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陶瓷粘接用硅樹(shù)脂基膠粘劑的制備及耐高溫性能研究

發(fā)布時(shí)間:2018-11-09 16:37
【摘要】:耐高溫膠粘劑作為一種方便有效的連接手段,是飛行器設(shè)計(jì)的重要組成部分。隨著航天技術(shù)的不斷發(fā)展,高速度、高精度、隱形化的高超聲速飛行器成為研究的熱點(diǎn)。在高馬赫(5Ma)飛行條件下,氣動(dòng)加熱導(dǎo)致飛行器面臨高溫環(huán)境。因此,研究滿足1500℃條件下使用的耐高溫膠粘劑對(duì)高超聲速飛行器的發(fā)展具有重要意義。本課題選用三硅醇苯基倍半硅氧烷改性甲基苯基硅樹(shù)脂(POSS-MPSR)為基體,耐高溫粒子、金屬鎳為改性填料,改性短切碳纖維為增強(qiáng)相制備了系列耐高溫膠粘劑(HTOA)。從工程應(yīng)用和理論角度出發(fā)開(kāi)展了如下研究工作:(1)POSS-MPSR的熱穩(wěn)定性,HTOA基體的高溫反應(yīng)及高溫結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化行為;(2)HTOA接頭的界面反應(yīng)及界面自生長(zhǎng)Si C nanowires(Si CNWs);(3)HTOA基體自生長(zhǎng)Si CNWs增韌和短切碳纖維-Si CNWs復(fù)合結(jié)構(gòu)的增韌機(jī)理。將MPSR、5%Tri Silanol Phenyl POSS和固化促進(jìn)劑進(jìn)行分散復(fù)合,通過(guò)共固化獲得POSS-MPSR,其在1000℃條件下的熱失重率為9%。選用Zr B2、Si O2、Si為耐高溫填料,研究了HTOA基體的高溫反應(yīng)、高溫結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化、粘接強(qiáng)度以及與Zr B2-Si C-graphite復(fù)合陶瓷(ZSG)的界面反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在氧乙炔焰沖刷下,HTOA基體表面形成了致密的Si O2保護(hù)層,基體內(nèi)部形成含有Si O2、Zr O2、Zr Si O4等組成的結(jié)構(gòu)層。在1500℃條件下,HTOA和ZSG陶瓷相互擴(kuò)散形成反應(yīng)層,實(shí)現(xiàn)了高溫條件下HTOA同ZSG陶瓷的有效粘接。經(jīng)1500℃/1h處理之后,HTOA與ZSG陶瓷粘接強(qiáng)度為53.8MPa。隨著熱處理時(shí)間的增加,膠接界面過(guò)渡層厚度增加,ZSG基體被過(guò)度氧化生成薄弱層。以金屬鎳粉為改性劑,研究了填加量分別為5%、10%、15%時(shí)HTOA基體的組織結(jié)構(gòu)及粘接強(qiáng)度。研究結(jié)果表明:在1500℃條件下,熔融的金屬鎳可以有效彌合HTOA高溫分解生成的孔洞,阻止O2向膠層中擴(kuò)散,從而有效地降低了粘接界面處的氧分壓,進(jìn)而改變了粘接接頭界面的高溫氧化行為。當(dāng)鎳含量10%時(shí),HTOA經(jīng)1500℃/1h處理后剪切強(qiáng)度為36.5MPa,經(jīng)1500℃熱處理3h后粘接強(qiáng)度為25.4MPa。同時(shí)利用鎳為活性中心,HTOA膠層和ZSG陶瓷高溫氧化生成的CO(g)為碳源、Si O(g)為硅源;通過(guò)vapor liquid solid(V-L-S)機(jī)理實(shí)現(xiàn)了粘接界面Si CNWs的自生長(zhǎng)。通過(guò)提高界面膠層的模量和強(qiáng)度,提高了HTOA接頭的界面強(qiáng)度。當(dāng)HTOA粘接件發(fā)生破壞時(shí),粘接界面自生長(zhǎng)Si CNWs的拔出或斷裂將消耗更多的能量,從而提高HTOA的粘接強(qiáng)度。為了進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)對(duì)HTOA基體的高溫增強(qiáng)增韌,以石墨片為改性劑,高溫氧化生成CO(g),利用V-L-S機(jī)理實(shí)現(xiàn)了HTOA內(nèi)Si CNWs的自生長(zhǎng)。研究了溫度及1500℃條件下不同時(shí)間對(duì)HTOA基體自生長(zhǎng)Si CNWs形貌及其粘接性能的影響。研究結(jié)果表明:隨著溫度的升高,Si CNWs的直徑越細(xì);隨著1500℃條件下熱處理時(shí)間的增加,生成的Si CNWs密度增高;自生長(zhǎng)Si CNWs增韌的HTOA粘接強(qiáng)度和抗熱震性均得到了明顯提高;經(jīng)1500℃/1h高溫處理后,粘接強(qiáng)度為38.0MPa;經(jīng)氧乙炔熱震后,粘接強(qiáng)度為13.6MPa,強(qiáng)度保留率為35.79%。以表面附載金屬鎳的短切碳纖維為增強(qiáng)體,研究了短切碳纖維-Si CNWs復(fù)合結(jié)構(gòu)的形成機(jī)制及增韌機(jī)理。研究結(jié)果表明:短切碳纖維-Si CNWs復(fù)合結(jié)構(gòu)具有明顯的增強(qiáng)增韌作用;經(jīng)1500℃/1h高溫處理后,粘接強(qiáng)度為37.0MPa;經(jīng)氧乙炔熱震后,粘接強(qiáng)度為14.5MPa,強(qiáng)度保留率為39.19%。短切碳纖維-Si CNWs復(fù)合結(jié)構(gòu)增韌的HTOA具有最佳的抗熱震性能。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】:哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:TQ433.438

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本文編號(hào):2320971

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