本文關(guān)鍵詞：石墨烯復(fù)合材料用于電化學(xué)傳感器的研究　出處：《吉林大學(xué)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：憑借高靈敏度,易操作,低成本,響應(yīng)快速等優(yōu)勢,電化學(xué)傳感器已發(fā)展成為應(yīng)用最為廣泛的分析工具。工作電極作為電化學(xué)傳感器的核心部件,往往決定著傳感器的傳感性能。因此,開發(fā)新型電極修飾材料,提高傳感器的靈敏度、重現(xiàn)性和選擇性始終是這一領(lǐng)域的研究課題。石墨烯具有大的比表面積、優(yōu)異的導(dǎo)電性、超高的機(jī)械強(qiáng)度以及超好的透光性,這些杰出的性質(zhì)使其在諸多研究領(lǐng)域中展現(xiàn)出良好的發(fā)展趨勢。此外,石墨烯是一種非常理想的基體材料,其獨(dú)具的優(yōu)異性能為石墨烯基復(fù)合材料的研究和開發(fā)提供了契機(jī)。金屬納米材料結(jié)合了金屬優(yōu)異的性質(zhì)及納米材料的特點(diǎn),展現(xiàn)了良好的導(dǎo)電性與電催化性。將金屬納米材料和石墨烯相結(jié)合,可以制備出種類多樣、結(jié)構(gòu)豐富的復(fù)合材料。以此復(fù)合材料構(gòu)建電化學(xué)傳感器,有望提高傳感器的響應(yīng)信號(hào),從而獲得較高的靈敏度。另一方面,金屬-有機(jī)框架材料(MOFs)具有超大比表面積以及尺寸可控的多孔結(jié)構(gòu),體現(xiàn)出與分子篩材料相類似的尺寸選擇性以及對(duì)特定分子的吸附性。利用這個(gè)優(yōu)勢,將MOFs和石墨烯進(jìn)行復(fù)合,不僅能夠有效改善MOFs的穩(wěn)定性和導(dǎo)電性,而且可以獲得具有較高靈敏度和選擇性的電化學(xué)傳感器�；谝陨戏治�,本文旨在構(gòu)筑性能優(yōu)異的電化學(xué)傳感器,從石墨烯-金屬納米復(fù)合材料和石墨烯-MOFs復(fù)合材料兩方向出發(fā),充分利用各組分的優(yōu)勢,開展了以下研究工作;1.以氧化石墨烯和氯金酸水溶液為原料,硫酸為促進(jìn)劑,通過水熱條件一步合成三維褶皺石墨烯-金納米粒子復(fù)合物(t-GR-Au),用以構(gòu)建多巴胺的電化學(xué)傳感器。結(jié)果顯示,t-GR-Au充分發(fā)揮了t-GR的比表面積大和導(dǎo)電性好,以及Au的催化能力強(qiáng)的特點(diǎn)。與傳統(tǒng)二維平面結(jié)構(gòu)的GR-Au修飾電極相比,t-GR-Au修飾電極對(duì)多巴胺展現(xiàn)了更高的電化學(xué)響應(yīng)。此傳感器能夠在人體血清及尿樣中實(shí)現(xiàn)對(duì)多巴胺的靈敏檢測。2.利用水熱合成法以及改性的銀鏡反應(yīng),制備了具有高度暴露的活性邊界位點(diǎn)的花瓣型石墨烯-銀納米粒子(p-GR-Ag)復(fù)合物,并將其應(yīng)用于甲硝唑的電化學(xué)檢測。與傳統(tǒng)二維平面結(jié)構(gòu)的GR-Ag相比,p-GR-Ag具有以下優(yōu)勢:首先,p-GR-Ag由基面和含有更多催化活性位點(diǎn)的邊界面組成,因而p-GR-Ag具有更高的催化活性。其次,p-GR較大的表面積和更多的缺陷位點(diǎn)為AgNPs提供更多的成核位點(diǎn),有利于高度結(jié)晶AgNPs的形成。最后,p-GR-Ag復(fù)合材料具有三維開放的多孔結(jié)構(gòu),有利于提高電荷傳輸性能。因此,該傳感器展現(xiàn)了較寬的線性范圍,較低的檢出限,以及良好的選擇性,且可以在實(shí)際樣品中進(jìn)行檢測。3.構(gòu)建了一種由銅基MOF材料和電化學(xué)還原氧化石墨烯組成的復(fù)合材料(Cu-TDPAT-n-ERGO),用于過氧化氫電化學(xué)檢測研究。該傳感器結(jié)合了Cu-TDPAT的雙官能團(tuán)(開放金屬位點(diǎn)和路易斯堿性位點(diǎn))以及n-ERGO的大表面積及高導(dǎo)電性的特點(diǎn),有效地提高了傳感器的靈敏度和選擇性,對(duì)過氧化氫的還原反應(yīng)展現(xiàn)了電流放大作用和電催化作用。此檢測方法的線性范圍寬,檢出限低,重現(xiàn)性、穩(wěn)定性及抗干擾性能良好,且制備方法簡單。4.利用陽離子交換法和電化學(xué)還原法,制得了金屬納米粒子包覆于陰離子型MOFs和電化學(xué)還原氧化石墨烯組成的復(fù)合材料(MNPs@Y-1,4-NDC-MOF/ERGO(M=Ag,Cu)),以此為電極修飾物,用于構(gòu)筑過氧化氫的無酶型電化學(xué)傳感器。陽離子交換法制備的MNPs@Y-1,4-NDC-MOF能夠有效地克服傳統(tǒng)方法的缺點(diǎn),制得的MNPs粒徑小,分散好,尺寸分布均勻。該傳感器結(jié)合了Y-1,4-NDC-MOF的尺寸選擇性,MNPs的催化活性以及ERGO的大表面積和高導(dǎo)電性的特點(diǎn),對(duì)過氧化氫的還原反應(yīng)展現(xiàn)了優(yōu)異的電催化性能和選擇性。此外,研究發(fā)現(xiàn)該三元復(fù)合物的電催化活性主要依賴于MNPs獨(dú)特的電子特性,而不是粒子大小和電活性表面積等幾何參數(shù)。
[Abstract]:An electrochemical sensor with high specific surface area , excellent conductivity , high mechanical strength and excellent light transmittance has been developed .

【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TB33;TP212.2

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本文編號(hào)：1437878