化學(xué)催化微納米合成馬達是能夠借助化學(xué)催化的方式將環(huán)境中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為動能的人造微納米裝置。自然界中,驅(qū)動蛋白、肌球蛋白等分子馬達能將三磷酸腺苷(即ATP)催化分解的能量轉(zhuǎn)化為動能。受此啟發(fā),近十年來人們致力于人造微納米馬達的設(shè)計與合成,以期實現(xiàn)在靶向給藥、分離、生物傳感、微納米器件等領(lǐng)域的應(yīng)用�；诖�,本論文受分子馬達催化水解三磷酸腺苷獲得能量實現(xiàn)運動的啟發(fā),運用層層自組裝技術(shù)制備了系列陰陽型中空聚電解質(zhì)微膠囊馬達。通過在膠囊的一側(cè)組裝催化劑,催化分解過氧化氫溶液產(chǎn)生氧氣以驅(qū)動微膠囊馬達運動,并對運動行為和機理進行深入研究和討論。首先采用層層自組裝技術(shù)來制備聚電解質(zhì)中空微膠囊,并對微膠囊的結(jié)構(gòu)、形貌、裝載能力和熱穩(wěn)定性等性能進行研究。利用激光共聚焦顯微鏡、電子掃描電鏡和透射掃描顯微鏡等手段進行表征,結(jié)果顯示制備得到的聚電解質(zhì)中空微膠囊平均粒徑為8μm,形貌均一、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、具有很好的單分散性。其次,通過改變?nèi)軇┑姆椒▽ξ⒛z囊囊壁滲透性進行調(diào)控實現(xiàn)微膠囊的有效裝載。進一步對微膠囊的熱穩(wěn)定性進行了研究,在650 nm的聚焦激光束的誘導(dǎo)下實現(xiàn)了金納米顆粒摻雜聚電解質(zhì)微膠囊的快速融合。探討了金納米粒子密度在融合過程中對的微膠囊融合速率的影響。通過對微膠囊基本性能的這些研究,為后續(xù)自驅(qū)動陰陽型微膠囊馬達的設(shè)計制備打下了良好的基礎(chǔ)。選擇了具有相對較高穩(wěn)定性和催化活力的鉑作為催化劑,采用層層自組裝技術(shù)與微接觸印刷相結(jié)合的方法,設(shè)計制備了一種樹枝狀鉑納米粒子修飾的陰陽型聚合物多層膠囊馬達。通過掃描電子顯微鏡及透射電子顯微鏡進行測試,結(jié)果表明直徑為200 nm的樹枝狀的鉑納米顆粒成功修飾在膠囊的一側(cè),膠囊結(jié)構(gòu)保持完成。進一步研究了馬達在過氧化氫溶液中的運動,結(jié)果顯示馬達可進行圓周運動和螺旋形運動,運動速度依賴于過氧化氫濃度,隨過氧化氫濃度的增加而升高,在30%過氧化氫溶液中速度可高達1 mm/s。采用層層自組裝技術(shù)與真空濺射鍍膜法相結(jié)合的方法,設(shè)計制備了一種鉑殼半包覆的陰陽型聚合物多層膠囊馬達。掃描電子顯微鏡等表征結(jié)果顯示約10 nm厚的鉑殼包覆在微膠囊一側(cè),這種催化劑在馬達表面的不對稱分布,能夠有效提高運動驅(qū)動力從而提高馬達的運動速度。進一步研究了鉑殼催化陰陽馬達在低濃度過氧化氫中的運動,結(jié)果顯示在5%的低過氧化氫溶液中馬達的平均速度達到140μm/s,約80%的馬達粒子可進行自驅(qū)動運動,在0.1%的臨界濃度過氧化氫中,通過激光刺激的方法實現(xiàn)了馬達運動的“啟/�！笨刂�。為了提高人造馬達的催化速率及生物相容性,本論文采用真空濺射與EDC交聯(lián)相結(jié)合的方法合成了基于過氧化氫酶作催化劑的生物雜化馬達。與鉑催化馬達相比,酶催化馬達的生物相容性有了進一步提高。通過對酶催化馬達進行滲透性測試,結(jié)果表明,馬達結(jié)構(gòu)未被破壞仍然保留微膠囊的裝載優(yōu)點,并確定了微膠囊馬達能夠有效裝載的分子量為10 k Da。對馬達運動速度進行統(tǒng)計分析,結(jié)果表明相同過氧化氫濃度下酶催化馬達在運動速度上遠高于鉑催化馬達,5%過氧化氫中速度可達140μm/s。在生理溫度37oC條件下,相比室溫條件微馬達可以在更低濃度過氧化氫溶液中運動,在0.1%過氧化氫中依然可以運動速度為5μm/s。體外細胞實驗成功實現(xiàn)了馬達對目標(biāo)癌細胞的磁靶向運動控制,并通過近紅外激光刺激實現(xiàn)了對包裹藥物的遠程控制釋放。以上介紹的氣泡驅(qū)動微膠囊馬達運動的驅(qū)動力來源于過氧化氫的催化分解,所以微馬達的應(yīng)用只能局限于過氧化氫溶液中。不需要消耗燃料的納米發(fā)動機的設(shè)計制備對未來體內(nèi)生物醫(yī)學(xué)運輸和藥物輸送應(yīng)用至關(guān)重要�；谝陨纤悸�,本文設(shè)計制備了僅用水作為介質(zhì)的非對稱型光熱驅(qū)動馬達,這種基于光熱驅(qū)動的陰陽微膠囊馬達能將光能轉(zhuǎn)化成熱能進而轉(zhuǎn)化成機械能實現(xiàn)自主運動。進一步開展了微型光熱驅(qū)動機制的理論研究,利用自行研制的驅(qū)動控制及顯微鏡觀測系統(tǒng),對不同功率激光驅(qū)動下的運動進行了統(tǒng)計分析。在功率為100 m W的聚焦激光照射下,光驅(qū)動馬達通過光熱效應(yīng)產(chǎn)生瞬間高溫,可在一秒內(nèi)實現(xiàn)自主運動,5 s內(nèi)均方位移可以達到250μm,且運動速度隨激光強度的升高而增加。在110 m W的非聚焦激光功率下直徑1μm的膠囊馬達速度可以達到大約30μm/s。馬達的運動速度與激光強度成正比與馬達直徑成反比。通過分析馬達的光熱效應(yīng),建立了光熱驅(qū)動的熱學(xué)模型。在動態(tài)模擬的基礎(chǔ)上,進一步建立了光熱治療的理論模型,體外細胞實驗成功實現(xiàn)了光熱微驅(qū)動馬達對癌細胞主動靶向作用及光熱治療的應(yīng)用。綜上所述,本論文中研究制備的陰陽型微膠囊馬達,以其獨特的性能和諸多優(yōu)點,使我們相信它能夠在諸多領(lǐng)域獲得廣泛應(yīng)用,具有良好的應(yīng)用前景。
【學(xué)位單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：TB383.1
【部分圖文】：

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本文編號：2831612