【摘要】：固體氧化物燃料電池(SOFCs)是一種有效的能源轉(zhuǎn)換裝置,它能夠把化學(xué)能轉(zhuǎn)換成電能。與其它類型的燃料電池和能量轉(zhuǎn)換裝置相比,SOFC有許多令人滿意的優(yōu)點(diǎn)。如它采用固體電解質(zhì)、能夠避免貴重金屬的使用、效率高、污染小、燃料選擇靈活性強(qiáng)等。SOFC的燃料來源非常廣泛,例如,氫氣,天然氣,乙醇等碳?xì)浠衔�。其�?SOFC陽極發(fā)生的主要反應(yīng)為氫氣、CO氧化和甲烷的氧化反應(yīng)等,而氧氣的解離可以直接給燃料提供氧離子,提高燃料轉(zhuǎn)換效率,是多相氧化反應(yīng)中重要的一步。Ni納米顆粒負(fù)載的YSZ(釔穩(wěn)定的二氧化鋯),是一種常用的SOFC陽極材料。在Ni/YSZ陶瓷材料中,Ni納米顆粒提供電子導(dǎo)電性,YSZ負(fù)責(zé)氧離子的傳導(dǎo)。本文利用第一性原理方法,并從原子層次和電子結(jié)構(gòu)方面對Ni/YSZ陽極結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究,考慮了多種因素對陽極催化活性的影響,比如結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,Ni團(tuán)簇顆粒大小。同時(shí)考慮不同種類的催化劑對氧解離催化活性的影響,并且考慮表面氧空位的作用,最后綜合各個(gè)因素提出高效穩(wěn)定的陽極催化劑設(shè)計(jì)方案。主要研究工作及結(jié)果如下:1.研究了不同尺寸Ni顆粒對氧氣解離催化活性的影響。研究發(fā)現(xiàn),負(fù)載Ni_2團(tuán)簇大大提高氧氣在YSZ(111)表面的解離反應(yīng)速率,Ni_2團(tuán)簇是高效催化氧氣解離的最小團(tuán)簇。這一研究成果對Ni/YSZ(111)復(fù)合材料的成本-效率方面的設(shè)計(jì)提供了重要的參考。2.研究了Au_2負(fù)載在不同金屬氧化物基底(MgO(100),CaO(100),BaO(100),TiO_2(110)和YSZ(111))上的特性,以探索Au在金屬氧化物基底上的生長模式。結(jié)果表明Au原子在BaO(100)和TiO_2(110)表面傾向于形成二維團(tuán)簇,而在MgO(100),CaO(100)和YSZ(111)表面傾向于形成三維團(tuán)簇。同時(shí)我們還總結(jié)了E_(Au-Support)/E_(Au-Au)的值與E_b的線性關(guān)系以及締合能量與轉(zhuǎn)移電荷量之間存在潛在的關(guān)系,這些結(jié)果加深了對結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系的理解,也對貴金屬催化劑在金屬氧化物基底上的生長提供了有用的信息。3.探索了其它常見的貴金屬單原子(Pd,Pt,Rh和Ir)催化劑負(fù)載在YSZ(111)表面對氧解離的影響,并進(jìn)一步考慮了表面氧空位的影響。首先以穩(wěn)定性為第一判據(jù)篩選出穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。與純凈的YSZ表面相比,我們發(fā)現(xiàn)表面氧空位(Ov)的位置可以通過吸附不同的單原子進(jìn)行調(diào)節(jié)。表面上吸附的貴金屬單原子也能夠顯著激活表面氧原子,更容易形成表面空位。通過對比,我們發(fā)現(xiàn)對于NM/YSZ(111)體系來說Ir/YSZ(111)表現(xiàn)出了較高的穩(wěn)定性,而對于有表面氧空位的NM/YSZ-Ov(111)體系來說Pt/YSZ-Ov(111)表現(xiàn)出了最高的穩(wěn)定性。進(jìn)一步通過O_2分子的吸附和解離特性來預(yù)測這兩種穩(wěn)定結(jié)構(gòu)對氧氣還原反應(yīng)(ORR,Oxygen Reduction Reaction)的催化效果,研究發(fā)現(xiàn)Pt/YSZ-Ov(111)體系表現(xiàn)出了高穩(wěn)定性和高ORR催化活性。
【圖文】：

燃料電池的應(yīng)用領(lǐng)域

SOFC的電極/電解質(zhì)界面以及電化學(xué)過程
【學(xué)位授予單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TM911.4

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