【摘要】：短半衰期同位素定年體系和核合成異常是天體化學研究中兩個重要領域。短半衰期同位素定年體系可以為太陽系早期的行星演化提供精確的時間制約,同位素核合成異常則可以用來指示早期太陽星云核合成產(chǎn)物的來源與分布,也可以幫助人們加深對星云過程中元素形成機制的理解。鉻(Cr)同位素體系同時包含了53Mn-53Cr短半衰期定年體系(半衰期為3.7Myr)和54Cr核合成異常體系,因而在天體化學中有著廣泛的應用。53Mn-53Cr短半衰期定年體系適用于制約太陽系形成之后十個百萬年以內(nèi)與揮發(fā)過程相關天體形成與演化事件。由于Mn和Cr在太陽系中豐度均較高,使得該體系適用于大部分天體樣品的定年工作。另一方面,前人研究已發(fā)現(xiàn)不同種類隕石中的54Cr/52Cr比值(通常記為ε54Cr,表示該天體樣品中54Cr/52Cr比值相對于地球標樣54Cr/52Cr比值的萬分之一變化)顯示出系統(tǒng)的變化,而且在行星尺度上存在顯著差異(約2.5ε),常被用于隕石的分類。然而,由于隕石樣品和無大氣天體的表面樣品(如月球樣品)在進入到地球大氣之前會長期暴露在宇宙射線輻射之下,尤其是對于其中具有長的暴露年齡和高Fe/Cr比值的天體樣品,宇宙射線輻射引起的散裂反應(如56Fe(n,α)53Cr)和熱中子及超熱中子捕獲反應(如53Cr(n,γ)54Cr)會顯著改變天體樣品中53Cr/52Cr和54Cr/52Cr比值,進而影響Cr同位素體系在這些樣品中的應用。因此,我們需要系統(tǒng)研究宇宙射線對天體樣品Cr同位素組成的影響,并在此基礎上找到定量校正的方法。與其它天體樣品相比,鐵隕石的化學組成簡單(金屬相主要為Fe-Ni合金),且具有較長的暴露年齡和極高的Fe/Cr比值,使其具有較高比例的宇宙成因Cr同位素,因此鐵隕石是研究Cr同位素受宇宙射線影響的理想樣品。本論文首先選取了 25塊來自9個化學族的鐵隕石樣品(其中包含了 10塊己知采樣位置的Carbo鐵隕石(ⅡD族)),系統(tǒng)分析了它們的Cr同位素組成。我們發(fā)現(xiàn)這些樣品的Cr同位素組成變化極大,ε53Cr的變化范圍為-0.04 ± 0.44至268.29 ± 0.14,ε54Cr的變化范圍為0.28+0.72至1053.78 ± 0.72,這是目前在鐵隕石中發(fā)現(xiàn)的最大的Cr同位素變化。這些鐵隕石中ε53Cr和ε54Cr存在很好的正相關關系,其最佳擬合線為ε54Cr=(3.90 ± 0.03)x ε53Cr,指示了鐵隕石中的Cr是鐵隕石自生Cr與宇宙成因Cr(主要是Fe散裂成因Cr)兩端元混合的結果。鐵隕石Cr同位素組成的變化受宇宙成因Cr所占比例的影響,受控于暴露年齡、化學組成(Fe-Ni-Cr含量)以及屏蔽條件等因素。ε53Cr和ε54Cr的正相關關系(斜率約為3.9)與這些控制因素無關,因此我們可以通過監(jiān)測鐵隕石中宇宙成因ε54Cr的變化來計算宇宙輻射效應對樣品中ε53Cr的影響。為了探究上述控制因素對鐵隕石中Cr同位素的影響,本論文采用最新的模型參數(shù)模擬計算了宇宙成因的Cr同位素組成特征,并將模型結果與測量結果進行了對比。本論文中的模型是目前與測量結果最為接近的數(shù)值模擬模型,擬合得到的ε53Cr和ε54Cr相關關系的斜率為3.6 ± 0.2。模型結果表明鐵隕石中Cr同位素組成與暴露年齡呈正比,與Cr含量呈反比。在鐵隕石中,宇宙成因Cr受Fe的散裂反應主導,Cr同位素組成與Fe含量近似為正相關關系。Carbo鐵隕石的模型模擬結果表明,其Cr同位素組成受樣品埋藏深度的影響,從樣品表面到中心,Cr同位素組成隨樣品埋藏深度的增加具有先升高,在9-12cm處達到最大值,然后再降低的趨勢。Carbo鐵隕石的測量結果與模型模擬結果具有較大差異,這可能反映了各樣品Cr含量的差異,Cr同位素組成對該差異十分敏感。綜合各控制因素的影響,本論文給出了鐵隕石中Cr同位素組成與控制因素之間的函數(shù)關系,并據(jù)此對論文中測量鐵隕石的屏蔽條件給予了初步制約。與鐵隕石類似,前人在月球樣品的研究中也發(fā)現(xiàn)了其Cr同位素組成會受到宇宙成因Cr同位素的影響,但是月球樣品中宇宙成因Cr同位素比鐵隕石更加復雜。目前對月球樣品中宇宙成因Cr的生成機理仍有爭議,準確校正月球樣品中Cr同位素組成受宇宙射線輻射影響的手段也比較缺乏。更重要的是,月球樣品(輻射前)的Cr同位素具有制約成月大碰撞的時間以及碰撞體的來源的潛力,有助于加深對于月球起源的認識。因此,我們需要尋找校正宇宙射線輻射對月球Cr同位素影響的方法。為了解決這些科學問題,本論文系統(tǒng)研究了 3塊阿波羅樣品和13塊月球隕石樣品的Cr同位素組成,作為對比,我們同時也研究了 4塊地球樣品。實驗結果表明月球樣品的Cr同位素組成存在顯著的變化(ε53Cr約有0.4ε的變化,ε54Cr約有1.0ε的變化),大部分月球樣品的ε53Cr和ε54Cr具有正相關關系(斜率約為2.7),該相關關系也是由于宇宙射線輻射引起的。然而,月球樣品中ε53Cr-ε54Cr的斜率低于鐵隕石,可能反映了隕石組成的差異(石隕石與鐵隕石)或輻射模型的差異。4塊月球沖擊熔融角礫巖隕石的Cr同位素組成偏離正相關關系線,可能是由普通球粒隕石(OC)或頑火輝石球粒隕石(EC)質碰撞體的混染引起的。為了校正月球樣品中Cr同位素受宇宙射線輻射的影響,我們用化學方法分離了阿波羅樣品中具有較低Fe/Cr比值的尖晶石相(尖晶石、鉻鐵礦等)和較高Fe/Cr比值的非尖晶石相(輝石、橄欖石等),并分析了各相的Cr同位素組成。我們發(fā)現(xiàn),同一樣品中不同礦物相和其全巖的Cr同位素組成與Fe/Cr比值呈正相關關系,這表明月球中宇宙成因Cr同位素的生成也是由Fe的散裂反應主導的。該相關關系的斜率反映了樣品的輻射歷史,截距代表了阿波羅樣品在受到宇宙射線輻射前的Cr同位素組成。結合本論文和前人報道的非沖擊熔融全巖樣品的53Cr-ε54Cr相關關系,我們獲得了月球受輻射前的Cr同位素組成,853Cr為0.01+0.03、ε54Cr為0.00±0.05。地球樣品的Cr同位素組成具有微小的正異常值(ε53Cr=0.04±0.02,ε54Cr=0.12±0.03),這可能是由于在校正質量相關分餾時產(chǎn)生的殘差所引起的。對于地月系統(tǒng)Cr同位素的差異,我們得到其表觀差異為 ε53CrMoon-Earth=-0.03±0.03、ε54CrMoon-Earth=-0.12±0.05,由尖晶石相確定的上限差異為 ε53CrMoon-Earth=-0.02 ± 0.03,ε54CrMoon-Earth=-0.08 ± 0.05,校正質量相關分餾殘差之后確定的下限差異為ε53CrMoon-Earth=-0.06±0.04,ε54CrMoon-Earth=-0.19±0.08。根據(jù)本論文中測定的地球和月球(輻射前)Cr同位素組成,結合主要類型天體的53Mrn-53Cr等時線,我們推測月球的初始55Mrn/52Cr比值為0.44±0.09,與地球地幔一致。結合地月系統(tǒng)的O-Ca-Ti-Cr同位素組成,本論文制約了碰撞體的來源。在經(jīng)典成月大碰撞模型中,碰撞體的Δ170為0.011±0.005‰、ε48Ca為0.06±0.06、ε50Ti為-0.05±0.06、ε53Cr為-0.01±010.05、ε54Cr為-0.05±0.09,這表明碰撞體來自于與EH隕石(高鐵頑火輝石球粒隕石)相近的母體,但是該母體在早期經(jīng)歷過較強的揮發(fā)過程,使得其Mn/Cr比值顯著低于EH隕石母體,最終碰撞體的ε53Cr顯著低于EH隕石。在高能成月大碰撞模型中,原始地球的地幔沒有全部參與到地月混合均一過程中,根據(jù)Cr同位素的結果,至少有超過30%原始地球地幔物質未參與到混合過程中,在該情況下,碰撞體的來源是EC隕石或是aubrite 隕石。綜上所述,本論文系統(tǒng)研究了鐵隕石和月球樣品的Cr同位素組成,發(fā)現(xiàn)其主要受宇宙射線輻射的影響(Fe的散裂反應主導),結合目前最接近真實情況的鐵隕石中宇宙成因Cr的生成模型模擬結果,給出了暴露年齡、化學組成以及屏蔽條件與宇宙成因Cr同位素組成的函數(shù)關系。在此基礎上,我們提出了兩種有效校正鐵隕石和月球樣品中宇宙成因Cr影響的方法,并利用校正后的結果對成月碰撞體的組成及成月大碰撞過程進行了制約。本論文的研究為較長暴露年齡天體樣品中高精度Cr同位素體系在天體化學中的應用和發(fā)展提供了理論和數(shù)據(jù)基礎。
【學位授予單位】：中國科學技術大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：P185.83
【圖文】：

Ｑｉｎ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１０ａ；邋Ｙａｍａｋａｗａ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１０ａ邋等）。值得注意的是，Ｇｌａｖｉｎ邋ｅｔ邋ａｌ．邋（２００４）逡逑測定的Ｄ’Ｏｒｂｉｇｎｙ等時線中的５３Ｃｒ／５２Ｃｒ比值雖然經(jīng)歷了邋“二次校正”，但是“二逡逑次校正”過程對等時線斜率的影響不顯著（如圖１．１所示），因此根據(jù)該等時線逡逑推測出的太陽系的初始５３Ｍｎ／５５Ｍｎ＝（６．７１邋±０．５６）邋ｘｌ0－６也是有意義的。逡逑２．０，邐逡逑鈣長輝長無球粒隕石母體（ＥＰＢ邋）逡逑１．５邋－邐■邋Ｅｕｃｒｉｔｅｓ－ｄｉｏｇｅｎｉｔｅｓ邋Ｔｒｉｎｑｕｉｅｒ邋ｅｔ邋ａｌ．（２００８）邐一舞逡逑０邋Ｍｅｓｏｄｉｄｅｒｉｔｅｓ邋Ｔｒｉｎｑｕｉｅｒｅｔ邋ａｌ．（２００８）邐一一逡逑□邋Ｌｕｇｍａｉｒａｎｄ邋Ｓｈｕｋｏｌｙｕｋｏｖ（１９９８）逡逑＾邋１０邋－邐ｆｙ邋ｚ逡逑一’邐ＭＭｎＰＭｎ邋＝邋（４．２１邋±邋０．４２）邋ｘ邋１0名逡逑０．０邐邐邋ｅ５３Ｃｒ初始＝－０．１２邋±邋０．０５逡逑ＭＳＷＤ＝１＿５逡逑Ｔ邋＝邋４５６４．９邋±邋１．１邋百萬年逡逑－０．５ｌ邐＇邐＇邐１邐１邐１邐逡逑０．５邐１．０邐１．５邐２．０邐２．５邐３．０逡逑５３Ｍｎ／５２Ｃｒ逡逑圖１．１邋長輝長無球粒隔石母體（ＥＰＢ）的５３Ｍｎ－５３Ｃｒ等時線。該圖改編自Ｔｒｉｎｑｕｉｅｒｅｔａｌ．逡逑（２００８）中的圖３。耗長輝長無球粒隕石（Ｅｕｃｒｉｔｅｓ），奧長古銅無球粒限石（Ｄｉｏｇｅｎｉｔｅｓ）和中逡逑鐵隕石（ｍｅｓｏｓｉｄｅｒｉｔｅｓ）落在相同等時線上

邐第一章緒論邐逡逑布的，星云尺度的Ｍｎ／Ｃｒ分異與ＣＡＩ形成同時發(fā)生（誤差為１．７Ｍｙｒ）。這一結論逡逑是５３Ｍｎ－５３Ｃｒ定年體系廣泛應用的基礎，后續(xù)的一些工作也認同了這一結論（如逡逑Ｑｉｎ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１０ａ；邋Ｙａｍａｋａｗａ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１０ａ邋等）。值得注意的是，Ｇｌａｖｉｎ邋ｅｔ邋ａｌ．邋（２００４）逡逑測定的Ｄ’Ｏｒｂｉｇｎｙ等時線中的５３Ｃｒ／５２Ｃｒ比值雖然經(jīng)歷了邋“二次校正”，但是“二逡逑次校正”過程對等時線斜率的影響不顯著（如圖１．１所示），因此根據(jù)該等時線逡逑推測出的太陽系的初始５３Ｍｎ／５５Ｍｎ＝（６．７１邋±０．５６）邋ｘｌ0－６也是有意義的。逡逑邐逡逑

Ｅ５４Ｃｒ邋異常（Ｒｏｔａｒｕ邋ｅｔ邋ａｌ．，１９９２；邋Ｐｏｄｏｓｅｋ邋ｅｔ邋ａｌ．，邋１９９７；邋Ｔｒｉｎｑｕｉｅｒ邋ｅｔ邋ａｌ．，２００７；邋Ｑｉｎ邋ｅｔ邋ａｌ．，逡逑２０１１ｂ）。逡逑在全巖尺度上，不同類型的隕石樣品的ｅ５４Ｃｒ變化范圍約為２．５ｅ（如圖１．３所逡逑示）。不同類型的隕石樣品ｓ５４Ｃｒ的變化十分系統(tǒng)，因而ｓ５４Ｃｉ■可以用作確定隕石逡逑分類的依據(jù)。例如碳質球粒隕石具有＋0．５＾￣＋１．６￡的正異常，普通球粒隕石具有逡逑約－０．扣的負異常，頑火輝石球粒隕石沒有明顯的ｓ５４Ｃｒ異常，非球粒隕石、鐵隕逡逑石和火星則具有－０．２ｅ？－０．９ｓ邋的負異常（ＳｈｕｋｏｌｙｕｋｏｖａｎｄＬｕｇｍａｉｒ，邋２００６；Ｔｒｉｎｑｕｉｅｒ逡逑ｅｔ邋ａｌ．，邋２００７；邋Ｑｉｎ邋ｅｔ邋ａｌ．，邋２０１０ａ，邋ｂ；邋Ｙａｍａｋａｗａ邋ｅｔ邋ａｌ．，邋２０１０ｂ；邋Ｗａｒｒｅｎ，邋２０１１邋）0逡逑９逡逑

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