本文關(guān)鍵詞：冰中黑炭來源單線態(tài)氧的光化學(xué)生成　出處：《吉林大學(xué)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：黑炭在冰雪中廣泛存在,然而目前尚未有針對冰中黑炭光化學(xué)作用的研究。冰中黑炭通過光化學(xué)作用可能產(chǎn)生單線態(tài)氧(~1O_2~*)自由基,從而對冰中污染物遷移轉(zhuǎn)化起到重要影響。本文通過室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn),以氙燈(Xe)為光源,研究了蠟燭灰、燃煤電廠飛灰、黃松生物炭、石墨、碳納米管和炭黑這6種黑炭或類黑炭物質(zhì)在冰中的光化學(xué)作用,測定了~1O_2~*的濃度并計(jì)算了量子產(chǎn)率。同時,根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果估算出了天然雪中黑炭來源~1O_2~*的濃度,并評估了冰中~1O_2~*是否為一些污染物重要的匯。此外,還設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)分離了黑炭中的各類組分(大顆粒黑炭、小顆粒黑炭、其余有機(jī)物和其余無機(jī)物),以期找到參與~1O_2~*生成的有效組分。最后,考察了幾種典型的影響因素,包括介質(zhì)狀態(tài)(冰水對比)、黑炭濃度、溫度。主要結(jié)論如下:1黑炭的物理性質(zhì)在6種黑炭或類黑炭物質(zhì)中,僅碳納米管的粒徑是納米(nm)級別,其余均是微米(μm)級別,粒徑大的黑炭比表面積小。相同質(zhì)量濃度黑炭懸濁液的吸光度值從高到低為:炭黑蠟燭灰碳納米管石墨黃松生物炭燃煤電廠飛灰。對于過濾后(即去除粒徑0.22μm組分)的濾液,碳納米管的吸光度值明顯高于其他黑炭。除碳納米管外其他5種黑炭中,濾液吸光度值從高到低的順序?yàn)?生物炭蠟燭灰燃煤電廠飛灰石墨炭黑。濾液仍然吸光說明仍有小粒徑黑炭或其他物質(zhì)存在于濾液當(dāng)中。碳納米管濾液吸光度值顯著高于其他黑炭可能是因?yàn)槠淦骄捷^小,過濾后仍然有一部分存在于濾液中。2冰中黑炭光反應(yīng)生成~1O_2~*在氙燈照射下,蠟燭灰、黃松生物炭、碳納米管和石墨這4種黑炭顯著消耗呋喃甲醇(Furfural alcohol,FFA,~1O_2~*選擇性探針),這意味著~1O_2~*的生成。炭黑和燃煤電廠飛灰則幾乎不消耗FFA。不同種類黑炭凍冰后光反應(yīng)生成~1O_2~*濃度(已進(jìn)行光子通量歸一化計(jì)算,下同)由高到低的順序?yàn)?碳納米管蠟燭灰生物炭石墨。而將黑炭懸濁液中大顆粒去除(去除粒徑0.22μm組分),再對濾液凍冰光照,卻得到與上述不同的結(jié)果,生成~1O_2~*由高到低順序?yàn)?石墨蠟燭灰生物炭碳納米管。這種差異可能是因?yàn)閮霰^程中大顆粒的黑炭吸附了小顆粒及其他組分,影響了這些組分在冰中的傳質(zhì),從而導(dǎo)致~1O_2~*生成降低。3對污染物的影響通過計(jì)算,得出自然冰雪環(huán)境中黑炭來源~1O_2~*濃度為1.6~11E-13 M。如果假定此濃度區(qū)間為自然冰雪環(huán)境~1O_2~*濃度。則對于苯胺、萘、喹啉、組氨酸和色氨酸這些污染物來說,冰中~1O_2~*可能是一個重要的匯。4黑炭中生成~1O_2~*有效組分的確定設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)去除了蠟燭灰和石墨中的小顆粒(粒徑≤0.22μm)和有機(jī)物組分,僅保留大顆粒和無機(jī)物組分,并使用這種處理后的黑炭進(jìn)行凍冰光照。研究發(fā)現(xiàn)這2種黑炭均不產(chǎn)生~1O_2~*,這說明大顆粒黑炭(粒徑0.22μm)和無機(jī)物并不參與生成~1O_2~*的光反應(yīng)。設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)去除了碳納米管和石墨中的部分有機(jī)物,保留其他組分,并使用這種處理后黑炭進(jìn)行凍冰光照。研究發(fā)現(xiàn)對于石墨,去除有機(jī)物后生成的~1O_2~*與原始組分相比有一定的差異,這說明對于石墨,有機(jī)物參與光反應(yīng)并生成~1O_2~*。碳納米管未得出有效結(jié)論。5影響~1O_2~*生成的因素對比蠟燭灰和生物炭分別在冰中和水中的光反應(yīng)可知,冰凍的確顯著促進(jìn)了反應(yīng),促進(jìn)倍數(shù)大致為10~3~10~4,符合冷凍濃縮效應(yīng)的一般效應(yīng)倍數(shù)10~2~10~5。對比不同濃度黑炭(1,10,100 mg/L)在冰中光反應(yīng)生成~1O_2~*可知,10倍濃度的黑炭(碳納米管、蠟燭灰、生物炭、石墨)生成~1O_2~*的濃度也呈近似的10倍關(guān)系。對比不同溫度(-10℃和-5℃)下黑炭在冰中光反應(yīng)生成的~1O_2~*可知,每種黑炭(碳納米管、蠟燭灰、生物炭、石墨)在-10℃和-5℃下差異均不明顯。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X131

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本文編號：1350188