【摘要】：隨著科技的不斷進(jìn)步,人類文明的不斷發(fā)展,人口基數(shù)的不斷增加,人們對(duì)藥物的需求量也顯著增高,口服藥物因?yàn)槠浞奖�、快捷等特點(diǎn)也成為人體吸收藥物的主要途徑,然而一些難溶性藥物因其在水中的溶解度低而口服利用度十分低,導(dǎo)致這類藥物在臨床應(yīng)用方面受到極大的限制。而介孔碳納米材料能很好地改進(jìn)這一問(wèn)題,因?yàn)槠渚哂休^高的比表面積、豐富且可調(diào)節(jié)的孔徑與孔隙結(jié)構(gòu)、相對(duì)大的孔容量、良好的穩(wěn)定性等特點(diǎn),所以這類材料在藥物的運(yùn)輸與傳遞領(lǐng)域具有很高的潛力。目前,對(duì)于介孔碳的研究多已球型介孔碳為主,傳統(tǒng)的合成方法有水熱法、模版法、水溶液法等,然而這些合成方法與球形結(jié)構(gòu)均存在一些缺點(diǎn),比如合成成本高,產(chǎn)率低,合成步驟復(fù)雜,分散性差,孔隙結(jié)構(gòu)差等。這樣很大程度上限制了介孔碳材料在載藥方面的實(shí)際應(yīng)用與推廣,因此,研究非球型的新結(jié)構(gòu)介孔碳材料備受關(guān)注。介孔碳材料不僅在藥物領(lǐng)域應(yīng)用廣泛,在電化學(xué)領(lǐng)域也有著重要作用�？沙潆婁\空氣電池由于地殼中鋅元素豐富、生產(chǎn)成本低、理論能量密度高、環(huán)境影響小等各種優(yōu)點(diǎn)而受關(guān)注。此外,由于鋅空氣電池通常使用具有較高沸點(diǎn)的含水電解質(zhì),因此相對(duì)于采用揮發(fā)性和可燃有機(jī)液體電解液的主流鋰離子電池,鋅空氣電池所面臨的潛在安全風(fēng)險(xiǎn)可以顯著降低。目前,可充電的鋅-空氣電池是可行且有前途的電化學(xué)能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換技術(shù)的代表之一,在便攜式電子設(shè)備、電動(dòng)車輛、航空航天、陽(yáng)光和風(fēng)能等存儲(chǔ)綠色能源應(yīng)用中日益普及。本文為了發(fā)展較為綠色簡(jiǎn)便的方法,主要以金屬有機(jī)框架ZIF-67與ZIF-8為前驅(qū)材料,設(shè)計(jì)和合成出金屬氮共摻雜的介孔碳納米材料,通過(guò)掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X射線光電子能譜分析(XPS)等一系列表征方法對(duì)材料進(jìn)行形貌與結(jié)構(gòu)表征、元素成分分析及電催化活性的測(cè)試,研究材料成分、結(jié)構(gòu)組成與電化學(xué)活性之間的關(guān)系。將合成的介孔碳材料用于難溶藥物布洛芬的吸附,探究材料的藥物溶出釋放速率、材料載藥量以及細(xì)胞毒性;將其負(fù)載在鋅-空氣電池陰極,探究其催化性能。主要研究?jī)?nèi)容如下:(1)采用硝酸鈷,石墨型氮化碳(g-C_3N_4)為原料,ZIF-8(沸石咪唑類骨架材料8)為前驅(qū)體,常溫下一步合成ZIF-8衍生物,通過(guò)在氬氣(Ar)氣氛下煅燒制備出鈷(Co)、鋅(Zn)金屬共摻雜的介孔碳納米材料Co,Zn@NC-T(T是煅燒溫度)。對(duì)不同煅燒溫度(700℃、800℃、900℃)下合成的納米材料Co,Zn@NC-T的形貌特點(diǎn)、孔徑孔容、結(jié)構(gòu)元素進(jìn)行進(jìn)一步分析,比較不同煅燒溫度下合成的納米材料的氧還原(ORR)電催化性能。本實(shí)驗(yàn)為ZIF-67衍生材料合成提供實(shí)驗(yàn)思路與基礎(chǔ),是ZIF-67衍生材料的前實(shí)驗(yàn),因此本論文不對(duì)Co,Zn@NC的表征與性能進(jìn)行具體描述。(2)利用石墨型氮化碳(g-C_3N_4)為原料,沸石咪唑酯骨架結(jié)構(gòu)材料ZIF-67為前驅(qū)體,以二氧化硅(SiO_2)納米球?yàn)槟０?在甲醇反應(yīng)體系中合成ZIF-67衍生物,在氬氣條件下高溫碳化制備出含鈷(Co)金屬氮摻雜的介孔碳納米材料,該材料為具有多孔薄碳壁的高度石墨化的多面體狀中空碳納米籠Co@NHCC-T,觀察不同煅燒溫度(700℃、800℃、900℃)下材料的形貌結(jié)構(gòu),對(duì)其進(jìn)行元素分析,同樣比較不同煅燒溫度下材料的電催化性能,發(fā)現(xiàn)Co@NHCC-800是具有最高的ORR和OER性能的雙功能電催化劑�？疾炝嗽诳沙潆婁\-空氣電池方面應(yīng)用,當(dāng)用作可充電鋅空氣電池中的透氣電極時(shí),其顯示出比商用Pt/C催化劑更高的開路電壓,以及248 mW cm~(-2)的最大放電功率密度。在充電-放電測(cè)量連續(xù)循環(huán)12小時(shí)后,充電-放電電壓間隙僅略微增加10 mA cm~(-2)。(3)實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步探討了材料Co@NHCC-700、Co@NHCC-800、Co@NHCC-900與不加入SiO_2模版下煅燒溫度80℃的材料Co@NCPT-800的一系列形貌結(jié)構(gòu),孔徑孔隙分布。通過(guò)觀察對(duì)比,Co@NHCC-800展現(xiàn)出較大的比表面積,約為910.71 m~2·g~(-1),考察了材料作為藥物載體對(duì)難溶性藥物布洛芬的吸附性能。通過(guò)觀察比較,采用紫外分光光度法和CCK-8法(細(xì)胞增殖-毒性檢測(cè)CCK-8試劑盒法)分別考察介孔碳材料對(duì)模型藥物的吸附、釋放特性及其細(xì)胞毒性,發(fā)現(xiàn)以比表面積較大、孔道較多的Co@NHCC-800作為模型藥物載體能夠顯著提高其對(duì)難溶性藥物的吸附性能和累積溶出釋放度,并且表現(xiàn)出良好的生物相容性。
【圖文】：

圖 1-1 金屬空氣電池的結(jié)構(gòu)示意圖[17]Fig.1-1 Schematic structure of a metal air battery[17]研究金屬空氣電池，給出結(jié)構(gòu)示意如圖 1-1，由金組成浸泡在金屬離子導(dǎo)電電解質(zhì)中的隔膜。在放放電子到外部電路。同時(shí)，氧氣接受了來(lái)自陽(yáng)極。氧還原物質(zhì)或離解的金屬離子遷移到電解質(zhì)中[17]。相反，充電過(guò)程是相反的，在陽(yáng)極上鍍金屬，金屬-空氣電池分為兩種類型根據(jù)電解質(zhì)：一種n-空氣的電解質(zhì)和另一種是水敏感系統(tǒng)使用有機(jī)效藥物輸送系統(tǒng)對(duì)改善藥理學(xué)有重要意義。目前

作為活性位點(diǎn)[45,46]。其中，ZIF-67（ZIF=沸石咪唑酯骨架），由 Co2+離子和 2-甲基咪唑組成，，近年來(lái)對(duì)氧還原（ORR）和產(chǎn)氧（OER）的研究最為廣泛[47-50]。由于 ZIF-67 中與 2-甲基咪唑鍵鏈接的 Co-Co 距離比較短[51]。然而，ZIF-67 中的金屬原子在高溫?zé)峤膺^(guò)程中可能容易聚集成具有不均勻分布的大顆粒，這種情況降低了電催化活性[52,53]。因此，為了提高它們的電催化活性和穩(wěn)定性，非常需要合成具有均勻分布的活性位點(diǎn)的具有特定良好結(jié)構(gòu)的 ZIF 材料來(lái)替代原有的碳材料[54]。本研究已 ZIF-67 和 ZIF-8 為前驅(qū)體制備新型介孔材料，初步探究合成的新型介孔材料行貌與特征，對(duì)不同煅燒溫度下合成的 ZIF-67 和 ZIF-8 衍生物進(jìn)行元素，孔徑分布對(duì)比，為材料的進(jìn)一步電化學(xué)與藥物吸附研究奠定了基礎(chǔ)。3.2 實(shí)驗(yàn)部分3.2.1 ZIF-67 衍生 Co@NHCC-T 的制備
【學(xué)位授予單位】：廣東藥科大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：R943

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本文編號(hào)：2643283