Kaszu匕a等(1990)tl”8]的研究表明低分子量有機酸競爭質(zhì)膜上的一些金屬離子，損害了通常由Ca2+和Zn2+保持穩(wěn)定的質(zhì)膜。我們的實驗表明低分子量有機酸濃度小于50mmolkg一，對秋茄的生物量沒有影響，因此這個濃度可以用于植物提取實驗。而對于EOTA，濃度在 25mmolkg一1時，雖然對秋茄的生物量沒有顯著的影響，但其標準差比較大，，因此選擇EOTA作為提取劑時
【學位授予單位】：廈門大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2007
【分類號】：X171.5
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本文編號：
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