【摘要】：近年來,基于微生物胞外電子傳遞(Extracellular electron transfer,EET)的多種微生物電化學技術作為一類可再生能源轉化和環(huán)境污染物修復平臺備受國內外關注,但是它們現(xiàn)階段的性能尚不能滿足實際應用要求。電活性微生物與電極間較慢的EET過程是限制微生物電化學技術性能提升的關鍵因素,因此如何提高電極界面上微生物EET速率是一個至關重要的科學問題。核黃素(Riboflavin,RF)是典型電活性微生物希瓦氏菌屬產(chǎn)生的一種內源性電子介體,在希瓦氏菌甚至多種其他電活性菌的EET過程扮演十分重要的角色,利用它對微生物電極表面進行改性修飾有望提高電活性微生物與電極間電子交換速率,從而促進微生物電化學技術在能源再生、生物轉化和污染物處理領域的發(fā)展與應用。本論文發(fā)展了一種核黃素固定化修飾微生物電極的電化學聚合方法,并以腐敗希瓦氏菌(Shewanella putrefaciens CN32)作為模式菌株,系統(tǒng)研究了所制備的聚核黃素(Polyriboflavin,PRF)修飾電極界面增強希瓦氏菌雙向EET的作用及機制,探究了其應用于微生物燃料電池(Microbial fuel cell,MFC)陽極產(chǎn)電、微生物陰極生物轉化和重金屬還原方面的前景。主要研究內容與結果如下:1.以傳統(tǒng)碳布(Carbon cloth,CC)為基底電極,采用循環(huán)伏安法將核黃素電聚合于CC電極上進行表面修飾,通過傅里葉變換紅外光譜、拉曼光譜和電化學對修飾電極進行表征和確證,表明其是一種有效的電極表面改性修飾方法。將所制備的聚核黃素修飾碳布電極(PRF@CC)應用于MFC陽極,其功率輸出密度比裸CC電極提高了約4.3倍;應用于微生物陰極還原富馬酸時,其電流密度增加了約3.7倍,表明聚核黃素修飾的電極界面可顯著提高S.putrefaciens CN32雙向EET速率和生物電催化能力。通過對比S.putrefaciens CN32的野生株與外膜色素蛋白(MtrC/UndA)基因缺失株,發(fā)現(xiàn)聚核黃素界面不僅可以作為電子介體增強間接電子傳遞,還能通過與外膜色素蛋白互作提高直接電子傳遞能力。聚核黃素修飾的電極界面除了可以增強希瓦氏菌EET外,同樣可以在不同程度上增強其他多種電活性微生物EET速率,因而具有一定的普適性。2.鑒于常規(guī)CC電極的電化學活性較弱,在采用計時電流法制備了高電化學活性的石墨烯/碳布電極(G/CC)的基礎上,進一步證明聚核黃素界面增強希瓦氏菌雙向EET的作用。研究結果表明,盡管石墨烯修飾后明顯增強了S.putrefaciens CN32在G/CC電極上的雙向EET能力(陽極產(chǎn)電和陰極還原富馬酸),但是采用聚核黃素對G/CC電極進行表面改性修飾后,仍然進一步將S.putrefaciens CN32在電極上的EET速率顯著性地提高,表明聚核黃素修飾微生物界面是一種增強微生物EET能力和生物電催化效率的可靠途徑。3.以典型重金屬離子六價鉻(Cr(VI))為目標污染物,在考察了Cr(VI)對S.putrefaciens CN32生長的抑制作用后,初步研究了聚核黃素修飾電極界面對希瓦氏菌陰極還原Cr(VI)的影響。研究結果表明,Cr(VI)對S.putrefaciens CN32的生長存在較明顯的抑制作用且抑制強度與濃度相關;較負的電極電位有利于希瓦氏菌陰極還原Cr(VI)速率提高,聚核黃素修飾的G/CC電極的應用可增強希瓦氏菌對Cr(VI)的生物電化學還原能力�？傊�,本文系統(tǒng)研究了聚核黃素修飾的電極界面對希瓦氏菌雙向EET的增強作用及其機制,并初步考察了聚核黃素修飾電極促進希瓦氏菌生物電化學體系應用于可再生能源(MFC產(chǎn)電)、生物電化學轉化(富馬酸還原)和重金屬離子(Cr(VI))修復中的應用前景,有利于促進微生物電化學技術的發(fā)展及應用。
【圖文】：

近 18 年來被“Web of Science”收錄的關于微生物燃料電池的文章數(shù)量 1-1 The number variation of research articles indexed in “Web of Science”生物燃料電池構造與工作原理微生物燃料電池是由質子交換膜隔開的陽極室和陰極室組成[5電微生物處于厭氧的生長環(huán)境中，，通過胞內代謝將營養(yǎng)物質如酸鈉等氧化生成二氧化碳或其他低碳物質、質子的同時產(chǎn)生的胞內電子，一部分用于微生物自身生長和繁殖所需要的還原過特定的電子傳遞途徑傳遞（被稱為“胞外電子傳遞途徑”）至，陽極通過外接電路將所獲得的電子傳遞至陰極，從而形成電流中充當催化劑通過氧化有機底物將有機物的化學能轉化為電能產(chǎn)生的質子通過質子交換膜（通常是 Nafion 膜）從陽極室轉極室中，電子、質子和氧氣在催化劑的作用下結合生成了水。1-2 所示。見，微生物燃料電池與化學燃料電池的工作原理類似，微生物

圖 1-2 典型雙室微生物燃料電池結構示意圖Fig. 1-2 Schematic diagram of the structure of dual-chamber MFC活性微生物及其胞外電子傳遞機制 電活性微生物及其種類有胞外電子傳遞能力的微生物被稱為電活性微生物或電化學活性trochemically active microorganisms，EAMs）。EAMs 種類十分豐細菌、真核酵母和藍藻等[6]。研究最多、理解最深入的 EAMs 為異，包括地桿菌屬（Geobacter spp.）和希瓦氏菌屬（Shewanella sppobacter sulfurreducens 和 Shewanella oneidensis MR-1 通常作為包各種微生物電化學體系研究的模式菌株[7]。1999 年，Kim 等[8]從稻離鑒定出具有電化學活性的 Shewanella putrefaciens IR-1。Park的陽極微生物群落中分離出一株具有電化學活性的革蘭氏陽idium butyricum EG3。目前，已被分離和鑒定的電化學活性細菌超過們主要分布于變形菌門（Proteobacteria）、厚壁菌門（Firmicute
【學位授予單位】：江西師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：Q937

【相似文獻】

相關期刊論文 前10條

1 商寶娣;楊星;李正友;張效平;;希瓦氏菌的研究進展[J];福建農(nóng)業(yè);2015年07期

2 王慧敏;朱軍莉;陸海霞;儀淑敏;;茶多酚抑制腐敗希瓦氏菌機理研究[J];茶葉科學;2014年02期

3 鄧旗;孫力軍;王雅玲;蒲月華;李振華;勵建榮;;環(huán)境條件對腐敗希瓦氏菌生物被膜形成能力的影響[J];中國食品學報;2013年10期

4 顏世永;史宇坤;;假希瓦格■類生物生活方式探討[J];微體古生物學報;2012年01期

5 楊賢欽;呂董謀;馮堅新;;沙希瓦牛飼養(yǎng)觀察初報[J];廣西農(nóng)業(yè)科學;1987年01期

6 王維良;;美國希瓦激光裝置的新進展[J];國外核新聞;1980年10期

7 鶴鳴;“世界文化與自然遺產(chǎn)”系列連載之六十六 希瓦印象[J];世界博覽;2003年10期

8 肖玲;唐廷廷;李美良;韓國全;;冷藏對蝦中腐敗希瓦氏菌活菌EMA-qPCR檢測方法的建立[J];四川農(nóng)業(yè)大學學報;2019年02期

9 丁秀榮;于艷華;陳銘;汪洋;婁金麗;;肝病患者合并希瓦菌感染的臨床分析[J];北京醫(yī)學;2016年09期

10 賈春紅;李淑芳;張繼東;;3株方斑東風螺病原希瓦氏菌對35種常用抗菌藥物的敏感性試驗[J];江西水產(chǎn)科技;2013年01期

相關會議論文 前10條

1 呂青;高建國;郭修娟;呂婕;張曉靜;牟海津;;腐敗希瓦氏菌對氧化三甲胺的代謝特性研究[A];山東出入境檢驗檢疫局�？痆C];2012年

2 楊勝平;錢楙芳;程穎;章縝;趙勇;謝晶;;低溫對腐敗希瓦氏菌的生長及其細胞膜脂肪酸代謝的影響[A];中國食品科學技術學會第十五屆年會論文摘要集[C];2018年

3 王博;許玫英;孫國萍;;脫色希瓦氏菌(Shewanella decolorationis)S12在不同偶氮染料濃度下脫色時所表達的膜蛋白的二維凝膠電泳分析[A];第十次全國環(huán)境微生物學術研討會論文摘要集[C];2007年

4 應琪;李太武;蘇秀榕;李曄;;環(huán)介導恒溫擴增技術快速檢測腐敗希瓦氏菌[A];華東六省一市生物化學與分子生物學會2010年學術交流會論文集[C];2010年

5 范偉國;孫舒;孫科;向武;嚴森;;pH對Shewanella putrefaciens CN32異化還原NO_3~-/NO_2~-和N_2O釋放的影響[A];中國礦物巖石地球化學學會第17屆學術年會論文摘要集[C];2019年

6 侯偉峰;謝晶;藍蔚青;朱軍偉;林永艷;;植酸對腐敗希瓦氏菌和大腸桿菌的抑菌機理[A];中國食品科學技術學會第八屆年會暨第六屆東西方食品業(yè)高層論壇論文摘要集[C];2011年

7 藍蔚青;謝晶;侯偉峰;汪聰;;復合生物保鮮劑對腐敗希瓦氏菌的抑菌機理研究[A];漁業(yè)科技創(chuàng)新與發(fā)展方式轉變——2011年中國水產(chǎn)學會學術年會論文摘要集[C];2011年

8 方云;許玫英;陳杏娟;孫國萍;;脫色希瓦氏菌S12功能組及比較基因組學研究[A];廣東省遺傳學會第九屆代表大會暨學術研討會論文及摘要匯編[C];2014年

9 李嘉琦;徐大可;王福會;;海藻希瓦氏菌對純鈦在海洋環(huán)境下腐蝕機理的研究[A];第十屆全國腐蝕大會摘要集[C];2019年

10 趙二科;馮立芳;朱軍莉;施永清;;波羅的海希瓦氏菌TMAO還原酶基因簇的克隆和序列分析[A];中國食品科學技術學會第十一屆年會論文摘要集[C];2014年

相關重要報紙文章 前10條

1 本報駐哈薩克斯坦記者 周翰博;中烏文保合作讓希瓦古城重煥生機[N];人民日報;2020年

2 中國文化遺產(chǎn)研究院 袁o圮

本文編號：2703669