MOFs-Ag系復(fù)合物光催化還原六價(jià)鉻及降解有機(jī)污染物性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-07-03 15:30
目前,水質(zhì)的惡化加劇了水資源短缺的形勢(shì),嚴(yán)重威脅了飲用水安全及生態(tài)環(huán)境健康。其中,廢水中含有的各類有機(jī)染料以及重金屬對(duì)人類健康和環(huán)境造成了嚴(yán)重威脅。用于治理廢水的常用方法包括混凝-絮凝,生物降解,氯化,高級(jí)氧化過(guò)程和臭氧氧化等,在對(duì)環(huán)境治理起到積極作用的同時(shí),也存在一些弊端,例如耗能高,產(chǎn)生新的有毒副產(chǎn)物以及再生困難等。光催化技術(shù)作為一種環(huán)境友好型凈化技術(shù)得到了廣泛認(rèn)可,光催化劑在可見(jiàn)光或者紫外光照射下對(duì)污染物進(jìn)行氧化或者還原降解,甚至將有機(jī)污染物完全降解為二氧化碳和水,并且光催化劑本身沒(méi)有損失。光催化技術(shù)操作簡(jiǎn)單,反應(yīng)效率高,可以直接利用光源節(jié)約能耗,無(wú)二次污染問(wèn)題,反應(yīng)迅速,在幾個(gè)h甚至幾s內(nèi)均可完成反應(yīng)。同時(shí),光催化技術(shù)還可以將具有致癌致突變的有毒污染物Cr(Ⅵ)還原為無(wú)毒的Cr(Ⅲ)。目前常見(jiàn)的光催化劑WO3,ZnO,TiO2等存在可見(jiàn)光利用率低,光生電子和空穴易復(fù)合等問(wèn)題,因此尋找一種受可見(jiàn)光激發(fā)并同時(shí)能夠促進(jìn)光生電子和空穴分離的光催化劑材料用于環(huán)境中降解污染物至關(guān)重要。在本文中,基于對(duì)重金屬Cr(Ⅵ)的還原以及有機(jī)污染物的降解,制...
【文章來(lái)源】:北京建筑大學(xué)北京市
【文章頁(yè)數(shù)】:100 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
組成MOF的不同有機(jī)配體[13]
第1章緒論4歸因于MIL-101具有較大的比表面積,使得嵌入的CdS粒子能夠有效分散,為提高光催化活性提供了更多的活性吸附點(diǎn)和光催化反應(yīng)中心。如圖1-2(c)和(d),Li等[7]報(bào)道了多種鐵基MOF(MIL-101(Fe)、MIL-53(Fe)、MIL-88B(Fe))在氙燈照射下(400nm<λ<800nm)將二氧化碳還原為甲酸鹽,這些Fe基MOF中Fe-O簇的直接激發(fā)導(dǎo)致電子從O2-轉(zhuǎn)移到Fe3+形成Fe2+,這也是CO2還原的原因。MIL-101(Fe)結(jié)構(gòu)中存在配位不飽和Fe位點(diǎn),在三者之間表現(xiàn)出最佳的CO2還原活性。而氨基化的MOF(MIL-101-NH2(Fe)、MIL-53-NH2(Fe)、MIL-88B-NH2(Fe))胺官能團(tuán)能夠顯著提高其光催化CO2還原的活性。圖1-2(a)原始MIL-101和CdS/MIL-101(X)(X=5、10、20、50%)在可見(jiàn)光下的產(chǎn)氫對(duì)比,催化劑用量20mg,Pt負(fù)載量0.5wt%;(b)原始MIL-101、CdS/MIL-101(X)(X=5、10、20、50%)和原始CdS的狀態(tài)對(duì)比[19]。(c)在MIL-101(Fe),F(xiàn)e2O3和可見(jiàn)光照射下的生成甲酸鹽對(duì)比,光催化劑50mg,乙腈(MeCN)與三乙醇胺(TEOA)用量比為(5/1),溶液體積60mL;(d)氨基官能化鐵基MOF還原CO2機(jī)理[7]Fig.1-2(a)ComparisonofhydrogenproductionoforiginalMIL-101andCdS/MIL-101(X)(X=5,10,20,50%)undervisiblelight,withcatalystdosageof20mgandPtloadingof0.5wt%;(b)comparisonofstatesoforiginalMIL-101,CdS/MIL-101(X)(X=5,10,20,50%)andoriginalCdS[19].(c)ComparedwiththeHCOOproducedbyMIL-101(Fe),Fe2O3andvisiblelight,theamountratioofphotocatalyst50mg,acetonitrile(MeCN)totriethanolamine(TEOA)is(5/1),thevolumeofsolution60mL;(d)themechanismofCO2reductionbyaminofunctionalizediron-basedMOF[7]
第1章緒論6圖1-3(a)PCN-222(Fe)-Fn后修飾制備合成圖;(b)PCN-222(Fe)和PCN-222(Fe)-Fn(n=3、5和7)氧化環(huán)己烷轉(zhuǎn)化圖;(c)環(huán)己烷氧化機(jī)理[21]。(d)UiO-67摻雜Pd(II)合成制備圖[22]Fig.1-3(a)SynthesisdiagramofPCN-222(Fe)-Fnaftermodification;(b)ConversiondiagramofcyclohexaneoxidationbyPCN-222(Fe)andPCN-222(Fe)-Fn(n=3,5and7);(c)Oxidationmechanismofcyclohexane[21].(d)SynthesisofPd(II)dopedwithUiO-67[22]性炭材料約一個(gè)數(shù)量級(jí)[23]。MOF由于可調(diào)的孔道及柔性結(jié)構(gòu)廣泛應(yīng)用于儲(chǔ)氫及甲烷等氣體。例如Yang等[24]報(bào)道了MOF-177用于氣體吸附和儲(chǔ)存,如圖1-4(b)和(c),在298K和10MPa的條件下能達(dá)到0.62wt%儲(chǔ)氫量,加入氫氣解離催化劑后MOF-177的可逆儲(chǔ)氫能力提高到
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]UiO-66-NH2/Ag2CO3復(fù)合物簡(jiǎn)易制備及其在可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)下的高效光催化性能(英文)[J]. 周云彩,徐雪艷,王鵬,付會(huì)芬,趙晨,王崇臣. Chinese Journal of Catalysis. 2019(12)
[2]UiO-66-NH2表面修飾Ag/AgCl:利用等離子態(tài)銀和異質(zhì)結(jié)的協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)高效可見(jiàn)光催化(英文)[J]. 趙琬玥,丁彤,王亞婷,武墨青,金文峰,田野,李新剛. 催化學(xué)報(bào). 2019(08)
[3]二氧化鈦基Z型光催化劑綜述(英文)[J]. 戚克振,程蓓,余家國(guó),Wingkei Ho. 催化學(xué)報(bào). 2017(12)
[4]利用Ni(OH)x助催化劑修飾提高g-C3N4納米片/WO3納米棒Z型納米體系的可見(jiàn)光產(chǎn)氫活性的研究(英文)[J]. 何科林,謝君,羅杏宜,溫九青,馬松,李鑫,方岳平,張向超. 催化學(xué)報(bào). 2017(02)
[5]N-K2Ti4O9/UiO-66-NH2復(fù)合材料的協(xié)同效應(yīng)及其光催化降解陽(yáng)離子型染料(英文)[J]. 李孫峰,王幸,何琴琴,陳琪,徐艷麗,楊漢標(biāo),呂盟盟,魏鳳玉,劉雪霆. 催化學(xué)報(bào). 2016(03)
[6]Ag3PO4/Ag2CO3p–n異質(zhì)結(jié)復(fù)合光催化劑的制備及增強(qiáng)的可見(jiàn)光催化性能(英文)[J]. 法文君,王平,岳冰,楊風(fēng)嶺,李大鵬,鄭直. 催化學(xué)報(bào). 2015(12)
[7]土壤鉻(VI)污染及微生物修復(fù)研究進(jìn)展[J]. 王鳳花,羅小三,林愛(ài)軍,李曉亮. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào). 2010(02)
碩士論文
[1]g-C3N4@Zn-MOF復(fù)合材料的制備及其光催化性能研究[D]. 王茀學(xué).北京建筑大學(xué) 2018
[2]新型配合物合成/薄膜制備及其環(huán)境修復(fù)應(yīng)用性能研究[D]. 李珺嬌.北京建筑大學(xué) 2018
本文編號(hào):3262853
【文章來(lái)源】:北京建筑大學(xué)北京市
【文章頁(yè)數(shù)】:100 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
組成MOF的不同有機(jī)配體[13]
第1章緒論4歸因于MIL-101具有較大的比表面積,使得嵌入的CdS粒子能夠有效分散,為提高光催化活性提供了更多的活性吸附點(diǎn)和光催化反應(yīng)中心。如圖1-2(c)和(d),Li等[7]報(bào)道了多種鐵基MOF(MIL-101(Fe)、MIL-53(Fe)、MIL-88B(Fe))在氙燈照射下(400nm<λ<800nm)將二氧化碳還原為甲酸鹽,這些Fe基MOF中Fe-O簇的直接激發(fā)導(dǎo)致電子從O2-轉(zhuǎn)移到Fe3+形成Fe2+,這也是CO2還原的原因。MIL-101(Fe)結(jié)構(gòu)中存在配位不飽和Fe位點(diǎn),在三者之間表現(xiàn)出最佳的CO2還原活性。而氨基化的MOF(MIL-101-NH2(Fe)、MIL-53-NH2(Fe)、MIL-88B-NH2(Fe))胺官能團(tuán)能夠顯著提高其光催化CO2還原的活性。圖1-2(a)原始MIL-101和CdS/MIL-101(X)(X=5、10、20、50%)在可見(jiàn)光下的產(chǎn)氫對(duì)比,催化劑用量20mg,Pt負(fù)載量0.5wt%;(b)原始MIL-101、CdS/MIL-101(X)(X=5、10、20、50%)和原始CdS的狀態(tài)對(duì)比[19]。(c)在MIL-101(Fe),F(xiàn)e2O3和可見(jiàn)光照射下的生成甲酸鹽對(duì)比,光催化劑50mg,乙腈(MeCN)與三乙醇胺(TEOA)用量比為(5/1),溶液體積60mL;(d)氨基官能化鐵基MOF還原CO2機(jī)理[7]Fig.1-2(a)ComparisonofhydrogenproductionoforiginalMIL-101andCdS/MIL-101(X)(X=5,10,20,50%)undervisiblelight,withcatalystdosageof20mgandPtloadingof0.5wt%;(b)comparisonofstatesoforiginalMIL-101,CdS/MIL-101(X)(X=5,10,20,50%)andoriginalCdS[19].(c)ComparedwiththeHCOOproducedbyMIL-101(Fe),Fe2O3andvisiblelight,theamountratioofphotocatalyst50mg,acetonitrile(MeCN)totriethanolamine(TEOA)is(5/1),thevolumeofsolution60mL;(d)themechanismofCO2reductionbyaminofunctionalizediron-basedMOF[7]
第1章緒論6圖1-3(a)PCN-222(Fe)-Fn后修飾制備合成圖;(b)PCN-222(Fe)和PCN-222(Fe)-Fn(n=3、5和7)氧化環(huán)己烷轉(zhuǎn)化圖;(c)環(huán)己烷氧化機(jī)理[21]。(d)UiO-67摻雜Pd(II)合成制備圖[22]Fig.1-3(a)SynthesisdiagramofPCN-222(Fe)-Fnaftermodification;(b)ConversiondiagramofcyclohexaneoxidationbyPCN-222(Fe)andPCN-222(Fe)-Fn(n=3,5and7);(c)Oxidationmechanismofcyclohexane[21].(d)SynthesisofPd(II)dopedwithUiO-67[22]性炭材料約一個(gè)數(shù)量級(jí)[23]。MOF由于可調(diào)的孔道及柔性結(jié)構(gòu)廣泛應(yīng)用于儲(chǔ)氫及甲烷等氣體。例如Yang等[24]報(bào)道了MOF-177用于氣體吸附和儲(chǔ)存,如圖1-4(b)和(c),在298K和10MPa的條件下能達(dá)到0.62wt%儲(chǔ)氫量,加入氫氣解離催化劑后MOF-177的可逆儲(chǔ)氫能力提高到
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]UiO-66-NH2/Ag2CO3復(fù)合物簡(jiǎn)易制備及其在可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)下的高效光催化性能(英文)[J]. 周云彩,徐雪艷,王鵬,付會(huì)芬,趙晨,王崇臣. Chinese Journal of Catalysis. 2019(12)
[2]UiO-66-NH2表面修飾Ag/AgCl:利用等離子態(tài)銀和異質(zhì)結(jié)的協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)高效可見(jiàn)光催化(英文)[J]. 趙琬玥,丁彤,王亞婷,武墨青,金文峰,田野,李新剛. 催化學(xué)報(bào). 2019(08)
[3]二氧化鈦基Z型光催化劑綜述(英文)[J]. 戚克振,程蓓,余家國(guó),Wingkei Ho. 催化學(xué)報(bào). 2017(12)
[4]利用Ni(OH)x助催化劑修飾提高g-C3N4納米片/WO3納米棒Z型納米體系的可見(jiàn)光產(chǎn)氫活性的研究(英文)[J]. 何科林,謝君,羅杏宜,溫九青,馬松,李鑫,方岳平,張向超. 催化學(xué)報(bào). 2017(02)
[5]N-K2Ti4O9/UiO-66-NH2復(fù)合材料的協(xié)同效應(yīng)及其光催化降解陽(yáng)離子型染料(英文)[J]. 李孫峰,王幸,何琴琴,陳琪,徐艷麗,楊漢標(biāo),呂盟盟,魏鳳玉,劉雪霆. 催化學(xué)報(bào). 2016(03)
[6]Ag3PO4/Ag2CO3p–n異質(zhì)結(jié)復(fù)合光催化劑的制備及增強(qiáng)的可見(jiàn)光催化性能(英文)[J]. 法文君,王平,岳冰,楊風(fēng)嶺,李大鵬,鄭直. 催化學(xué)報(bào). 2015(12)
[7]土壤鉻(VI)污染及微生物修復(fù)研究進(jìn)展[J]. 王鳳花,羅小三,林愛(ài)軍,李曉亮. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào). 2010(02)
碩士論文
[1]g-C3N4@Zn-MOF復(fù)合材料的制備及其光催化性能研究[D]. 王茀學(xué).北京建筑大學(xué) 2018
[2]新型配合物合成/薄膜制備及其環(huán)境修復(fù)應(yīng)用性能研究[D]. 李珺嬌.北京建筑大學(xué) 2018
本文編號(hào):3262853
本文鏈接:http://www.sikaile.net/shoufeilunwen/boshibiyelunwen/3262853.html
最近更新
教材專著