本文關(guān)鍵詞：甲烷重整及以重整氣為還原劑的氮氧化物存儲還原性能的試驗研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：氮氧化物存儲-還原技術(shù)是稀燃發(fā)動機NOx后處理的有效措施之一,開發(fā)高效的NSR系統(tǒng)是本研究的主要目標。為了獲取富含氫氣的重整氣以及得到以重整氣為還原劑的高效NSR系統(tǒng),本研究分別對甲烷重整系統(tǒng)以及以重整氣為還原劑的NSR系統(tǒng)性能進行了試驗研究,并初步研究了涂覆工藝對整體式催化劑NSR性能的影響。試驗中搭建了甲烷水蒸氣重整模擬試驗臺、甲烷部分氧化重整模擬試驗臺以及NSR催化劑性能測試模擬試驗臺。在甲烷重整性能的研究中,利用等體積浸漬法分別制備了Ni/γ-Al2O3和Pt/Ni/γ-Al2O3等兩種鎳基顆粒狀催化劑,通過BET和XRD等表征方法研究對比了催化劑的表面物理化學特性,采用控制變量法分別研究了反應溫度、空速、水碳比、反應進氣成分以及以CO2、還原性HC為代表的發(fā)動機排氣成分對甲烷重整性能的影響。研究結(jié)果表明:試驗中制備的催化劑具有良好的表面結(jié)構(gòu),穩(wěn)定性和催化活性良好;提高反應溫度有助于CH4轉(zhuǎn)化;反應中各催化劑均表現(xiàn)出良好的空速特性;進氣O2濃度會影響反應溫度從而影響CH4轉(zhuǎn)化;水碳比可用于調(diào)整反應生成重整氣中的H2和CO比例;CO2和還原性HC對反應活性均有一定抑制作用。甲烷部分氧化重整中H2O/CH4=4.2,反應溫度為660℃,甲烷轉(zhuǎn)化率達67.7%,H2/CO高達6.03。以重整氣為還原劑的NSR性能研究中,利用改進的溶膠-凝膠燃燒法與等體積浸漬法結(jié)合制備了Pt/Ba/Ce/γ-Al2O3催化劑,以重整氣的主要成分H2為NSR還原劑,采用NOx存儲-還原循環(huán)試驗的研究方法,對反應溫度、空速、還原時間和還原劑濃度等反應條件,以及以CO2、HC和O2等為代表的發(fā)動機排氣成分對催化劑NSR性能的影響進行了研究。試驗結(jié)果表明:實驗室制備的鈣鈦礦NSR催化劑表面特性良好,具有較高的催化活性;在研究參數(shù)范圍內(nèi),NSR性能最佳的反應溫度區(qū)間為375℃-425℃;在375℃反應溫度下,不同還原劑濃度下存在NOx轉(zhuǎn)化率最高的最佳還原時間,還原劑濃度增加,最佳還原時間逐漸減小;還原劑濃度增加會加速NOx脫附,還原劑濃度過高,會造成部分NOx溢出過快,還原時間不足引起轉(zhuǎn)化率降低;在75000h-1的大空速下,NOx轉(zhuǎn)化率仍可以保持在86.9%,空速特性良好;CO2和還原性HC在一定程度上抑制NOx存儲,影響催化活性,但催化劑容易再生;O2濃度小于4%時,O2濃度增加會促進NOx轉(zhuǎn)化;NO濃度增大,受催化劑NOx存儲能力限制,NOx轉(zhuǎn)化率有一定降低。在對NSR涂覆工藝的研究中,用溶膠-凝膠燃燒法涂覆制備的整體式催化劑表面活性成分分布均勻,與氧化鋁涂層結(jié)合緊密,催化劑表面孔結(jié)構(gòu)豐富,同時NOx存儲-還原活性較高,在反應溫度為375℃時NOx轉(zhuǎn)化率可達77%。本研究為NSR系統(tǒng)聯(lián)合燃料重整的高效NOx后處理技術(shù)開發(fā)奠定了基礎(chǔ)。
【關(guān)鍵詞】：NOx存儲-還原(NSR) 甲烷 水蒸氣重整 部分氧化重整 催化劑涂覆
【學位授予單位】：上海交通大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TQ517
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-28
• 1.1 課題研究背景10-13
• 1.2 燃料重整制氫技術(shù)在發(fā)動機上的應用13-17
• 1.3 甲烷重整制氫技術(shù)研究現(xiàn)狀17-21
• 1.3.1 甲烷水蒸氣重整17-18
• 1.3.2 甲烷部分氧化重整18-20
• 1.3.3 甲烷自熱重整20-21
• 1.4 稀燃發(fā)動機氮氧化物排放后處理技術(shù)21-26
• 1.4.1 催化直接分解技術(shù)21-22
• 1.4.2 選擇性催化還原技術(shù)（SCR）22-24
• 1.4.3 存儲-還原技術(shù)（NSR）24-26
• 1.5 課題研究內(nèi)容及研究意義26-28
• 第二章 試驗系統(tǒng)及研究方案28-42
• 2.1 試驗系統(tǒng)簡介28-33
• 2.1.1 甲烷催化重整制氫模擬試驗系統(tǒng)28-32
• 2.1.2 氮氧化物存儲還原性能研究試驗系統(tǒng)32-33
• 2.2 試驗中使用的主要儀器及工作原理33-36
• 2.3 催化劑物理化學特性表征方法36-38
• 2.3.1 催化劑晶相結(jié)構(gòu)XRD表征37
• 2.3.2 催化劑比表面積和孔結(jié)構(gòu)BET表征37-38
• 2.3.3 催化劑表面形貌SEM表征38
• 2.4 試驗方案及評價指標38-41
• 2.4.1 甲烷重整制氫試驗方案及評價指標38-40
• 2.4.2 NO_x存儲還原性能試驗方案及評價指標40-41
• 2.5 本章小結(jié)41-42
• 第三章 甲烷重整制取富氫重整氣反應性能的研究42-74
• 3.1 甲烷重整催化劑制備及表征42-46
• 3.1.1 甲烷重整鎳基催化劑制備及預處理42-43
• 3.1.2 甲烷重整鎳基催化劑表征43-46
• 3.2 甲烷水蒸氣重整特性的試驗研究46-55
• 3.2.1 反應溫度對催化劑性能的影響46-48
• 3.2.2 空速對催化劑性能的影響48-50
• 3.2.3 水碳比對催化劑性能的影響50-51
• 3.2.4 CO_2濃度對催化劑性能的影響51-52
• 3.2.5 催化劑耐久性試驗與表面積碳分析52-55
• 3.3 甲烷部分氧化重整特性的試驗研究55-73
• 3.3.1 預熱溫度的影響56-58
• 3.3.2 空速的影響58-60
• 3.3.3 CH_4/O_2的影響60-62
• 3.3.4 N2稀釋比例的影響62-64
• 3.3.5 CO_2濃度的影響64-66
• 3.3.6 還原性碳氫化合物的影響66-68
• 3.3.7 水蒸氣的影響68-71
• 3.3.8 催化劑耐久性試驗及表面積碳分析71-73
• 3.4 本章小結(jié)73-74
• 第四章 以重整氣為還原劑的鈣鈦礦類催化劑NSR性能研究74-96
• 4.1 鈣鈦礦類催化劑的制備及表征74-76
• 4.1.1 催化劑制備方案74-75
• 4.1.2 催化劑預處理75
• 4.1.3 催化劑表征75-76
• 4.2 反應條件對催化劑性能的影響76-86
• 4.2.1 反應溫度的影響76-78
• 4.2.2 還原時間的影響78-81
• 4.2.3 還原劑濃度的影響81-83
• 4.2.4 空速的影響83-86
• 4.3 發(fā)動機排氣成分對催化反應性能的影響86-95
• 4.3.1 NO濃度的影響86-88
• 4.3.2 O_2濃度的影響88-91
• 4.3.3 CO_2的影響91-93
• 4.3.4 還原性碳氫化合物的影響93-95
• 4.4 本章小結(jié)95-96
• 第五章 整體式鈣鈦礦類涂覆催化劑NSR性能研究96-110
• 5.1 涂覆催化劑制備96-99
• 5.1.1 催化劑涂覆工藝96
• 5.1.2 涂覆用蜂窩陶瓷載體預處理96-97
• 5.1.3 涂覆催化劑制備方法及過程97-99
• 5.2 涂覆催化劑NSR性能測試99-103
• 5.2.1 涂覆催化劑活性測試99-101
• 5.2.2 粉末催化劑與涂覆催化劑性能對比101-103
• 5.3 涂覆催化劑表面特性表征103-109
• 5.3.1 催化劑晶相結(jié)構(gòu)XRD表征103-104
• 5.3.2 催化劑表面積和孔結(jié)構(gòu)表征104-106
• 5.3.3 催化劑表面形貌SEM表征106-109
• 5.4 本章小結(jié)109-110
• 第六章 全文總結(jié)與工作展望110-112
• 6.1 全文總結(jié)110-111
• 6.2 工作展望111-112
• 參考文獻112-117
• 致謝117-118
• 攻讀學位期間發(fā)表的學術(shù)論文118-120

【相似文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 李大東;;催化劑評選技術(shù)(下)[J];石油煉制與化工;1981年07期

2 惠從善;催化劑失活——第四講 催化劑的固態(tài)轉(zhuǎn)變和燒結(jié)失活[J];蘭化科技;1988年04期

3 楊迎春,陳文凱,劉興泉,羅仕忠,吳玉塘,于作龍;合成氣一步法合成甲酸甲酯催化劑的失活原因[J];天然氣化工;2001年01期

4 朱想明;向建敏;;甲醇裂解催化劑失活與再生[J];大眾科技;2008年06期

5 陳儉省;李凝;劉金聚;;摻雜氧化物對Ni-ZrO_2-Al_2O_3催化劑的性能影響[J];廣西科學;2010年01期

6 石利紅;李曉峰;李德寶;孫予罕;;鈷基催化劑在費-托反應過程中的失活行為[J];催化學報;2010年12期

7 黎先財;楊春燕;黃紹祥;;制備過程對磷化鎢催化劑重整性能的影響[J];南昌大學學報(工科版);2012年01期

8 于艷科;何熾;陳進生;孟小然;;電廠煙氣脫硝催化劑V_2O_5-WO_3/TiO_2失活機理研究[J];燃料化學學報;2012年11期

9 毛偉;;雜質(zhì)離子對羥胺催化劑活性影響的研究[J];河南化工;2013年11期

10 吳且毅;李培琛;曾永富;申文杰;劉錦祥;;燒結(jié)型天然氣轉(zhuǎn)化催化劑的熔結(jié)老化[J];天然氣化工(C1化學與化工);1982年04期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 王麗;李福林;吳迪鏞;王樹東;袁權(quán);;低溫水解二硫化碳催化劑[A];第一屆全國化學工程與生物化工年會論文摘要集(上)[C];2004年

2 宋麗峰;秦麗婷;胡瑞生;富燕;黃衛(wèi)民;;乙炔氫氯化無汞催化劑的研究進展[A];第九屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應用年會論文集[C];2012年

3 封建利;;全低變催化劑失活原因及對策[A];第七屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應用年會論文集[C];2010年

4 趙萍;于靜;楊慧娟;張巖;;掃描電鏡能譜聯(lián)用儀及熱重分析儀在催化劑失活分析中的應用[A];中國化工學會2008年石油化工學術(shù)年會暨北京化工研究院建院50周年學術(shù)報告會論文集[C];2008年

5 胡艷平;張龍;李萬紅;劉金廷;;糠醛氣相脫羰用催化劑的再生利用研究[A];“振興吉林老工業(yè)基地——科技工作者的歷史責任”吉林省第三屆科學技術(shù)學術(shù)年會論文集（上冊）[C];2004年

6 王東輝;史喜成;董同欣;白書培;張忠良;;納米金催化劑失活機理研究[A];中國化學會第二十五屆學術(shù)年會論文摘要集（下冊）[C];2006年

7 徐麗;陳穎;付名利;吳軍良;黃碧純;葉代啟;;CuO/SBA-15氧化萘的催化性能評價與催化劑失活表征[A];第六屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學術(shù)會議論文集[C];2009年

8 董靜;徐永強;劉曉;劉晨光;;正丁醇脫氫硫化制備噻吩催化劑的優(yōu)選[A];第2屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應用年會論文集[C];2005年

9 翟旭芳;譚猗生;韓怡卓;;漿態(tài)床合成甲醇催化劑失活機理研究[A];第十三屆全國催化學術(shù)會議論文集[C];2006年

10 刁士剛;騫偉中;魏飛;羅國華;王W

本文編號：301798