礦物質(zhì)氧化物對燃煤煙氣中砷/鉛的吸附特性研究
發(fā)布時間：2021-04-08 17:43
選取典型的礦物質(zhì)氧化物為吸附劑,在兩段式固定床反應(yīng)器中研究了模擬煙氣氣氛下吸附劑吸附As2O3、PbO的特性,吸附反應(yīng)的原子態(tài)密度、吸附位、吸附能等通過密度泛函理論（DFT）計算獲得。結(jié)果表明,CaO的砷吸附容量最大,900℃吸附砷容量為5.25 mg/g;其次是Fe2O3、MgO、Al2O3,吸附的砷以As3+和As5+的砷酸鹽形式存在,高嶺土和飛灰具有較大的PbO吸附容量,最大吸附容量分別為6.69和2.75 mg/g;其次是SiO2和Al2O3,并且50%SiO2/50%Al2O3混合吸附劑的鉛吸附容量高于單一氧化物,吸附劑表面O原子是As2O3的吸附活性位點,吸附劑暴露的不飽和Si和Al原子是PbO的吸附活性位點,此外溫度、煙氣氣氛...
【文章來源】：燃料化學(xué)學(xué)報. 2020,48(11)北大核心EICSCD
【文章頁數(shù)】：11 頁
【部分圖文】：
計算使用的分子結(jié)構(gòu)
圖3為不同礦物質(zhì)氧化物吸附劑在模擬煙氣氣氛下的砷吸附量。由圖3可知,CaO的氣相砷吸附效果最好,在900 ℃時吸附容量達到最大值。在300-700 ℃時,氣相砷的吸附容量:CaO>Fe2O3>Na2O>MgO>Al2O3>SiO2,SiO2幾乎不吸附砷。在實驗條件下,CaO、MgO、Al2O3和SiO2 的砷吸附量隨溫度升高而增加。溫度升高至900 ℃時,Fe2O3和Na2O的氣相砷吸附容量迅速降低,這可能與吸附劑的熔融有關(guān)[25]。700 ℃的CaO吸附砷容量未明顯增加,這與煙氣中CO2與CaO的碳酸化反應(yīng)有關(guān)[30,31]。2.1.2 機理分析
砷吸附實驗的裝置在文獻中有詳細描述[25,31],鉛吸附實驗的裝置示意圖見圖1。系統(tǒng)由鉛發(fā)生裝置和鉛吸收裝置兩部分組成。實驗過程中模擬煙氣總流量控制為1.5 L/min,根據(jù)某電廠實際煙氣組分的測量結(jié)果,設(shè)定實驗?zāi)M煙氣中N2、O2、CO2、H2O的體積分數(shù)分別為77%、4.8%、13%、5.2%,模擬煙氣中分別含有200 μg/g As2O3和PbO。重金屬吸附過程中,當(dāng)反應(yīng)爐內(nèi)溫度達到目標(biāo)吸附溫度時,在可移動式反應(yīng)器上方加入吸附劑顆粒,并使反應(yīng)器在爐中預(yù)熱1 min,接著開始吸附實驗。每次吸附實驗使用的吸附劑質(zhì)量為0.5g,氣相砷的吸附溫度為300-900 ℃,間隔200 ℃,氣相鉛的吸附溫度為700-1200 ℃,間隔100 ℃,吸附時間均為30 min,吸附完成后將樣品冷卻至室溫進行收集分析,每組實驗至少重復(fù)三次。此前研究發(fā)現(xiàn),礦物質(zhì)交互作用明顯促進重金屬的吸附,如CaO和Fe2O3混合后氣相砷吸附容量明顯提高[30],這里設(shè)置Al2O3和SiO2混合吸附劑以進一步研究其吸附鉛的特性,混合吸附劑質(zhì)量比1∶1 (50%SiO2/50%Al2O3),記作M。此外,為了理解實際煙氣中顆粒物中礦物質(zhì)氧化物吸附重金屬,1300 ℃加熱30 min的吸附劑作為對照組,文獻[26]報道了吸附SeO2的相關(guān)研究,這里將探討高溫煅燒樣品的PbO吸附特性,煅燒后的樣品記作CaO-1300、MgO-1300、SiO2-1300、Al2O3-1300和混合吸附劑50%SiO2/50%Al2O3-1300 (M-1300)。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]氣氛對氧化物吸附氣相砷的影響及機理分析[J]. 何梓謙,余圣輝,張成,許豪,方慶艷,陳剛. 潔凈煤技術(shù). 2020(04)
[2]模擬煙氣氣氛下礦物元素組分對砷的吸附特性研究[J]. 許豪,張成,袁昌樂,余圣輝,李權(quán),方慶艷,陳剛. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2019(07)
[3]高砷褐煤與低砷煙煤混燃砷的揮發(fā)特性及模型[J]. 劉慧敏,王春波,郭永成,張月,黃星智,王家偉. 化工學(xué)報. 2016(10)
[4]超聲波輔助浸漬法制備Fe2O3/γ-Al2O3吸附劑脫除氣相As2O3的實驗研究[J]. 張月,李文瀚,王春波,劉慧敏,張永生,潘偉平. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2015(09)
[5]Using sorbents to control heavy metals and particulate matter emission during solid fuel combustion[J]. Ichiro Naruse. Particuology. 2009(06)
博士論文
[1]煤礦區(qū)中鉛的環(huán)境地球化學(xué)研究[D]. 方婷.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2015
本文編號：3125970
【文章來源】：燃料化學(xué)學(xué)報. 2020,48(11)北大核心EICSCD
【文章頁數(shù)】：11 頁
【部分圖文】：
計算使用的分子結(jié)構(gòu)
圖3為不同礦物質(zhì)氧化物吸附劑在模擬煙氣氣氛下的砷吸附量。由圖3可知,CaO的氣相砷吸附效果最好,在900 ℃時吸附容量達到最大值。在300-700 ℃時,氣相砷的吸附容量:CaO>Fe2O3>Na2O>MgO>Al2O3>SiO2,SiO2幾乎不吸附砷。在實驗條件下,CaO、MgO、Al2O3和SiO2 的砷吸附量隨溫度升高而增加。溫度升高至900 ℃時,Fe2O3和Na2O的氣相砷吸附容量迅速降低,這可能與吸附劑的熔融有關(guān)[25]。700 ℃的CaO吸附砷容量未明顯增加,這與煙氣中CO2與CaO的碳酸化反應(yīng)有關(guān)[30,31]。2.1.2 機理分析
砷吸附實驗的裝置在文獻中有詳細描述[25,31],鉛吸附實驗的裝置示意圖見圖1。系統(tǒng)由鉛發(fā)生裝置和鉛吸收裝置兩部分組成。實驗過程中模擬煙氣總流量控制為1.5 L/min,根據(jù)某電廠實際煙氣組分的測量結(jié)果,設(shè)定實驗?zāi)M煙氣中N2、O2、CO2、H2O的體積分數(shù)分別為77%、4.8%、13%、5.2%,模擬煙氣中分別含有200 μg/g As2O3和PbO。重金屬吸附過程中,當(dāng)反應(yīng)爐內(nèi)溫度達到目標(biāo)吸附溫度時,在可移動式反應(yīng)器上方加入吸附劑顆粒,并使反應(yīng)器在爐中預(yù)熱1 min,接著開始吸附實驗。每次吸附實驗使用的吸附劑質(zhì)量為0.5g,氣相砷的吸附溫度為300-900 ℃,間隔200 ℃,氣相鉛的吸附溫度為700-1200 ℃,間隔100 ℃,吸附時間均為30 min,吸附完成后將樣品冷卻至室溫進行收集分析,每組實驗至少重復(fù)三次。此前研究發(fā)現(xiàn),礦物質(zhì)交互作用明顯促進重金屬的吸附,如CaO和Fe2O3混合后氣相砷吸附容量明顯提高[30],這里設(shè)置Al2O3和SiO2混合吸附劑以進一步研究其吸附鉛的特性,混合吸附劑質(zhì)量比1∶1 (50%SiO2/50%Al2O3),記作M。此外,為了理解實際煙氣中顆粒物中礦物質(zhì)氧化物吸附重金屬,1300 ℃加熱30 min的吸附劑作為對照組,文獻[26]報道了吸附SeO2的相關(guān)研究,這里將探討高溫煅燒樣品的PbO吸附特性,煅燒后的樣品記作CaO-1300、MgO-1300、SiO2-1300、Al2O3-1300和混合吸附劑50%SiO2/50%Al2O3-1300 (M-1300)。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]氣氛對氧化物吸附氣相砷的影響及機理分析[J]. 何梓謙,余圣輝,張成,許豪,方慶艷,陳剛. 潔凈煤技術(shù). 2020(04)
[2]模擬煙氣氣氛下礦物元素組分對砷的吸附特性研究[J]. 許豪,張成,袁昌樂,余圣輝,李權(quán),方慶艷,陳剛. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2019(07)
[3]高砷褐煤與低砷煙煤混燃砷的揮發(fā)特性及模型[J]. 劉慧敏,王春波,郭永成,張月,黃星智,王家偉. 化工學(xué)報. 2016(10)
[4]超聲波輔助浸漬法制備Fe2O3/γ-Al2O3吸附劑脫除氣相As2O3的實驗研究[J]. 張月,李文瀚,王春波,劉慧敏,張永生,潘偉平. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2015(09)
[5]Using sorbents to control heavy metals and particulate matter emission during solid fuel combustion[J]. Ichiro Naruse. Particuology. 2009(06)
博士論文
[1]煤礦區(qū)中鉛的環(huán)境地球化學(xué)研究[D]. 方婷.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2015
本文編號：3125970
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