【摘要】：最近幾年,鈣鈦礦作為一種新興材料受到極大的歡迎,對(duì)其的研究發(fā)展十分迅速。因?yàn)檫@種材料具有良好的光吸收性,更少的非輻射性復(fù)合,溶液加工方便,較低的載流子陷阱密度等特點(diǎn),有望應(yīng)用在太陽能電池,有機(jī)發(fā)光二極管,光電探測(cè)器,激光等領(lǐng)域。本文主要研究基于有機(jī)和無機(jī)雜化鈣鈦礦的發(fā)光二極管。在制作發(fā)光二極管方面,可以通過改變鹵素陰離子種類來調(diào)節(jié)發(fā)光波長(zhǎng),例如CH_3NH_3PbBr_3發(fā)光波長(zhǎng)為520 nm左右,CH_3NH_3PbCl_3發(fā)光波長(zhǎng)為390 nm左右,而CH_3NH_3PbI_3發(fā)出的光為788 nm左右,是肉眼無法看到的紅外光。調(diào)節(jié)這三種鹵素陰離子的種類和相對(duì)比例將會(huì)得到不同發(fā)光波長(zhǎng)的器件,由于混合之后帶隙可以連續(xù)調(diào)節(jié),所以發(fā)光波長(zhǎng)將會(huì)覆蓋整個(gè)可見光區(qū)域。本文主要采用Br和I混雜鈣鈦礦材料制備紅色發(fā)光器件,器件發(fā)光效率受到薄膜較低PLQE的限制。另外,這樣混合的鹵化物鈣鈦礦在激光照射的條件下或者是器件被通電流后,由于晶體表面的缺陷為鹵離子遷移提供了條件,所以將會(huì)形成富I相,器件的發(fā)光波長(zhǎng)將會(huì)產(chǎn)生紅移,破壞器件發(fā)光效率和色穩(wěn)定性�；旌望u化物鈣鈦礦中如果產(chǎn)生這種鹵化物相分離的情況,將會(huì)導(dǎo)致上述的優(yōu)點(diǎn)變得沒有意義。論文主要針對(duì)基于Br和I混雜鈣鈦礦材料發(fā)光器件的上述問題,通過使用SPPO13和TPBI添加劑的方法鈍化鈣鈦礦晶體表面缺陷,提高器件發(fā)光效率和色穩(wěn)定性。研究TPBI和SPPO13添加劑對(duì)鈣鈦礦的表面形貌,晶體顆粒的大小,鈣鈦礦的光物理特性的影響。在旋涂制作CH_3NH_3Pb(Br_(0.5)I_(0.5))_3薄膜樣品的過程中,分別使用氯苯(CB)和使用濃度各為0.5 mg/ml,1 mg/ml,2 mg/ml的SPPO13或TPBI溶液作為反溶劑進(jìn)行快速結(jié)晶。使用SEM對(duì)樣品的表面形貌進(jìn)行觀察,發(fā)現(xiàn)隨著添加劑溶液濃度的增加,樣品表面的晶體顆粒變小,形貌變得更加平整和均勻。但是當(dāng)添加劑溶液濃度增加到2 mg/ml時(shí),樣品表面會(huì)覆蓋一層網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的SPPO13。XRD圖譜中,在14.4°和29.2°這兩個(gè)位置出現(xiàn)衍射峰,來源晶體的(100)和(200)晶面。隨著SPPO13溶液濃度的增加,樣品的結(jié)晶性減弱,與SEM測(cè)量結(jié)果一致。在405 nm的激光照射之后,使用CB制備的樣品峰位變寬,并且強(qiáng)度降低,表明鈣鈦礦中產(chǎn)生了鹵素相分離,存在富碘相。與之形成對(duì)比的是,使用SPPO13快速結(jié)晶的樣品在被光照后峰位強(qiáng)度和半高寬變化很小,說明有機(jī)添加劑引入能夠有效抑制鹵素相分離。對(duì)經(jīng)CB,SPPO13和TPBI處理的CH_3NH_3Pb(Br_(0.5)I_(0.5))_3樣品進(jìn)行PL測(cè)量,結(jié)果表明,SPPO13或TPBI處理將會(huì)提高鈣鈦礦的PL強(qiáng)度,PL強(qiáng)度隨著SPPO13溶液濃度的增加而增加。使用1.0 mg/ml的SPPO13溶液制備的樣品的PL強(qiáng)度約為采用CB制備樣品PL強(qiáng)度的5.8倍。使用CB快速結(jié)晶的樣品的PLQE值為0.2-0.3%,而使用SPPO13快速結(jié)晶的樣品的PLQE值為0.8-1%。在405 nm激光的照射2分鐘后,使用CB快速結(jié)晶的樣品PL波峰從645 nm紅移到653 nm。在被照射4分鐘后,波峰進(jìn)一步紅移到665 nm,同時(shí)700 nm左右的峰位強(qiáng)度開始增加。而使用SPPO13快速結(jié)晶的樣品在被照射2分鐘后波峰位置只變化了1 nm,在被照射4分鐘后,波峰位置變化了2 nm。以上結(jié)果同樣表明SPPO13可以一定程度的抑制鹵素相分離。經(jīng)TPBI處理的樣品PL光譜穩(wěn)定性也有所改善。制作結(jié)構(gòu)為ITO/PEDOT:PSS(70 nm)/CH_3NH_3Pb(Br_(0.5)I_(0.5))_3(150 nm)/TmPyPB(60 nm)/CsF(1 nm)/Al(100 nm)的發(fā)光器件,研究有機(jī)添加劑濃度對(duì)器件發(fā)光亮度、發(fā)光效率和電致發(fā)光光譜穩(wěn)定性的影響。結(jié)果表明,使用CB快速結(jié)晶的樣品最大發(fā)光亮度只有20 cd/m~2,發(fā)光效率只有0.05 cd/A,EQE為0.06%。而使用SPPO13溶液快速結(jié)晶的樣品,最大發(fā)光亮度達(dá)到210 cd/m~2,發(fā)光效率為0.32 cd/A,EQE為0.42%,使用SPPO13溶液來對(duì)鈣鈦礦快速結(jié)晶可以使得器件的發(fā)光效率提高6倍。使用CB快速結(jié)晶的器件電致發(fā)光光譜波峰隨著電流的增大而逐漸紅移,器件在60和80 mA/cm~2下,波峰從645 nm紅移到652和658nm,同時(shí)半峰寬變寬,位于700 nm的波長(zhǎng)強(qiáng)度開始逐漸增加。在相同驅(qū)動(dòng)條件下,使用SPPO13快速結(jié)晶的樣品波峰峰位穩(wěn)定在645 nm,電致發(fā)光光譜的半峰寬只是有稍微的變化,證明SPPO13的添加對(duì)鈣鈦礦的相分離起到了很好的抑制作用。當(dāng)使用TPBI溶液來快速結(jié)晶時(shí),器件發(fā)光效率和電致發(fā)光光譜穩(wěn)定性也有所改善。證明使用路易斯堿來鈍化缺陷,抑制鹵素相分離過程是一種通用的方法。對(duì)路易斯堿抑制相分離的作用進(jìn)行了分析,認(rèn)為其未配位的鉛原子與SPPO13中P=O部分之間產(chǎn)生路易斯酸堿相互作用,補(bǔ)償鹵素空位,減少了鹵素離子的遷移途徑,所以抑制了相分離過程。
【圖文】：

體更加的細(xì)小，晶體表面也會(huì)有一定的缺陷。并且在鈣鈦礦通這種情況，導(dǎo)致波長(zhǎng)逐漸紅移，，這樣的器件不具有使用價(jià)值抑制該現(xiàn)象產(chǎn)生的同時(shí)，控制鈣鈦礦器件在紅光范圍的發(fā)光光效率的方法。料的結(jié)構(gòu)與各種特性探查混合鹵素離子鈣鈦礦發(fā)光二極管的各種性能。鈣鈦礦的結(jié)ABX3 來表示[18]。眾所周知，鈣鈦礦是傳統(tǒng)的無機(jī)材料，而且族。但是，本文研究的是有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦，其中 A 是有分子，B 為 Pb2+，Cs2+等陽離子，而 X 則為鹵素離子，即 Cl-1.1 所示，A 處于正方體的八個(gè)頂角處，B 處于正方體的中心處結(jié)構(gòu)，各個(gè)八面體相互連接，而有機(jī)胺通過氫鍵和鹵素離子相。這種結(jié)構(gòu)比其他的共面，共棱結(jié)構(gòu)相比具有更好的穩(wěn)定性利于載流子的遷移，所以比其他的結(jié)構(gòu)有著更高的載流子遷移這種結(jié)構(gòu)中有著更長(zhǎng)的載流子擴(kuò)散距離，使得器件效率提高

2. 緒論礦發(fā)光二極管原理簡(jiǎn)介最開始被用于制作太陽能電池。其后，研究者們逐漸意識(shí)到鈣鈦礦這，于是對(duì)鈣鈦礦的研究越來越多。因?yàn)殁}鈦礦在光電特性方面的表現(xiàn)們開始把鈣鈦礦應(yīng)用于半導(dǎo)體發(fā)光的相關(guān)研究。對(duì)于鈣鈦礦的發(fā)光研究九十年代，那時(shí)，使用的有機(jī)無機(jī)雜化鈣鈦礦往往都是具有長(zhǎng)的陽離都是二維結(jié)構(gòu)。因?yàn)榻Y(jié)構(gòu)的特殊性，所以具有很強(qiáng)的激子束縛能。由激可以發(fā)現(xiàn)，因?yàn)橛袡C(jī)物胺和無機(jī)物兩種材料有著較大的能極差，兩種材壘，在這種情況下形成的電子-空穴對(duì)將會(huì)受到很大的束縛作用。由此到增加。并且由于無機(jī)物和有機(jī)胺的介電常數(shù)不一樣，激子的復(fù)合率因，有機(jī)無機(jī)雜化鈣鈦礦相比較于其他的材料，激子結(jié)合能會(huì)更強(qiáng)。的優(yōu)勢(shì)，導(dǎo)致了有機(jī)無機(jī)雜化鈣鈦礦有著很強(qiáng)的研究?jī)r(jià)值。在鈣鈦礦流子的注入，傳輸，復(fù)合過程，最后由于復(fù)合將會(huì)發(fā)光[14,26,27]。
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TN312.8

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本文編號(hào)：2659699