本文關(guān)鍵詞： 模擬酶 納米材料 過氧化物 金屬有機(jī)框架　出處：《西南大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：酶在生命體中參與很多重要的生命活動(dòng)。天然酶具有反應(yīng)條件溫和、催化效率高、專一性強(qiáng)、選擇性好等優(yōu)點(diǎn),在生物技術(shù)、醫(yī)藥、化工等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。但是天然酶自身存在一定局限性,比如易失活、易變性、穩(wěn)定性差,此外天然酶的制備、純化、儲(chǔ)存成本高。因此,開發(fā)新材料作為模擬酶的研究是刻不容緩的。葡萄糖是細(xì)胞常見的代謝中間體和主要能量來(lái)源,葡萄糖的含量可以提供許多疾病信息,例如葡萄糖的含量是低血糖和糖尿病的重要指標(biāo)。近年來(lái),納米材料作為過氧化物模擬酶檢測(cè)葡萄糖和過氧化氫含量受到了廣泛關(guān)注,設(shè)計(jì)出催化活性高,選擇性好,成本低和穩(wěn)定性佳的模擬酶很重要。金屬有機(jī)骨架(MOFs)具有較大的比表面積,豐富的金屬活性位點(diǎn),但是用MOFs作為模擬酶的研究較少。因此,本文探究了金屬有機(jī)框架及其衍生材料作為過氧化物模擬酶的應(yīng)用效果。論文共分為四章:第一章:文獻(xiàn)綜述。不同種類的材料作為模擬酶的研究進(jìn)展。第二章:本章通過微波法合成具有豐富鐵金屬活性位點(diǎn)的水穩(wěn)定性Fe-MIL-88NH_2MOFs,并將其作為有效的模擬酶來(lái)檢測(cè)H_2O_2和葡萄糖�；瘜W(xué)動(dòng)力學(xué)和化學(xué)發(fā)光光譜結(jié)果表明MOFs Fe-MIL-88NH_2能有效增強(qiáng)luminol-H_2O_2弱化學(xué)發(fā)光體系的發(fā)光.化學(xué)發(fā)光信號(hào)的增強(qiáng)可能依賴于化學(xué)發(fā)光體系中的電子轉(zhuǎn)移過程和MOFs Fe-MIL-88NH_2材料催化過氧化氫分解產(chǎn)生的自由基。體系化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度和過氧化氫濃度的具有一定的線性關(guān)系,設(shè)計(jì)一種基于化學(xué)發(fā)光反應(yīng)的分析方法檢測(cè)水樣中過氧化氫含量。這種方法簡(jiǎn)單、靈敏,有良好的選擇性。該方法也可以用于檢測(cè)血清中的葡萄糖含量。在實(shí)驗(yàn)環(huán)境中,H_2O_2的線性范圍為是1×10-7-2×10-5mol/L,能檢測(cè)的最低濃度為1.3×10-8mol/L。在實(shí)驗(yàn)環(huán)境中,葡萄糖濃度在1×10-7~1×10-5mol/L范圍內(nèi)與其化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度呈現(xiàn)出良好的線性關(guān)系。試驗(yàn)結(jié)果表明,這種方法能用來(lái)檢測(cè)血清樣品中的葡萄糖含量,和實(shí)際水樣中的過氧化氫含量。第三章:通過表面活性劑輔助法合成PVP修飾的MOFs,得到二維納米層狀結(jié)構(gòu)的PVP-Fe-MIL-88NH_2作為高效模擬酶來(lái)檢測(cè)H_2O_2和葡萄糖�；瘜W(xué)動(dòng)力學(xué)曲線和化學(xué)發(fā)光光譜圖可以表明該二維納米層狀結(jié)構(gòu)的PVP-Fe-MIL-88NH_2能明顯加強(qiáng)luminol-H_2O_2弱化學(xué)發(fā)光體系的發(fā)光。我們推斷化學(xué)發(fā)光信號(hào)的增強(qiáng)可依賴于化學(xué)發(fā)光體系中的電子轉(zhuǎn)移過程和材料催化過氧化氫分解產(chǎn)生的活性氧類自由基。材料可以催化過氧化氫的分解,加快生成超氧自由基和羥基自由基。這些活性氧自由基誘導(dǎo)魯米諾產(chǎn)生激發(fā)態(tài)的3-氨基鄰苯二甲酸陰離子自由基,當(dāng)激發(fā)態(tài)魯米諾自由基返回到基態(tài)時(shí),就會(huì)產(chǎn)生化學(xué)發(fā)光。根據(jù)過氧化氫濃度與化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度的相關(guān)性,可以設(shè)計(jì)一種基于化學(xué)發(fā)光反應(yīng)的分析方法檢測(cè)水樣中過氧化氫含量。這種方法簡(jiǎn)單、靈敏,并且有良好的選擇性。該方法也可以用于檢測(cè)葡萄糖含量。在實(shí)驗(yàn)環(huán)境下,過氧化氫的線性范圍為是5×10-8mol/L到1×10-4mol/L。在最優(yōu)條件下,葡萄糖濃度在1×10-8~1×10-5mol/L范圍內(nèi)與其化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度呈現(xiàn)出一定的線性關(guān)系。由于二維層狀結(jié)構(gòu)可以暴露更多金屬活性位點(diǎn),使反應(yīng)物和活性位點(diǎn)接觸更加充分,該材料作為模擬酶檢測(cè)過氧化氫和葡萄糖含量比Fe-MIL-88NH_2MOFs有線性范圍寬,檢出限低,靈敏度高的優(yōu)勢(shì)。驗(yàn)結(jié)果表明,這種方法能用來(lái)檢測(cè)血清樣品中的葡萄糖,也可以用來(lái)檢測(cè)實(shí)際水樣中的過氧化氫。第四章:均勻混合ZIF-67 MOFs和PVP-Fe-MIL-88NH_2固體,并碳化均勻混合物得到Fe_3O_4@Co_3O_4@C納米復(fù)合材料,該材料可以作為高效模擬酶來(lái)檢測(cè)H_2O_2和葡萄糖。根據(jù)化學(xué)發(fā)光光譜和化學(xué)動(dòng)力學(xué)的研究分析結(jié)果表明碳化后的復(fù)合材料能明顯加強(qiáng)魯米諾過氧化氫弱化學(xué)發(fā)光體系的發(fā)光.這種化學(xué)發(fā)光信號(hào)的增強(qiáng)依賴于該納米材料催化過氧化氫分解產(chǎn)生的自由基和化學(xué)發(fā)光體系中的電子轉(zhuǎn)移過程。Fe_3O_4@Co_3O_4@C材料中的Fe_3O_4,Co_3O_4都是過氧化物模擬酶有效成分,實(shí)驗(yàn)證明在該復(fù)合材料中起到協(xié)同作用催化過氧化氫分解,加快生成超氧自由基和羥基自由基的過程。這些活性氧自由基誘導(dǎo)魯米諾產(chǎn)生激發(fā)態(tài)的3-氨基鄰苯二甲酸陰離子自由基,當(dāng)激發(fā)態(tài)魯米諾返回到基態(tài)時(shí),就會(huì)產(chǎn)生化學(xué)發(fā)光。根據(jù)過氧化氫濃度與化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度的相關(guān)性,可以設(shè)計(jì)一種基于化學(xué)發(fā)光反應(yīng)的分析方法檢測(cè)水樣中過氧化氫含量。這種方法操作簡(jiǎn)單、檢測(cè)靈敏,并且有良好的選擇性。同時(shí)該方法也可以用于檢測(cè)葡萄糖含量。在實(shí)驗(yàn)環(huán)境中,H_2O_2的線性范圍為是1×10-8mol/L到6×10-5mol/L。在最優(yōu)條件下,葡萄糖濃度在5×10-8~3×10-5mol/L范圍內(nèi)與其相應(yīng)的化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度呈現(xiàn)出一定的線性關(guān)系。試驗(yàn)結(jié)果表明,這種方法能用來(lái)檢測(cè)血清樣品中葡萄糖含量,也可以用來(lái)檢測(cè)水樣中的過氧化氫的含量。
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【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O629.8

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1536064