【摘要】：在過去十年鈣鈦礦太陽能電池(Perovskite solar cells)光電轉(zhuǎn)換效率急劇上升,引起研究人員極大的關(guān)注。鈣鈦礦不僅運(yùn)用在光伏領(lǐng)域,而且在發(fā)光二極管、探測(cè)器、激光器上均有巨大的潛能。鈣鈦礦太陽能電池已經(jīng)取得與多晶硅電池相媲美的23.7%光電轉(zhuǎn)換效率。相對(duì)于MAPbI_3鈣鈦礦,不同離子摻雜混合型鈣鈦礦具有更好的光電特性,可調(diào)的直接帶隙,更高的光吸收系數(shù),更長(zhǎng)的載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度以及更好的穩(wěn)定性等。但是混合型鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶質(zhì)量和熱穩(wěn)定性的機(jī)理依然比較模糊。本文研究了鈣鈦礦前驅(qū)體溶液中的DMSO/DMF溶劑配比和FTO/TiO_2襯底溫度對(duì)混合型鈣鈦礦薄膜的形貌和結(jié)晶的作用;以及Cs離子摻雜濃度和FTO/TiO_2襯底溫度對(duì)混合型鈣鈦礦薄膜結(jié)晶的影響。具體的研究結(jié)果如下:(1)研究鈣鈦礦前驅(qū)體溶液中的DMSO/DMF溶劑配比和FTO/TiO_2襯底溫度對(duì)混合型鈣鈦礦薄膜的形貌和結(jié)晶的作用。配置DMSO/DMF溶劑配比為2:8、3:7、4:6、5:5和6:4的鈣鈦礦前驅(qū)體溶液,旋涂在FTO/TiO_2襯底30℃、50℃和70℃上。發(fā)現(xiàn)了襯底30℃時(shí),DMSO/DMF的溶劑配比對(duì)薄膜的形貌和結(jié)晶影響較小,電池效率和穩(wěn)定性都未受很大的影響。襯底升高到50℃,DMSO/DMF溶劑配比為2:8的鈣鈦礦薄膜有島狀結(jié)晶生成,隨著DMSO/DMF溶劑比例升高,島狀被抑制,得到更加均勻、致密的薄膜,獲得更高效率和穩(wěn)定性的鈣鈦礦太陽能電池。襯底溫度為70℃時(shí),所有制備的鈣鈦礦薄膜都有島狀結(jié)晶生成,破壞薄膜的質(zhì)量。分析認(rèn)為,DMSO的飽和蒸汽壓低于DMF,在襯底50℃時(shí),提高DMSO在前驅(qū)體溶液中的比例會(huì)減慢溶劑的揮發(fā)速率,從而延緩鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶,獲得高質(zhì)量的鈣鈦礦薄膜。基于FTO/c-TiO_2/(FAPbI_3)_(0.85)(MAPbBr_3)_(0.15)/Spiro-OMeTAD/Au的平面鈣鈦礦太陽能電池結(jié)構(gòu),在50℃FTO/TiO_2襯底上,DMSO/DMF溶劑配比為4:6的混合型離子鈣鈦礦太陽能電池獲得19.43%的效率,手套箱N_2環(huán)境下放置800小時(shí)后,依然維持初始效率的90%,顯示良好的穩(wěn)定性。(2)研究了Cs離子摻雜和FTO/TiO_2襯底溫度對(duì)混合型鈣鈦礦薄膜結(jié)晶過程的影響。實(shí)驗(yàn)中,將Cs離子在鈣鈦礦前驅(qū)體溶液中的摻雜比例為0%、5%、10%、15%和20%,并將鈣鈦礦的前驅(qū)體溶液分別旋涂在溫度為30℃、50℃和70℃的FTO/TiO_2襯底上。研究發(fā)現(xiàn),襯底溫度為30℃時(shí),不同Cs離子摻雜比例的鈣鈦礦薄膜表面形貌和結(jié)晶差異不明顯。在50℃甚至更高溫度的襯底上,Cs離子的摻雜改善了鈣鈦礦薄膜的形貌,使薄膜表面島狀結(jié)構(gòu)中的δ相(非鈣鈦礦相)和PbI_2相向α相(鈣鈦礦相)轉(zhuǎn)變,抑制了雜質(zhì)相的生成,同時(shí)Cs離子的摻雜降低了鈣鈦礦薄膜的缺陷態(tài)密度,提高了鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶質(zhì)量。基于FTO/c-TiO_2/Cs_x(FA0._(85)MA_(0.15))_(1-x)Pb(I_(0.85)Br_(0.15))_3/Spiro-OMeTAD/Au的平面鈣鈦礦太陽能電池結(jié)構(gòu),襯底溫度為30℃,Cs離子摻雜比例為20%的鈣鈦礦太陽能電池的最佳光電轉(zhuǎn)換效率可達(dá)21.25%。將其放置在N_2填充的手套箱中1560小時(shí)后,器件仍能保持初始效率的90%。在50℃襯底甚至更高的溫度襯底上,Cs摻雜的混合離子鈣鈦礦太陽能電池依然能獲得較高的光電轉(zhuǎn)換效率和穩(wěn)定性,為將來鈣鈦礦太陽能電池的商業(yè)化提供了重要的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。
【學(xué)位授予單位】：浙江理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TB383.2;TM914.4
【圖文】：

江理工大學(xué)碩士學(xué)位論文 高質(zhì)量混合離子鈣鈦礦薄膜的制備及太陽能電池的性能第一章 緒論 研究工作的背景與意義2009 年 Miyasaka 首次提出了 CH3NH3PbI3和 CH3NH3PbBr3作為光敏化劑應(yīng)用在染化電池中獲得了 3.8%的光電轉(zhuǎn)換效率[1]；如圖 1.1 所示，近十年來，鈣鈦礦太陽能電速的發(fā)展，光電轉(zhuǎn)化效率達(dá)到了 23.7%[2]，與多晶硅太陽能電池效率可以相媲美。

實(shí)驗(yàn)儀器 型號(hào) 廠家手套箱及氣體凈化系統(tǒng) MB-Unilab Pro SP(1800/780) 布勞恩(上海)有限公司超聲波清洗機(jī) JP-040S 深圳市結(jié)盟清洗設(shè)備有限公紫外臭氧機(jī) PSDP-UV 深圳市慧爍機(jī)電有限公司電熱恒溫干燥箱 DHG-9055A 上海一恒科學(xué)儀器有限公數(shù)顯磁力攪拌器 HP88854105 Thermo Scientific精密分析天平 BSA224S-CW 賽多利斯科學(xué)儀器有限公數(shù)顯加熱板 SP88857195 Thermo Scientific高溫加熱臺(tái) HP88850105 Thermo Scientific勻膠機(jī) WS-650MZ-23NPPB Laurell Technologies Corpor移液槍 0-1000μL 艾本德移液槍 0-200μL 艾本德移液槍 0-100μL 艾本德熱蒸發(fā)儀 定制 0001 吳臣機(jī)電（上海）有限公2.2 實(shí)驗(yàn)方法2.2.1 鈣鈦礦薄膜的制備圖 2.1 為不同襯底溫度下混合離子鈣鈦礦薄膜制備的流程圖。

圖 3.2 不同 DMSO/DMF 配比的混合離子鈣鈦礦結(jié)晶示意圖ig. 3.2 Diagram of the effect of DMSO/DMF ratio in perovskite precursor solution on thecrystallization process of films.圖 3.2 所示，襯底溫度為 30℃時(shí)，不同 DMSO/DMF 溶劑配比（2:8，3:7，4:6，制備出都是純鈣鈦礦中間相，主要是在低的襯底溫度下 DMSO 和 DMF 揮發(fā)大，對(duì)鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶性和厚度影響有限。隨著襯底升高到 50℃時(shí)，DMSO/D配比低于 3:7 時(shí)，薄膜具有 -phase 和鈣鈦礦中間相的兩種相的混合， -phase 壞鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶性，從而降低鈣鈦礦太陽能電池的性能和穩(wěn)定性。然而/DMF 溶劑配比為 4:6，5:5 和 6:4 時(shí)樣品依然保持純鈣鈦礦中間相，結(jié)果表明更度使得鈣鈦礦前驅(qū)體溶劑的揮發(fā)速率增大，具有更高比例 DMSO 的鈣鈦礦前驅(qū)會(huì)延緩鈣鈦礦薄膜結(jié)晶。隨著襯底溫度進(jìn)一步升高到 70℃，溶劑的揮發(fā)速率更加溶劑配比都含有 -phase 和鈣鈦礦中間相的兩種相的混合，隨著 DMSO/DMF 升高， -phase 也會(huì)明顯減少，鈣鈦礦中間相也會(huì)相應(yīng)增多。30℃襯底和 70℃襯MSO/DMF 的溶劑配比對(duì)鈣鈦礦薄膜結(jié)晶影響較小。50℃襯底，提高 DMSO/DM

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