焦?fàn)t煤氣是煉焦工業(yè)的副產(chǎn)物,其富含大量的H₂和CH₄氣體以及少量的CO、CO₂、N₂等。我國(guó)天然氣供不應(yīng)求和焦?fàn)t煤氣資源化利用率低的現(xiàn)狀使得人們對(duì)采用焦?fàn)t氣制備天然氣產(chǎn)生了濃厚興趣。焦?fàn)t氣甲烷化既能夠合成清潔能源CH₄,又可直接利用廢氣中的CO和CO₂。其中CO₂化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,其活化困難,因此實(shí)現(xiàn)CO₂加氫制備CH₄是目前研究的難點(diǎn)。CO₂甲烷化反應(yīng)的關(guān)鍵在于高效甲烷化催化劑的開發(fā),目前催化劑大多存在低溫活性低,高溫易燒結(jié)失活且存在副反應(yīng)等缺點(diǎn)。因此開發(fā)低溫高效的CO₂甲烷化催化劑,克服現(xiàn)有催化劑的缺點(diǎn)迫在眉睫。本論文開發(fā)了系列Ni、Ru基催化劑并將其作用于CO₂低溫甲烷化催化過程,從載體的性質(zhì)和制備方法以及催化劑的構(gòu)效關(guān)系等方面探索催化過程的影響規(guī)律,同時(shí)對(duì)反應(yīng)機(jī)理以及穩(wěn)定性進(jìn)行了相關(guān)的研究。主要研究工作如下:1)選取SiO<...

【文章頁(yè)數(shù)】：138 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 CO₂甲烷化的意義
    1.2 CO₂甲烷化反應(yīng)
        1.2.1 CO₂甲烷化反應(yīng)的熱力學(xué)性質(zhì)
        1.2.2 CO₂甲烷化反應(yīng)機(jī)理
    1.3 CO₂甲烷化催化劑的研究現(xiàn)狀與存在問題
        1.3.1 貴金屬催化劑
        1.3.2 非貴金屬催化劑
        1.3.3 制備方法與催化劑失活
    1.4 甲烷化催化劑發(fā)展方向
        1.4.1 耐熱性
        1.4.2 低溫化
    1.5 本課題的選題依據(jù)和研究?jī)?nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
    2.2 催化劑制備
    2.3 催化劑性能測(cè)試
    2.4 催化劑表征方法
第3章 不同介孔材料負(fù)載的Ni基甲烷化催化劑性能研究
    3.1 引言
    3.2 不同介孔材料負(fù)載的Ni基催化劑制備
    3.3 不同介孔材料負(fù)載的Ni基催化劑表征
        3.3.1 結(jié)構(gòu)和形貌分析
        3.3.2 載體種類對(duì)孔結(jié)構(gòu)和比表面積的影響
        3.3.3 堿性和還原能力表征
    3.4 不同介孔材料負(fù)載的Ni基催化劑評(píng)價(jià)與討論
        3.4.1 載體種類對(duì)催化活性的影響
        3.4.2 催化劑中堿含量對(duì)催化活性的影響
        3.4.3 催化劑穩(wěn)定性測(cè)試
        3.4.4 穩(wěn)定性測(cè)試后催化劑結(jié)構(gòu)和積碳分析
    3.5 反應(yīng)中間體捕捉與機(jī)理研究
    3.6 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)測(cè)試
    3.7 本章小結(jié)
第4章 Ni-Al水滑石衍生的高活性Ni_xAl-MO低溫甲烷化催化劑性能研究
    4.1 引言
    4.2 Ni-Al水滑石衍生的Ni_xAl-MO催化劑制備
    4.3 Ni_xAl-MO催化劑表征
        4.3.1 Ni_xAl-MO催化劑結(jié)構(gòu)和形貌表征
        4.3.2 Ni_xAl-MO催化劑孔結(jié)構(gòu)和比表面積分析
        4.3.3 Ni_xAl-MO催化劑堿性和還原能力表征
    4.4 Ni_xAl-MO催化劑評(píng)價(jià)與討論
        4.4.1 不同鎳鋁比對(duì)催化活性的影響
        4.4.2 催化劑穩(wěn)定性測(cè)試
        4.4.3 穩(wěn)定性測(cè)試后催化劑表征
    4.5 原位紅外分析吸附和反應(yīng)中間體
    4.6 本章小結(jié)
第5章 CeO₂復(fù)合Ni-Al水滑石衍生的低溫甲烷化催化劑性能研究
    5.1 引言
    5.2 NiAl-MO/CeO_2-x催化劑制備
    5.3 NiAl-MO/CeO_2-x催化劑表征
        5.3.1 NiAl-MO/CeO_2-x催化劑的結(jié)構(gòu)和形貌分析
        5.3.2 CeO₂添加對(duì)孔結(jié)構(gòu)和比表面積的影響
        5.3.3 NiAl-MO/CeO_2-x催化劑的堿性和H₂ 吸附性能分析
        5.3.4 NiAl-MO/CeO_2-x催化劑的還原能力表征
        5.3.5 NiAl-MO/CeO_2-x催化劑表面元素化學(xué)態(tài)分析
    5.4 NiAl-MO/CeO_2-x催化劑評(píng)價(jià)與討論
    5.5 NiAl-MO/CeO_2-x催化劑原位漫反射紅外分析
        5.5.1 NiAl-MO/CeO_2-x催化劑的CO₂吸附研究
        5.5.2 NiAl-MO/CeO_2-x催化劑的CO₂甲烷化吸附中間體研究
    5.6 NiAl-MO/CeO_2-x催化劑上CO₂甲烷化反應(yīng)機(jī)理研究
    5.7 本章小結(jié)
第6章 離子液體穩(wěn)定的Ru基低溫甲烷化催化劑性能研究
    6.1 引言
    6.2 Ru基催化劑的制備
    6.3 Ru基催化劑的表征
        6.3.1 Ru基催化劑結(jié)構(gòu)和形貌表征
        6.3.2 Ru基催化劑孔結(jié)構(gòu)和比表面積測(cè)試
        6.3.3 Ru基催化劑堿性和還原能力分析
        6.3.4 Ru基催化劑表面元素化學(xué)態(tài)分析
    6.4 Ru基催化劑評(píng)價(jià)與討論
        6.4.1 離子液體種類對(duì)催化活性的影響
        6.4.2 離子液體含量對(duì)催化活性的影響
        6.4.3 Ru基催化劑穩(wěn)定性測(cè)試
        6.4.4 穩(wěn)定性測(cè)試后催化劑表征
    6.5 離子液體穩(wěn)定納米R(shí)u機(jī)理分析
    6.6 本章小結(jié)
第7章 結(jié)論與展望
    7.1 結(jié)論
    7.2 創(chuàng)新點(diǎn)
    7.3 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄
    個(gè)人簡(jiǎn)歷
    發(fā)表論文和科研情況說明
    博士學(xué)習(xí)期間獲得的榮譽(yù)和獎(jiǎng)勵(lì)



本文編號(hào)：4040087