本文關(guān)鍵詞：稀土摻雜磷酸鹽和硅酸鹽熒光粉的形貌控制與光譜調(diào)控研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：熒光粉轉(zhuǎn)換白光發(fā)光二極管(pc-WLEDs)由于其節(jié)能、環(huán)保、體積小、壽命長(zhǎng)、效率高等優(yōu)點(diǎn)成為繼白熾燈、熒光燈、高壓鈉燈后的第四代照明光源。目前,市場(chǎng)上使用的白光LED主要是藍(lán)光芯片(GaN)+黃色熒光粉(YAG:Ce)的組合方式,這種方式產(chǎn)生的白光存在紅光成分偏少、顯色指數(shù)低、色溫不穩(wěn)定、顏色再吸收等缺點(diǎn),一定程度上限制了其大規(guī)模使用；而近紫外LED芯片加單相白色熒光粉可以有效地克服現(xiàn)有商業(yè)化生產(chǎn)LED方式的缺陷,不存在多種熒光粉配比造成的復(fù)雜和顏色再吸收等問(wèn)題。因此,研發(fā)物化性能穩(wěn)定、發(fā)光效率高的單相多色發(fā)射熒光材料成為目前白光LED領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。另一方面,熒光粉晶粒尺寸、微觀形貌、分散性等使用特性也越來(lái)越受到產(chǎn)業(yè)界的關(guān)注,成為另一個(gè)研究熱點(diǎn)。因此,本論文選取兩種新型磷酸鹽KSrY(PO4)2 (KSYP)和硅酸鹽Sr3Y2(Si3O9)2 (SYSO)為基質(zhì),利用高溫固相法和水熱合成法制備出一系列能夠被近紫外激發(fā)的稀土或過(guò)渡金屬摻雜熒光粉；采用XRD、FT-IR、SEM、TEM、SAED、粒度分析、XPS、UV-vis、PL、熒光壽命、QYs等表征手段以及Fullprof和GSAS結(jié)構(gòu)精修軟件等系統(tǒng)地研究了熒光粉的晶體結(jié)構(gòu)、晶粒大小、離子占位、微觀形貌、熒光性能、能量傳遞等相關(guān)內(nèi)容。具體研究結(jié)果如下：1.采用高溫固相法成功地合成了KSYP:Ce3+,Tb3+,KSYP:Ce3+,Mn2+系列熒光粉。KSYP:Ce3+,Tb3+的發(fā)射光譜由位于401 nm處Ce3+的特征寬帶發(fā)射峰和位于485、54l、583、621nm的處Tb3+的銳線發(fā)射峰組成。激發(fā)光譜與吸收?qǐng)D譜均證明雙摻后的熒光粉在250-350 nm之間存在兩個(gè)吸收帶,最強(qiáng)吸收峰分別位于275 nm和320 nm,對(duì)應(yīng)于Ce3+的f→d躍遷。KSYP:Ce3+, Tb3+熒光粉中Ce3+到Tb3+間的能量傳遞為交換相互作用機(jī)制,最大能量傳遞效率可達(dá)68%。熒光光譜和熒光壽命證實(shí)在KSYP基質(zhì)中存在Ce3+→Mn2+的能量傳遞作用,能量傳遞機(jī)理是電偶極—電偶極相互作用(d-d),通過(guò)調(diào)控Mn2+的摻雜濃度,KSYP:0.01Ce3+,zMn2+的CIE色坐標(biāo)可從藍(lán)光區(qū)移動(dòng)到橘光區(qū)；2.合成了Ce3+, Tb3+,Mn2+三種離子激活的KSYP單相多色熒光材料。XRD結(jié)果表明Ce3+, Tb3+和Mn2+完全摻雜進(jìn)入到KSYP基質(zhì)晶格中,并未引起晶體結(jié)構(gòu)的明顯改變。KSYP:Ce3+, Tb3+, Mn2+熒光粉的發(fā)射光譜具有6個(gè)發(fā)射峰,分別為Ce3+位于401 nm的寬帶發(fā)射峰,Tb3+位于481、543、581、622 nm的銳線發(fā)射峰和Mn2+位于570 nm的寬帶發(fā)射峰；該熒光粉中同時(shí)存在Ce3+→Tb3+和Ce3+-Mn2+的能量傳遞過(guò)程。通過(guò)調(diào)控Ce3+、Tb3+、Mn2+的摻雜濃度,可以獲得CIE坐標(biāo)(0.341,0.337)、色溫5110K、顯色指數(shù)46、熱穩(wěn)定性好的KSYP:0.01Ce3+,0.01Tb3+,0.06Mn2+白光熒光粉；3.采用水熱法制備了KSYP:Eu系列熒光粉。當(dāng)添加劑為聚乙二醇(PEG)、前驅(qū)體為堿性條件時(shí),FT-IR、XRD和結(jié)構(gòu)精修結(jié)果均證明合成的樣品為純磷酸鹽KSYP相。XPS與熒光光譜結(jié)果表明添加劑為PEG時(shí),可以得到Eu3+摻雜的KSYP基橙紅色熒光粉,不同前驅(qū)體pH值時(shí),KSYP:Eu3+樣品均為空心管結(jié)構(gòu)。改變添加劑PEG的分子量對(duì)產(chǎn)物的形貌并沒(méi)有顯著影響,但可改善樣品的分散性,提高發(fā)射強(qiáng)度。當(dāng)添加劑為檸檬酸(CA)、前驅(qū)體酸性較弱、中性和堿性時(shí),均能得到純相KSYP。XPS與熒光光譜結(jié)果表明此時(shí)可得到Eu2+摻雜的KSYP基質(zhì)藍(lán)色熒光粉；改變前驅(qū)體pH值,可調(diào)控樣品顆粒從400-800nm的紡錘體到直徑50 nm左右的類球形顆粒,發(fā)射強(qiáng)度也逐漸增強(qiáng)；4.采用高溫固相法制備了SYSO:Ce3+和SYSO:Eu2+系列熒光粉。SYSO:0.05Ce3+熒光粉的發(fā)射光譜為非對(duì)稱的寬帶發(fā)射譜,根據(jù)晶體場(chǎng)理論與Uitert經(jīng)驗(yàn)公式,很好地解釋了Ce3+在晶格中的占位情況與SYSO:mCe3+發(fā)射峰紅移現(xiàn)象。在346 nm的紫外光激發(fā)下,SYSO:Eu2+的發(fā)射光譜表現(xiàn)為從400nm到620 nm的青光發(fā)射,歸屬于Eu2+的4f65d1→4f7躍遷；5.發(fā)現(xiàn)在SYSO基質(zhì)中存在著Ce3+→Tb3+的能量傳遞過(guò)程,SYSO:0.15Ce3+,xTb3+綠色熒光粉的能量傳遞機(jī)理為電偶極—電四級(jí)相互作用(d-q),臨界能量傳遞距離(Rc)為13.2A,最大傳遞效率為78.4%,量子效率可達(dá)90.4%以上：在SYSO:0.15Ce3+,yMn2+熒光粉中,Ce3+和Mn2+之間的能量傳遞效率約為50.5%,通過(guò)改變激活劑離子濃度,實(shí)現(xiàn)了從藍(lán)光區(qū)(0.159,0.038)到白光區(qū)(0.302,0.336),最終到黃色區(qū)(0.337,0.396)的可調(diào)控發(fā)射：在SYSO基質(zhì)中,還存在著Ce3+→Eu2+能量傳遞過(guò)程。SYSO:0.005Ce3+, zEu2+的CIE穿過(guò)藍(lán)光區(qū)與青光區(qū),SYSO:Ce3+, Eu2+熒光粉的發(fā)射強(qiáng)度約為SYSO:E u2+的3倍,更重要的是雙摻樣品的半峰寬明顯加寬,這有利于提高樣品的顯色指數(shù)。
【關(guān)鍵詞】：熒光粉 固相法 水熱法 能量傳遞
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)地質(zhì)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ422
【目錄】：

• 作者簡(jiǎn)介6-9
• 摘要9-11
• ABSTRACT11-17
• 第一章 論述17-32
• §1.1 引言17-18
• §1.2 白光LED用熒光粉的研究現(xiàn)狀18-21
• 1.2.1 藍(lán)光轉(zhuǎn)換型熒光粉18
• 1.2.2 近紫外轉(zhuǎn)換型熒光粉18-21
• §1.3 單相白光熒光粉21-24
• 1.3.1 單相單摻雜熒光粉21-22
• 1.3.2 單相多摻雜熒光粉22-24
• §1.4 能量傳遞24-27
• §1.5 發(fā)光材料的制備方法與影響因素27-31
• 1.5.1 高溫固相合成法27-28
• 1.5.2 沉淀法28
• 1.5.3 溶膠—凝膠法28
• 1.5.4 水熱合成法28-29
• 1.5.5 軟化學(xué)合成中影響晶體生長(zhǎng)、形貌的因素29-31
• §1.6 選題意義及研究?jī)?nèi)容31-32
• 1.6.1 選題意義31
• 1.6.2 研究?jī)?nèi)容31-32
• 第二章 熒光粉的制備與表征32-37
• §2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及儀器設(shè)備32-33
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品32-33
• 2.1.2 儀器設(shè)備33
• §2.2 熒光粉的表征33-37
• 2.2.1 X射線衍射(XRD)33-34
• 2.2.2 傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)34
• 2.2.3 掃描電子顯微鏡(SEM)34
• 2.2.4 透射電子顯微鏡(TEM)及選區(qū)電子衍射(SAED)34-35
• 2.2.5 粒度分析35
• 2.2.6 熒光光譜(PL)35
• 2.2.7 紫外—可見(jiàn)光漫反射吸收光譜(UV-vis)35
• 2.2.8 熒光壽命35
• 2.2.9 X射線光電子能譜分析(XPS)35-36
• 2.2.10 量子產(chǎn)額(QYs)36-37
• 第三章 KSrY(PO_4)_2系列熒光粉的制備及性能研究37-58
• §3.1 引言37-38
• §3.2 KSrY(PO_4)_2系列熒光粉的制備38-39
• §3.3 KSrY(PO_4)_2：Ce~(3+),Tb~(3+)熒光粉的性能研究39-46
• 3.3.1 物相分析39
• 3.3.2 光譜分析39-44
• 3.3.3 色度學(xué)分析44-46
• §3.4 KSrY(PO_4)_2:Ce~(3+),Mn~(2+)熒光粉的制備46-51
• 3.4.1 物相分析46
• 3.4.2 形貌與粒度分析46-47
• 3.4.3 光譜分析47-51
• §3.5 KSrY(PO_4)_2：Ce~(3+),Tb~(3+),Mn~(2+)熒光粉的性能研究51-57
• 3.5.1 物相分析51-52
• 3.5.2 光譜分析52-53
• 3.5.3 能量傳遞分析53-54
• 3.5.4 色度學(xué)分析54-57
• §3.6 本章小結(jié)57-58
• 第四章 水熱法制備KSrY(PO_4)_2：Eu熒光粉及性能研究58-74
• §4.1 引言58-59
• §4.2 KSrY(PO_4)_2：Eu熒光粉的水熱法制備59
• §4.3 添加劑為PEG熒光粉的性能研究59-65
• 4.3.1 物相分析59-61
• 4.3.2 形貌分析61-63
• 4.3.3 光譜分析63-65
• 4.3.4 色度學(xué)分析65
• §4.4 添加劑為CA熒光粉的性能研究65-72
• 4.4.1 物相分析65-67
• 4.4.2 形貌分析67-69
• 4.4.3 XPS分析69-70
• 4.4.4 光譜分析70-72
• 4.4.5 色度學(xué)分析72
• §4.5 本章小結(jié)72-74
• 第五章 Sr_3Y_2(Si_3O_9)_2：Ce~(3+),Tb~(3+)/Mn~(2+)/Eu~(2+)系列熒光粉的制備及性能研究74-99
• §5.1 引言74-75
• §5.2 Sr_3Y_2(Si_3O_9)_2系列熒光粉的制備75-76
• §5.3 Sr_3Y_2(Si_3O_9)_2：Ce~(3+)熒光粉的性能研究76-82
• 5.3.1 物相分析76-79
• 5.3.2 光譜分析79-82
• §5.4 Sr_3Y_2(Si_3O_9)_2：Eu~(2+)熒光粉的性能研究82-84
• §5.5 Sr_3Y_2(Si_3O_9)_2：Ce~(3+),Tb~(3+)熒光粉的性能研究84-90
• 5.5.1 物相分析84
• 5.5.2 光譜分析84-90
• §5.6 Sr_3Y_2(Si_3O_9)_2：Ce~(3+),Mn~(2+)/Eu~(2+)熒光粉的性能研究90-98
• 5.6.1 物相分析90-91
• 5.6.2 光譜分析91-95
• 5.6.3 色度學(xué)分析95-98
• §5.7 本章小結(jié)98-99
• 第六章 結(jié)論與展望99-102
• §6.1 結(jié)論99-101
• §6.2 展望101-102
• 致謝102-104
• 參考文獻(xiàn)104-113

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本文編號(hào)：308575