【摘要】：CdTe是一種重要的I-VI族半導(dǎo)體材料,在太陽能薄膜電池,紅外探測和高能核輻射探測等領(lǐng)域都有著非常廣泛的應(yīng)用。最近,美國First Solar將CdTe薄膜太陽能電池的轉(zhuǎn)化效率提升到了21.5%,但其遠(yuǎn)低于理論值32%。這主要是因為開路電壓和填充因子偏低,而其本源在于CdTe中Te空位(VTe)、Cd空位(VCd)、晶粒晶界等非輻射復(fù)合中心引起的少子壽命較短。早期的理論和實驗研究表明碲空位為深能級缺陷,故而在“富Te"CdTe材料具有較長的少子壽命。然而,近期研究發(fā)現(xiàn)“富Cd”有助于改善CdTe晶體質(zhì)量,且“富Cd”的少子壽命遠(yuǎn)長于“富Te”的樣品,其主要原因是通過Cd環(huán)境處理可以抑制鎘空位相關(guān)的缺陷態(tài)。由此可見,“富Cd”還是“富Te”能夠提高CdTe的少子壽命,進而提高光電轉(zhuǎn)換效率仍爭論不休。因此,在CdTe體系中,掌握高質(zhì)量CdTe單晶薄膜的外延工藝,實現(xiàn)“富Cd”和“富Te”等不同缺陷態(tài)的精確調(diào)控,對于探究缺陷態(tài)的起源機制,給出缺陷相關(guān)的非輻射復(fù)合中心與少子壽命之間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)性是提升CdTe薄膜太陽能電池轉(zhuǎn)換效率的核心機理問題。CdTe材料存在易碎、自補償效應(yīng)、反位缺陷和空位缺陷等固有缺陷,因此大尺寸單晶制備非常困難,限制了大規(guī)模的商業(yè)應(yīng)用。過去一段時間,人們曾嘗試在Si、Ge及GaAs等襯底上外延制備大面積的CdTe薄膜,并取得巨大突破,實現(xiàn)了器件化應(yīng)用。近年來,伴隨器件微小型化和多功能化發(fā)展的需求,半導(dǎo)體/氧化物和氧化物/半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)外延已成為材料生長的熱點。在以鈦酸鍶(SrTiO3, STO)襯底為代表的鈣鈦礦氧化物上外延制備半導(dǎo)體,有助于實現(xiàn)巨磁阻效應(yīng)、高溫超導(dǎo)和多鐵性等新奇物理性質(zhì)與半導(dǎo)體特性相兼容。迄今為止,人們已在半導(dǎo)體襯底(如Si, GaAs)成功外延鈣鈦礦氧化物,如STO,鑭鍶錳氧(LaxSr1-xMnO3)和鈦酸鋇(BaTiO3)等,以及在鈣鈦礦氧化物STO上外延Ⅳ族,Ⅲ-Ⅴ族和Ⅱ-Ⅵ族半導(dǎo)體,如STO襯底上成功外延了高質(zhì)量的Ge,InP,GaAs,MnAs 和 ZnSe等,但半導(dǎo)體/氧化物和氧化物/半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)外延的機理仍不清楚�；谝陨峡紤],我們利用分子束外延技術(shù)在Cd0.96Zn0.04Te (CZT)襯底上調(diào)控制備“富Cd”和“富Te”等具有不同缺陷態(tài)的CdTe薄膜,并總結(jié)CdTe外延的生長規(guī)律：在此基礎(chǔ)上,摸索在不同晶向STO襯底上異質(zhì)外延生長CdTe薄膜的外延工藝,探索其外延生長規(guī)律并給出CdTe/STO異質(zhì)外延的可能機理。其中,取得的主要研究結(jié)果如下：第一,運用分子束外延技術(shù)在CdZnTe襯底上實現(xiàn)了不同化學(xué)計量比CdTe外延薄膜的可控制備,通過精確調(diào)控富Cd和富Te環(huán)境可以獲得不同缺陷態(tài)的外延薄膜。第二,利用低溫光致發(fā)光譜研究了不同化學(xué)計量比薄膜中的缺陷態(tài)及其起源機理。驗證了Te空位是淺施主能級的理論預(yù)言,瞬態(tài)光致發(fā)光光譜的研究表明“富Cd”環(huán)境下獲得的CdTe薄膜的少子壽命最長,影響少子壽命的深能級缺陷是碲反位和碲間隙。第三,運用分子束外延技術(shù)實現(xiàn)了在STO(111)和STO(001)襯底上制備高質(zhì)量CdTe單晶薄膜。發(fā)現(xiàn)在STO(111)襯底上,CdTe薄膜的生長是遵循傳統(tǒng)的高失配情況下以應(yīng)力層弛豫模式來進行的；而在STO(001)襯底上,CdTe薄膜則是以“順從外延”的方式生長。第四,低溫透射光譜和光致發(fā)光譜對不同晶向STO襯底上制備的CdTe薄膜的光學(xué)性質(zhì)進行了研究,驗證在不同晶向STO襯底上的CdTe薄膜的生長模式是不同的。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TN304.055

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本文編號：2328547