本文關(guān)鍵詞：氫在過渡金屬鈀中擴(kuò)散性質(zhì)的第一性原理研究

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【摘要】：能源的開發(fā)與環(huán)保問題越來越受到世界各國的關(guān)注。氫能是非常具有發(fā)展?jié)摿Φ那鍧嵞茉粗?改善氫化物的儲氫性能是新能源領(lǐng)域的重要研究鄰域,開展相關(guān)理論研究迫在眉睫。研究表明,金屬氫化物可作為能量儲存材料,而且當(dāng)氫進(jìn)入金屬體相后,金屬的磁性、超導(dǎo)性等一些性質(zhì)將會發(fā)生改變。為此,金屬-氫體系的研究已成為近來最具影響力的研究領(lǐng)域之一,具有較強(qiáng)的現(xiàn)實(shí)應(yīng)用價值。密度泛函理論已在凝聚態(tài)電子結(jié)構(gòu)計算中成為主要的工具。在近幾十年的時間中,關(guān)于氫在金屬和其它固體中物理性質(zhì)的基于密度泛函理論的第一性原理計算已經(jīng)得到廣泛的研究。本論文采用基于密度泛函理論的第一性原理研究方法,對氫原子在面心立方結(jié)構(gòu)過渡金屬鈀原胞中的擴(kuò)散性質(zhì)進(jìn)行了研究。首先,我們研究了氫原子在面心立方結(jié)構(gòu)過渡金屬鈀中的間隙位置的嵌入能以及沿著不同路徑擴(kuò)散時的活化能。計算結(jié)果表明,氫原子最穩(wěn)定的嵌入位置是八面體間隙位置,氫原子次穩(wěn)定存在位置是四面體間隙位置,其嵌入能分別是-2.4346eV和-2.1283eV。通過計算最穩(wěn)定的八面體間隙位置之間擴(kuò)散時不同路徑的活化能,我們得出氫原子在過渡金屬鈀中最可能的擴(kuò)散路徑是八面體間隙位置-四面體間隙位置-八面體間隙位置(O-T-O)的間接擴(kuò)散路徑。其次,我們研究了氫原子在面心立方結(jié)構(gòu)的過渡金屬鈀原胞中擴(kuò)散時的磁矩和電子結(jié)構(gòu)。發(fā)現(xiàn)在兩條直接的八面體間隙位置-八面體間隙位置(O-O)擴(kuò)散路徑中,磁矩變化完全相同,即八面體間隙位置磁矩最大,而鞍點(diǎn)位置磁矩最小。在間接擴(kuò)散路徑中可得出同樣的結(jié)論,只是鞍點(diǎn)位置有兩個,對稱的分布在八面體間隙位置和四面體間隙位置之間,相應(yīng)的四面體間隙位置的磁矩是個局域的極大點(diǎn)。磁矩的大小主要取決于氫原子和鈀原子之間的距離。同時,我們給出了氫原子位于幾個特殊位置時的態(tài)密度分布,結(jié)果表明,費(fèi)米能級附近的態(tài)密度主要來源于鈀原子的4d電子,金屬鈀中加入氫原子后在-10.0eV到-6.0eV能量范圍內(nèi)出現(xiàn)了明顯的態(tài)密度分布,而且單個氫原子在金屬Pd中沿著O-T-O路徑擴(kuò)散時,在鞍點(diǎn)位置和四面體間隙位置的態(tài)密度峰值最大,與O-T-O擴(kuò)散路徑是最可能擴(kuò)散路徑的結(jié)果一致。最后,我們研究了在過渡金屬鈀原胞內(nèi)加入一個氫原子時體系的磁矩隨原胞體積的變化關(guān)系。結(jié)果發(fā)現(xiàn)當(dāng)氫原子在過渡金屬鈀的八面體間隙位置時,體系出現(xiàn)了“磁致伸縮”效應(yīng),即隨著原胞體積的變化,磁距有“低磁距-小體積”到“高磁距-大體積”變化的規(guī)律。當(dāng)氫原子位于過渡金屬鈀的四面體間隙位置時,隨著原胞體積的增加,鈀原子的磁矩沒有明顯的變化,這與過渡金屬鈀中磁矩隨原胞體積的變化關(guān)系一致。而且,最近鄰的鈀-氫原子的間距越小,體系的磁距也越�。蛔罱彽拟Z-氫原子的間距越大,體系的磁距也越大。
【學(xué)位授予單位】：內(nèi)蒙古大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O469

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前3條

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本文編號：1297195