本文關(guān)鍵詞：鈣鈦礦半導(dǎo)體中的瞬態(tài)物理過程研究　出處：《南京大學(xué)》2016年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：近年來,一類具有鈣鈦礦晶體結(jié)構(gòu)的金屬鹵化物半導(dǎo)體材料橫空出世,在光電轉(zhuǎn)換器件方面取得了非同一般的表現(xiàn),與器件進展相比,鈣鈦礦半導(dǎo)體材料的光電物理機制的認識還很不深入。在有限的研究報道中,學(xué)界發(fā)現(xiàn)鈣鈦礦半導(dǎo)體帶間缺陷少,載流子擴散距離長,這些特點使得鈣鈦礦半導(dǎo)體的發(fā)光效率也很好,可能應(yīng)用于發(fā)光二極管和激光器等方面。鈣鈦礦半導(dǎo)體使人們首次意識到,鹵(Ⅶ)族化合物也可能存在極好的光電半導(dǎo)體材料,然而相比較Ⅳ族,Ⅲ-Ⅴ族,Ⅱ-Ⅵ族等半導(dǎo)體材料,它的電子,聲子,自旋等基本物理性質(zhì)研究極少。本論文面向鈣鈦礦半導(dǎo)體材料的光電器件應(yīng)用,利用超快光譜學(xué)方法,探究不同的時間尺度的激子動力學(xué)、自旋動力學(xué)以及熱動力學(xué)等物理過程,并得到如下一系列研究結(jié)果：1、利用鈣鈦礦半導(dǎo)體CsPbBr3量子點實現(xiàn)了低閾值穩(wěn)定的雙光子激發(fā)激光發(fā)射。我們z掃描實驗發(fā)現(xiàn)CsPbBr3量子點具有高效的雙光子吸收(吸收截面約為2.7×106GM),并利用超快瞬態(tài)吸收譜的研究方法探討了雙光子激發(fā)下CsPbBr3量子點中光生載流子的動力學(xué),觀察到光學(xué)增益建立過程,并明確指出多激子效應(yīng)對光學(xué)增益產(chǎn)生的貢獻；在低功率的雙光子激發(fā)下,我們在CsPbBr3量子點薄膜中實現(xiàn)自發(fā)輻射放大,其凈增益系數(shù)高達580cm-1；進一步,將雙光子激發(fā)的光學(xué)增益耦合到回音壁模式微腔中,成功實現(xiàn)了雙光子激發(fā)的CsPbBr3量子點激光器,激發(fā)閾值非常低(＜1 mJ/cm2),穩(wěn)定性很高(107 shots).2、在低溫強磁場條件下(0-10 T),我們研究了鈣鈦礦半導(dǎo)體材料的磁光效應(yīng)。我們發(fā)現(xiàn)有機、無機雜化鈣鈦礦半導(dǎo)體CH3NH3PbI3薄膜中外磁場誘導(dǎo)的圓偏振發(fā)光現(xiàn)象,并將此現(xiàn)象歸結(jié)為CH3NH3PbI3的激子中電子和空穴g因子相差較大(g因子的差值△g～0.38)；通過對比實驗,發(fā)現(xiàn)CH3NH3PbI3薄膜中缺陷態(tài)對其帶隙發(fā)光的磁致圓偏振影響很��；進一步實驗發(fā)現(xiàn),隨著載流子濃度的逐漸升高,其磁致圓偏振度逐漸減小,時間分辨熒光光譜的也提示磁致圓偏振度隨激子濃度動態(tài)演化,并提出激子的多體效應(yīng)是誘發(fā)上述現(xiàn)象產(chǎn)生的原因。3、穩(wěn)定性是鈣鈦礦半導(dǎo)體光電器件面臨的最主要挑戰(zhàn),材料的散熱被認為是穩(wěn)定性差的主要原因之一,我們利用時域熱反射譜的實驗技術(shù)手段測量了致密MAPbI3薄膜的室溫?zé)釋?dǎo)率約為11.2Wm-1k-1,該熱導(dǎo)率可以與其他常用半導(dǎo)體光電材料可比擬。初步闡明了鈣鈦礦半導(dǎo)體MAPbI3本身的導(dǎo)熱性能并不是導(dǎo)致器件散熱差的主要原因。隨后通過溫度依賴的實驗,得到了從低溫4K到高溫370K這個區(qū)間MAPbI3薄膜的熱導(dǎo)率,并通過分析得到材料中的有機陽離子和其結(jié)構(gòu)相變是引起熱導(dǎo)率變化的重要原因；溫度依賴的光致發(fā)光譜和拉曼光譜進一步闡明了MAPbI3的結(jié)構(gòu)相變對其熱導(dǎo)率產(chǎn)生的影響。
[Abstract]:In recent years, a kind of metal halide turned semiconductor material having a perovskite crystal structure was born, in the photoelectric converter has achieved extraordinary performance, compared with the progress in understanding the physical mechanism of optoelectronic devices, the perovskite semiconductor materials are not in-depth. In the limited research reports, researchers discovered that the perovskite semiconductor intersubband less defects, carrier diffusion distance is long, these features make the luminous efficiency of perovskite semiconductor is also very good, may be applied to the light emitting diode and laser etc.. To make people aware of perovskite semiconductor for the first time, (VII) halogen compounds may also have excellent optoelectronic semiconductor materials, however, compared to group IV, III-V. II-VI semiconductor material, its electron phonon, study on the basic physical properties of spin photodevice. Rarely used this paper oriented perovskite semiconductor materials, the use of Ultrafast spectroscopy method on different time scales of exciton dynamics, spin dynamics and thermodynamic processes, and obtain the following a series of research results: 1, the perovskite CsPbBr3 semiconductor quantum dots to achieve two-photon excitation stable low threshold laser. We found Z scanning experiments of CsPbBr3 quantum dots with efficient two-photon absorption (the absorption cross section is about 2.7 * 106GM), the research methods and the use of ultrafast transient absorption spectra of two photon excitation dynamics of photogenerated carriers of CsPbBr3 quantum dot, observed the establishment process of optical gain, and pointed out that the multi exciton effects on the optical gain with low power; in the two-photon excitation we realize, the amplified spontaneous emission in CsPbBr3 quantum dots in the films, the net gain coefficient is as high as 580cm-1; further, the optical gain of two photon excitation coupling To the whispering gallery microcavity, the successful implementation of the CsPbBr3 quantum dots excited by two-photon laser excitation threshold is very low (< 1 mJ/cm2), high stability (107 shots).2, at low temperature under a high magnetic field (0-10 T), we studied the magneto-optical effect of perovskite semiconductor materials. We found that organic inorganic hybrid perovskite CH3NH3PbI3 semiconductor thin film, magnetic field induced luminescence and circular polarization phenomenon, and this phenomenon is attributed to the electron and hole CH3NH3PbI3 exciton g factor in large difference (difference delta g factor G ~ 0.38); through the comparative experiment, found that the defects of CH3NH3PbI3 films on the band gap luminescence effect of magnetic circular polarization very small; further experiments showed that when increasing the carrier concentration, the magnetic circular polarization decreases, time-resolved fluorescence spectra also indicate that with the dynamic evolution of the exciton magnetic circular polarization, and The many body effect is the.3 cause of exciton induced by the above phenomenon, the stability is the main challenge of perovskite semiconductor optoelectronic devices, material cooling is considered to be one of the main reasons of poor stability, we use the time-domain heat reflection spectra of the experimental techniques of dense MAPbI3 film measuring thermal conductivity at room temperature is about 11.2Wm-1k-1. The thermal conductivity can be used with other semiconductor optoelectronic materials can be compared. Preliminary clarify the thermal conductivity of semiconductor MAPbI3 perovskite itself is not the main cause of poor heat dissipation. The device followed by a temperature dependent experiment, thermal conductivity from low temperature to high temperature 4K 370K MAPbI3 this interval rate of the film is obtained, and through the analysis of organic cationic materials and the structural transition is an important cause of thermal conductivity change; temperature dependent photoluminescence spectra and Raman spectroscopy to further clarify The effect of the structural phase transition of MAPbI3 on its thermal conductivity is investigated.

【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O471

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本文編號：1406036