氧化鋅表面氣體吸附的機理與應(yīng)用
發(fā)布時間：2021-04-19 01:51
半導(dǎo)體表面的氣體吸附在紫外傳感、氣體傳感、化學(xué)傳感、催化等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價值。而在這些領(lǐng)域中,以ZnO納米材料為代表的應(yīng)用因具有較高的性能而廣受關(guān)注。本文以ZnO納米線、納米薄膜為研究體系,通過第一性計算、改進的Wolkenstein化學(xué)吸附模型、空間電荷模型、開爾文原子力顯微鏡與場效應(yīng)晶體管等方法,對受有限尺寸、紫外照射以及氧空位調(diào)控的ZnO表面氣體吸附平衡過程,氣體吸附對ZnO表面功函數(shù)、內(nèi)部載流子遷移率與擴散距離的影響,及其在紫外傳感、氣體傳感領(lǐng)域的應(yīng)用進行了研究。研究發(fā)現(xiàn)氣體吸附對ZnO功函數(shù)的影響主要反映在ZnO表面能帶的彎曲以及有限尺寸下ZnO內(nèi)部費米能級與導(dǎo)帶距離的增加,吸附氣體分子極性對ZnO功函數(shù)的影響可以忽略。同時ZnO的載流子遷移率受表面吸附氣體的影響,在吸附NO2時,表面能帶彎曲程度最大,導(dǎo)致表面散射與復(fù)合增加,載流子遷移率與擴散距離都減小。另外,氣體在半導(dǎo)體表面的吸附受到材料尺寸的調(diào)控。當(dāng)ZnO尺寸（納米線的半徑或者納米薄膜的厚度）小于閾值時,ZnO內(nèi)部費米能級與導(dǎo)帶的距離隨著ZnO表面吸附氧的增多而增加,使得內(nèi)部載流子濃度出現(xiàn)數(shù)量級...
【文章來源】：蘭州大學(xué)甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：114 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
ZnO(1010)表面重構(gòu)導(dǎo)致表面Zn-O雙體出現(xiàn)傾斜[15]
蘭州大學(xué)博士學(xué)位論文氧化鋅表面氣體吸附的機理與應(yīng)用6法得到[50]。鑒于本文所涉及的內(nèi)容，這里主要介紹利用KPFM、場效應(yīng)晶體管對ZnO或其他半導(dǎo)體材料表面吸附的研究。這兩種方法的具體原理將在正文相關(guān)部分予以介紹。Sahoo等利用KPFM發(fā)現(xiàn)GaN帶的表面電勢強烈依賴于環(huán)境的濕度，并且氧空位的存在會影響H2O的吸附[51]。這一現(xiàn)象同樣出現(xiàn)在石墨烯[52]與MoS2二維片的探測中，環(huán)境中的氧氣與水蒸氣會影響到KPFM測量到的MoS2的功函數(shù)[53]。DongBoLi等人利用KPFM發(fā)現(xiàn)鐵電體表面電疇的極性會對CO2、酒精等氣體的吸附產(chǎn)生影響[54]，并且鐵電體界面的電荷注入也受到氣氛的影響[55]。另外利用KPFM探測材料在不同氣氛中表面的電勢變化，可以作為化學(xué)探測器[56]，實現(xiàn)對CO、H2與酒精氣體的快速檢測[57]。由于場效應(yīng)晶體管表面的氣體吸附，其轉(zhuǎn)移特性曲線將隨著氣氛[58]或者生長條件的改變[45]而發(fā)生變化。具體而言，還原性氣體與金屬氧化物之間的電荷轉(zhuǎn)移剛好與氧化性氣體的相反，因此導(dǎo)致場效應(yīng)晶體管的截止電壓發(fā)生變化。同時，不同氣體由于吸附能、電荷轉(zhuǎn)移量等的不同，其截止電壓的具體值也會不同[44]。利用這一現(xiàn)象，可以實現(xiàn)對混合氣體中單一氣體的探測，即提高氣體探測的選擇性，如圖1-2所示[43]。這一原理也可以用來提高ZnO等半導(dǎo)體場效應(yīng)晶體管的性能[44,59,60]。圖1-2不同金屬顆粒修飾的ZnO納米線場效應(yīng)晶體管在不同氣氛中的（a）轉(zhuǎn)移特性曲線與（b-d）I-V曲線[43]。
溝迷亓髯永┥⒕嗬朐謚本緞∮阢兄島蠹本緙跣?88]。另外ZnO納米線半徑小于耗盡層厚度時，表面吸附氧導(dǎo)致的載流子完全耗盡[62,83]，導(dǎo)致了場效應(yīng)晶體管的截止電壓隨ZnO等直徑變化，以及ZnO納米線的氣敏特性與直徑有明顯的關(guān)聯(lián)[89,90]。但是目前文獻中關(guān)于尺寸對ZnO表面氣體吸附的研究目前還較少，結(jié)合實驗的機理解釋不夠充分。另外耗盡層厚度隨直徑的變化也影響到ZnO的介電常數(shù)[91]，并且隨著直徑下降而表面能帶彎曲程度也出現(xiàn)增加[61,63]。但是Wang與Gu等人利用同樣的方法測試卻得到的相反的ZnO直徑與能帶彎曲的關(guān)系[92]，如圖1-3所示。為解決之一矛盾，并且充分解釋ZnO尺寸對其表面氣體吸附的影響，必須準(zhǔn)確測量得到ZnO的表面能帶彎曲程度隨直徑的關(guān)系。這將作為本文的一個研究重點，在第四章中展開。圖1-3利用KPFM測量得到的ZnO納米線表面能帶彎曲程度與直徑關(guān)系的對比。（a）與（b）分別為文獻[57]與[92]中的測試結(jié)果。
本文編號：3146588
【文章來源】：蘭州大學(xué)甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：114 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
ZnO(1010)表面重構(gòu)導(dǎo)致表面Zn-O雙體出現(xiàn)傾斜[15]
蘭州大學(xué)博士學(xué)位論文氧化鋅表面氣體吸附的機理與應(yīng)用6法得到[50]。鑒于本文所涉及的內(nèi)容，這里主要介紹利用KPFM、場效應(yīng)晶體管對ZnO或其他半導(dǎo)體材料表面吸附的研究。這兩種方法的具體原理將在正文相關(guān)部分予以介紹。Sahoo等利用KPFM發(fā)現(xiàn)GaN帶的表面電勢強烈依賴于環(huán)境的濕度，并且氧空位的存在會影響H2O的吸附[51]。這一現(xiàn)象同樣出現(xiàn)在石墨烯[52]與MoS2二維片的探測中，環(huán)境中的氧氣與水蒸氣會影響到KPFM測量到的MoS2的功函數(shù)[53]。DongBoLi等人利用KPFM發(fā)現(xiàn)鐵電體表面電疇的極性會對CO2、酒精等氣體的吸附產(chǎn)生影響[54]，并且鐵電體界面的電荷注入也受到氣氛的影響[55]。另外利用KPFM探測材料在不同氣氛中表面的電勢變化，可以作為化學(xué)探測器[56]，實現(xiàn)對CO、H2與酒精氣體的快速檢測[57]。由于場效應(yīng)晶體管表面的氣體吸附，其轉(zhuǎn)移特性曲線將隨著氣氛[58]或者生長條件的改變[45]而發(fā)生變化。具體而言，還原性氣體與金屬氧化物之間的電荷轉(zhuǎn)移剛好與氧化性氣體的相反，因此導(dǎo)致場效應(yīng)晶體管的截止電壓發(fā)生變化。同時，不同氣體由于吸附能、電荷轉(zhuǎn)移量等的不同，其截止電壓的具體值也會不同[44]。利用這一現(xiàn)象，可以實現(xiàn)對混合氣體中單一氣體的探測，即提高氣體探測的選擇性，如圖1-2所示[43]。這一原理也可以用來提高ZnO等半導(dǎo)體場效應(yīng)晶體管的性能[44,59,60]。圖1-2不同金屬顆粒修飾的ZnO納米線場效應(yīng)晶體管在不同氣氛中的（a）轉(zhuǎn)移特性曲線與（b-d）I-V曲線[43]。
溝迷亓髯永┥⒕嗬朐謚本緞∮阢兄島蠹本緙跣?88]。另外ZnO納米線半徑小于耗盡層厚度時，表面吸附氧導(dǎo)致的載流子完全耗盡[62,83]，導(dǎo)致了場效應(yīng)晶體管的截止電壓隨ZnO等直徑變化，以及ZnO納米線的氣敏特性與直徑有明顯的關(guān)聯(lián)[89,90]。但是目前文獻中關(guān)于尺寸對ZnO表面氣體吸附的研究目前還較少，結(jié)合實驗的機理解釋不夠充分。另外耗盡層厚度隨直徑的變化也影響到ZnO的介電常數(shù)[91]，并且隨著直徑下降而表面能帶彎曲程度也出現(xiàn)增加[61,63]。但是Wang與Gu等人利用同樣的方法測試卻得到的相反的ZnO直徑與能帶彎曲的關(guān)系[92]，如圖1-3所示。為解決之一矛盾，并且充分解釋ZnO尺寸對其表面氣體吸附的影響，必須準(zhǔn)確測量得到ZnO的表面能帶彎曲程度隨直徑的關(guān)系。這將作為本文的一個研究重點，在第四章中展開。圖1-3利用KPFM測量得到的ZnO納米線表面能帶彎曲程度與直徑關(guān)系的對比。（a）與（b）分別為文獻[57]與[92]中的測試結(jié)果。
本文編號：3146588
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