本文關鍵詞：以金屬有機骨架為前驅體的高活性氧還原非貴金屬催化劑制備（英文）

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【摘要】：燃料電池具有能量轉化效率高、功率密度高、低溫操作、無污染等優(yōu)點,因而在電動汽車動力源、移動式電源及分散電站等領域具有廣闊的應用前景.Pt/C催化劑是目前使用最廣泛的燃料電池陰極氧還原反應(ORR)的催化劑,然而其有限的儲量、較低的穩(wěn)定性、易CO中毒等缺點限制了燃料電池的大規(guī)模商業(yè)化,因此研制高活性和穩(wěn)定性的非貴金屬催化劑以代替Pt/C催化劑顯得至關重要.金屬有機骨架(MOFs)是由金屬陽離子和有機配體配位而成的結構可調的空間三維材料,其作為前驅體制備非貴金屬ORR催化劑具有獨特的優(yōu)勢:(1)MOFs的三維晶體結構可以提供高的活性位點密度;(2)有機配體可以在熱解的過程中轉化為碳支撐體,使得活性金屬物質和碳支撐體可以同時生成;(3)可以調節(jié)形成MOFs的金屬離子和有機配體來設計一定特性的MOFs結構,從而制備結構和功能可調的催化劑;(4)MOFs具有可調控的孔徑尺寸及可修飾的孔道表面,其較大的比表面積和不同孔隙分布有利于吸附反應物氧氣分子,而且可以得到不同元素和金屬摻雜的多孔碳材料.因此,本文選擇MOF材料ZIF-67作為前驅體,通過在500 900°C高溫熱處理制備了非貴金屬ORR催化劑,在0.1 mol/L KOH溶液中進行電化學測試,發(fā)現(xiàn)其中600°C熱處理得到的催化劑的活性較好.為了進一步提高催化劑的導電性和分散性,對該催化劑進行了BP 2000碳載處理.電化學測試發(fā)現(xiàn),該催化劑的ORR活性進一步提高:當載量為1.0 mg/cm2時,其ORR起始電位和半波電位分別達1.017和0.857 V(vs.RHE),與商業(yè)化Pt/C(20μgPt/cm~2)的性能相近.透射電鏡結果表明,制備的催化劑為單質Co粒子鑲嵌的N摻雜的多孔碳材料,其中Co粒子的粒徑為10 nm左右,其存在可由X射線衍射測試得以確認.X射線光電子能譜表征顯示,碳載得到的催化劑中N原子主要以吡啶型存在,后者可能起到一定的ORR活性位點作用,且其比表面積為296 m~2/g,高于未碳載的268 m~2/g,也有利于提高其電化學活性.結果還顯示,與商業(yè)化Pt/C相比,碳載催化劑具有更好的抗甲醇性和穩(wěn)定性.
【作者單位】： 中國科學院大連化學物理研究所潔凈能源國家實驗室(籌);中國科學院大學;大連理工大學化工系精細化工國家重點實驗室;
【關鍵詞】： 燃料電池 氧還原反應 非貴金屬催化劑 金屬有機骨架 堿性電解液
【基金】：supported by the National Basic Research Program of China(973 Program,2015CB932304) the National Natural Science Founda-tion of China(21436003)~~
【分類號】：O643.36;TM911.4
【正文快照】： 1.Introduction For its high energy conversion efficiency,high power densi-ty,low operating temperature,long life span,and low or zero emission of pollutants,fuel cell technology has attracted atten-tion[1,2].The commercial Pt/C catalyst remains the most

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