【摘要】：自工業(yè)革命以來,大氣中的二氧化碳含量逐年升高,溫室效應也逐漸加劇。而人為產(chǎn)生的二氧化碳主要來源于燃煤電廠尾氣未經(jīng)脫碳處理的排放。傳統(tǒng)乙醇胺工藝是目前燃燒后捕集二氧化碳技術中最常用也是最成熟的一種工業(yè)技術,但是它存在再生能耗過高、吸收性能不足的缺陷。近年來,雙相吸收劑是新型吸收劑開發(fā)的熱點研究方向之一。溫度變化或者吸收CO_2后,雙相吸收劑會發(fā)生相變,超過90%的CO_2儲存在富相中,也只有富相需要再生,因此大幅降低了再生所需的能耗及設備成本。本文選取了十幾種不同物性的一、二、三級胺,按照一定比例配成水溶液吸收CO_2,結(jié)合~(13)C NMR和量子化學手段分析,取得了如下成果:1)構建了一套有機胺物性篩選指標。研究了有機胺物性(堿度,pKa和疏水性,Log P)與吸收劑性能之間的關系,如吸收容量、分相表現(xiàn)、傳質(zhì)動力學以及熱力學等。實驗結(jié)果表明三級胺的堿度是決定雙相吸收劑的吸收能力的主要因素,而一、二級胺和三級胺的疏水性共同影響了吸收劑的分相表現(xiàn)。動力學分析表明,富液的總傳質(zhì)阻力隨三級胺Log P值的增大而減小。熱力學分析表明,隨著三級胺Log P值的增加,再生過程中的顯熱就會減小,而潛熱反而增大。2)評價了新型雙相吸收劑TETA-DMCA的性能。通過自建的指標體系優(yōu)選得到一種高效低耗的雙相吸收劑TETA-DMCA,確定了其最優(yōu)組分配比為1M:3M。評估結(jié)果表明,雙相吸收劑TETA-DMCA的吸收容量可達到乙醇胺的1.6倍,分相表現(xiàn)也優(yōu)于目前已報道的其他雙相吸收劑。動力學分析表明,除了低溫吸收(40 ~oC)的情況,TETA-DMCA溶液中液相傳質(zhì)阻力是占據(jù)主導地位的。熱力學分析表明,TETA-DMCA的再生能耗會隨著貧液負載的升高而降低,最低僅為MEA的40%。此外我們還結(jié)合~(13)C NMR分析,闡明了TETA-DMCA與CO_2的反應機理。3)闡明了雙階段協(xié)同機理。研究了雙相吸收劑吸收CO_2過程中出現(xiàn)的分相及吸收速率變化,結(jié)合~(13)C NMR與量子化學計算,提出并闡明了雙相吸收劑的雙階段協(xié)同機理。在一階段時(活潑胺基團濃度較高),質(zhì)子傳遞是由兩性離子經(jīng)過一、二級胺再傳遞給三級胺。該路徑活化自由能較低,表觀吸收速率較快,反應主要受反應動力學控制;在二階段(活潑胺基團濃度較低),由于吸收反應放熱以及一階段的反應路徑受到抑制,迫使反應向產(chǎn)物更穩(wěn)定的路徑(兩性離子的質(zhì)子直接傳遞給三級胺)進行,此時吸收反應主要受熱力學控制。
【圖文】：

浙江工業(yè)大學碩士學位論文集中來自電力供應、水泥制造和汽車尾氣三個方面。如圖 1-2所示，2010力供應、水泥制造和汽車尾氣三個來源排放的 CO2占到總?cè)藶榕欧帕康?。而這之中，導致大氣中 CO2含量逐年上升的最主要原因是燃煤電廠煙經(jīng)脫碳處理的直接排放。據(jù)美國能源信息管理局(EIA)報道[4]，，從 2015年球煤消耗量雖然會緩慢降低，但在電力生產(chǎn)和工業(yè)制造領域依舊會以煤為能源，因此控制燃煤電廠的 CO2排放至關重要。

TETA-DMCA 吸收煙氣中二氧化碳的動力學、熱力學及機理研究.2 CO2減排技術一般認為 CO2的減排技術分為兩類：一類是從源頭控制，如開發(fā)新的源(如風能、潮汐能、地熱和核能等)和調(diào)整能源產(chǎn)業(yè)結(jié)構優(yōu)化升級，但同時協(xié)調(diào)好經(jīng)濟發(fā)展，并且耗時較長；第二類是對污染源的排放進行后，直接減少排入大氣的 CO2含量。當下，碳捕集與封存(CCS)技術被認為效的能控制從工業(yè)中產(chǎn)生的 CO2排放的方式。2017年,IEA在其能源技術nergy Technology Perspectives)中對全球 CO2減排的技術領域進行了劃分5]，從圖 1-3可以看出，為了達到全球年平均溫度升幅 2oC 的目標，CCS 至少 14%，是第二類減排技術中最關鍵的技術。
【學位授予單位】：浙江工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：X773

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本文編號：2591576