本文關(guān)鍵詞：紙芯片—質(zhì)譜分析方法研究及其在藥物分析中的應(yīng)用，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：質(zhì)譜分析因具有靈敏度高、選擇性好的特點(diǎn),而廣泛應(yīng)用于生命科學(xué)、食品安全、環(huán)境安全、疾病診斷等領(lǐng)域�，F(xiàn)在質(zhì)譜的研究領(lǐng)域主要在離子源的開發(fā)、進(jìn)樣方式改進(jìn)、新型離子源的原理及應(yīng)用,其中離子源的開發(fā)是現(xiàn)在質(zhì)譜領(lǐng)域的一個(gè)熱點(diǎn)問(wèn)題。但是現(xiàn)有的一些新型離子源,比如電噴霧離子源(ESI)、化學(xué)離子源(CI)、基質(zhì)輔助激光解析離子源(MALDI)等在分析復(fù)雜樣品(高鹽溶液、生物樣品)時(shí),存在明顯的離子抑制效應(yīng),因此需要對(duì)樣品進(jìn)行去除基質(zhì)的前處理。常用的樣品前處理方法是液相色譜(LC)、毛細(xì)管電泳(CE)、固相微萃取(SPE)等,這些前處理方法可以滿足復(fù)雜基質(zhì)樣品的分析,但是問(wèn)題是前處理過(guò)程繁瑣、耗時(shí)長(zhǎng)。因此,人們開發(fā)了一系列原位、在線、無(wú)需前處理的分析方法,可用于復(fù)雜樣品的分析,包括紙噴霧離子源(paper spray ionization)、解析電噴霧離子源(DESI)、萃取電噴霧離子源(EESI)。紙噴霧離子源是把樣品滴加在紙上,隨后加上高電壓,然后滴加溶劑,在電勢(shì)差和毛細(xì)管作用力的驅(qū)動(dòng)下溶劑帶著樣品離子進(jìn)入質(zhì)譜入口,實(shí)現(xiàn)樣品的離子化分析。該方法的材料是紙,具有便宜、方便、便捷、易于得到的特點(diǎn)。但是紙噴霧離子化分析方法因無(wú)前處理,在分析復(fù)雜樣品時(shí),樣品中的基質(zhì)會(huì)抑制分析物的信號(hào),導(dǎo)致靈敏度較差,同時(shí)商用的質(zhì)譜儀器因較笨重,而無(wú)法實(shí)現(xiàn)現(xiàn)場(chǎng)實(shí)時(shí)分析。本文在紙噴霧離子化分析之前,引入紙芯片,解決了紙噴霧離子化質(zhì)譜分析的問(wèn)題。紙芯片是以紙作為芯片的材料,以蠟作為疏水材料,從而在紙上做出親水性和疏水性相互間隔的通道,實(shí)現(xiàn)對(duì)溶液流向的有序控制或在紙上修飾一些特異性的基團(tuán)。因?yàn)?紙芯片具有簡(jiǎn)單、便捷、易于操作、可便攜化的特點(diǎn),因而可用于現(xiàn)場(chǎng)的在線實(shí)時(shí)分析。本文設(shè)計(jì)了三種類型的紙芯片,分別解決了大型質(zhì)譜儀器無(wú)法實(shí)現(xiàn)現(xiàn)場(chǎng)分析；分析復(fù)雜樣品(如,干燥血液樣品)時(shí),基質(zhì)抑制現(xiàn)象嚴(yán)重；對(duì)蛋白質(zhì)類的疾病標(biāo)志物進(jìn)行分析時(shí),選擇性差的問(wèn)題。本文主要是在紙噴霧離子化質(zhì)譜分析之前,引入紙芯片技術(shù),實(shí)現(xiàn)原位、在線、高靈敏度、高選擇性分析。研究?jī)?nèi)容主要包括三個(gè)部分,第一部分,設(shè)計(jì)了雙檢測(cè)區(qū)域的紙芯片,其中一個(gè)檢測(cè)區(qū)域用于顯色分析,以實(shí)現(xiàn)現(xiàn)場(chǎng)的快速篩選,另一個(gè)檢測(cè)區(qū)域用于后續(xù)的質(zhì)譜分析,實(shí)現(xiàn)對(duì)篩選剩余的樣品的高靈敏度定性定量分析；第二部分,設(shè)計(jì)了一種雙通道的中空紙芯片,對(duì)干燥血液樣品的進(jìn)行前處理。其中,一個(gè)通道用于去除血液中的復(fù)雜基質(zhì),另一個(gè)通道用于萃取離子化分析物,實(shí)現(xiàn)對(duì)干燥血液中樣品的低檢測(cè)限分析。最后實(shí)現(xiàn)了藥物分析時(shí),檢測(cè)限降低10到30倍。第二部分,設(shè)計(jì)了一個(gè)雙檢測(cè)區(qū)域的紙芯片,其中一個(gè)檢測(cè)區(qū)域用于蛋白質(zhì)類I的疾病標(biāo)志物的化學(xué)發(fā)光檢測(cè),另一個(gè)檢測(cè)區(qū)域用于高選擇性的質(zhì)譜分析檢測(cè)。奉文成功地在紙芯片上結(jié)合了化學(xué)發(fā)光質(zhì)譜的檢測(cè)方法,實(shí)現(xiàn)了對(duì)蛋白質(zhì)的定性和低檢測(cè)限分析。本文開發(fā)了一系列的紙芯片質(zhì)譜聯(lián)用的裝置,分別實(shí)現(xiàn)了復(fù)雜基質(zhì)樣品中多肽的顯色一質(zhì)譜分析；干燥血液樣品中藥物的低檢測(cè)限分析；蛋白質(zhì)類疾病標(biāo)志物的高選擇性分析。紙芯片結(jié)合質(zhì)譜的分析方法具有高通量、快速、方便、靈敏的特點(diǎn),我們相信該方法在藥物檢測(cè)、食品安全、環(huán)境檢測(cè)、疾病診斷等相關(guān)領(lǐng)域都會(huì)有很大的應(yīng)用前景。
【關(guān)鍵詞】：質(zhì)譜 紙噴霧離子源 紙芯片 干燥血液樣品(DBS) 多肽 蛋白質(zhì) 顯色法 化學(xué)發(fā)光法
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：R917;O657.63
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-11
• 第一章 緒論11-22
• 1.1 質(zhì)譜法簡(jiǎn)介11-12
• 1.2 敞開式大氣壓離子源12-15
• 1.2.1 敞開式大氣壓離子源簡(jiǎn)介12-14
• 1.2.2 紙噴霧離子源(PS)14-15
• 1.3 紙芯片15-20
• 1.3.1 紙芯片簡(jiǎn)介16-19
• 1.3.2 紙芯片的檢測(cè)方法19-20
• 1.4 本論文研究工作的內(nèi)容與目標(biāo)20-22
• 第二章 紙芯片用于比色篩選和質(zhì)譜定性的研究22-32
• 2.1 引言22-23
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分23-25
• 2.2.1 儀器與試劑23
• 2.2.2 參數(shù)與條件23-25
• 2.3 結(jié)果與討論25-30
• 2.3.1 紙芯片的設(shè)計(jì)與制作25-26
• 2.3.2 紙芯片檢測(cè)染料26-27
• 2.3.3 紙芯片檢測(cè)溶液中高濃度的多肽27-28
• 2.3.4 紙芯片檢測(cè)生物樣品中的血管緊張素28-29
• 2.3.5 紙芯片比色和質(zhì)譜定量檢測(cè)血清中的多肽29-30
• 2.4 本章小結(jié)30-32
• 第三章 紙芯片監(jiān)測(cè)干燥血液樣品中藥物的研究32-46
• 3.1 引言32-33
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分33-38
• 3.2.1 儀器與試劑33-34
• 3.2.2 參數(shù)與條件34-38
• 3.3 結(jié)果與討論38-45
• 3.3.1 紙芯片的設(shè)計(jì)與制作38-39
• 3.3.2 紙芯片中去基質(zhì)溶劑的優(yōu)化39-40
• 3.3.3 紙芯片中萃取溶劑的優(yōu)化40-42
• 3.3.4 比較紙芯片與傳統(tǒng)方法的離子抑制42-43
• 3.3.5 比較紙芯片與傳統(tǒng)方法的定量分析43-45
• 3.4 本章小結(jié)45-46
• 第四章 紙芯片用于化學(xué)發(fā)光篩選和質(zhì)譜定量的研究46-52
• 4.1 引言46-47
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分47-49
• 4.2.1 儀器與試劑47
• 4.2.2 參數(shù)與條件47-49
• 4.3 結(jié)果與討論49-51
• 4.3.1 紙芯片上化學(xué)發(fā)光法檢測(cè)蛋白質(zhì)49-50
• 4.3.2 紙芯片上質(zhì)譜法檢測(cè)蛋白質(zhì)50-51
• 4.4 本章小結(jié)51-52
• 第五章 全文總結(jié)52-53
• 參考文獻(xiàn)53-61
• 致謝61-63
• 攻讀學(xué)位期間的研究成果63

【相似文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：369115