La-Mg-Ni合金初始相結(jié)構對其儲氫性能的影響及機制分析
本文關鍵詞:La-Mg-Ni合金初始相結(jié)構對其儲氫性能的影響及機制分析
更多相關文章: La-Mg-Ni基儲氫合金 初始相結(jié)構 微觀組織 銅模鑄造 超高壓
【摘要】:La-Mg-Ni基儲氫合金因其在較溫和條件下具有良好的可逆儲氫性能,成為最具發(fā)展?jié)摿Φ膬洳牧现。然?由于具有較高吸/放氫溫度和較差的吸/放動力學性能等缺點,限制了其實際應用范圍。研究發(fā)現(xiàn),La-Mg-Ni儲氫合金在首次吸氫時初始相會發(fā)生分解,分解后的各相對合金吸/放氫性能起著決定性作用。本文根據(jù)La-Mg-Ni三元合金相圖,采用真空感應熔煉技術、銅模鑄造技術(快冷)和超高壓處理技術制備了LaMg4Ni和高鎂La0.1Mg9.4Ni0.5合金。通過ICP、XRD、DSC、SEM-EDS以及吸/放氫性能測試等手段,對合金的相結(jié)構和儲氫性能進行了系統(tǒng)地研究,深入探討了La-Mg-Ni基多相合金初始相組成、豐度和分布(各相的尺寸、均勻性等)對儲氫性能的影響。對銅模鑄造LaMg4Ni合金的研究表明,常規(guī)鑄態(tài)LaMg4Ni合金的初始放氫溫度和峰值溫度均比銅模鑄造LaMg4Ni合金高。相比于鑄態(tài)合金,銅模鑄造合金顯示出更好的吸/放氫動力學性能;這兩種合金的可逆儲氫容量和平臺壓是相近的,表明銅模鑄造幾乎沒有影響LaMg4Ni合金的熱力學性能;這兩種合金相似的熱力學性能應該歸因于具有相同的儲氫相(Mg和Mg2Ni相);相比于鑄態(tài)合金,銅模鑄造合金較好的吸/放氫動力學性能歸因于具有更均勻的相分布。對超高壓LaMg4Ni合金的研究表明,常規(guī)鑄態(tài)LaMg4Ni合金由La2Mg17、LaMg2Ni和Mg2Ni相組成,超高壓LaMg4Ni合金包含LaMg3、LaMg2Ni和Mg2Ni相。而且,超高壓合金具有比鑄態(tài)合金更為均勻的顯微組織。在973 K時,超高壓合金比在823 K時的顯微組織更加細小;超高壓LaMg4Ni合金和鑄態(tài)合金可逆儲氫容量和平臺壓是相近的,說明該超高壓處理幾乎不影響LaMg4Ni合金的熱力學性質(zhì);超高壓處理的LaMg4Ni合金初始放氫溫度和放氫峰值溫度比鑄態(tài)合金低。此外,超高壓合金與鑄態(tài)合金相比具有更快的吸氫速率和放氫動力學。吸/放氫動力學性能的改善主要歸因于La氫化物、Mg2NiH4和Mg2Ni的催化作用和La氫化物、Mg2NiH4和MgH2相均勻的相分布所產(chǎn)生的相界為氫的擴散提供了更多通道。這些性能的改善與超高壓處理后,合金中均勻的相分布和細小的顯微組織密切相關。對超高壓La0.1Mg9.4Ni0.5合金的研究表明,常規(guī)鑄態(tài)La0.1Mg9.4Ni0.5合金的初始放氫溫度和放氫峰值溫度高于超高壓La0.1Mg9.4Ni0.5合金。此外,在加熱過程中,超高壓合金具有比鑄態(tài)合金更高的放氫速率;鑄態(tài)La0.1Mg9.4Ni0.5合金由Mg、Mg2Ni和La2Mg17相組成,而超高壓La0.1Mg9.4Ni0.5合金由Mg、Mg6Ni和La2Mg17相組成。超高壓處理使Mg2Ni相和Mg相轉(zhuǎn)變成Mg6Ni相,從而降低了Mg相的含量;吸/放氫動力學的提高主要歸因于Mg2NiH4較好的催化效果和更多的相界,Mg2NiH4相均勻分布產(chǎn)生的相界為氫的擴散提供了更多通道,這些與超高壓處理后Mg6Ni相的形成相關。
【關鍵詞】:La-Mg-Ni基儲氫合金 初始相結(jié)構 微觀組織 銅模鑄造 超高壓
【學位授予單位】:河南理工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2015
【分類號】:TG139.7
【目錄】:
- 致謝4-5
- 摘要5-7
- Abstract7-11
- 1 緒論11-27
- 1.1 選題意義與研究目的11-12
- 1.2 氫能12-13
- 1.3 儲氫技術13-17
- 1.3.1 高壓氣態(tài)儲氫14
- 1.3.2 低溫液態(tài)儲氫14-15
- 1.3.3 金屬氫化物儲氫15-16
- 1.3.4 物理吸附儲氫16-17
- 1.4 儲氫合金17-18
- 1.4.1 第一代儲氫合金17-18
- 1.4.2 第二代儲氫合金18
- 1.4.3 第三代儲氫合金18
- 1.5 鎂基儲氫材料18-24
- 1.5.1 MgH_2儲氫材料19-20
- 1.5.2 Mg-Ni系儲氫材料20-23
- 1.5.3 La-Mg-Ni系儲氫材料23-24
- 1.6 研究思路與研究內(nèi)容24-27
- 2 實驗方法27-35
- 2.1 實驗設備和材料27-28
- 2.2 合金的制備28-30
- 2.3 微觀結(jié)構分析30
- 2.3.1 成分分析30
- 2.3.2 形貌觀察30
- 2.3.3 相結(jié)構分析30
- 2.4 儲氫性能測試30-35
- 2.4.1 PCT測試儀原理30-31
- 2.4.2 活化處理31-32
- 2.4.3 TPD 性能測試32
- 2.4.4 PCT 性能測試32
- 2.4.5 吸/放氫速率測試32
- 2.4.6 熱分析32-35
- 3 銅模鑄造對LaMg_4Ni合金初始相結(jié)構和儲氫性能的影響35-45
- 3.1 動力學性能35-38
- 3.2 熱力學性能38-39
- 3.3 微觀組織與相結(jié)構39-42
- 3.4 本章小結(jié)42-45
- 4 超高壓處理對LaMg_4Ni合金初始相結(jié)構和儲氫性能的影響45-55
- 4.1 動力學性能46-49
- 4.2 熱力學性能49-50
- 4.3 微觀組織與相結(jié)構50-53
- 4.4 本章小結(jié)53-55
- 5 超高壓處理對高鎂La_(0.1)Mg_(9.4)Ni_(0.5)合金初始相結(jié)構和儲氫性能的影響55-63
- 5.1 動力學性能55-58
- 5.2 熱力學性能58
- 5.3 微觀組織與相結(jié)構58-61
- 5.4 本章小結(jié)61-63
- 結(jié)論63-65
- 參考文獻65-73
- 作者簡歷73-75
- 學位論文數(shù)據(jù)集75
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