本文關鍵詞：三核鉻簇配合物的染料吸附及催化氧化脫硫性能研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：過渡金屬羧酸多核配合物常被用于金屬-有機骨架配位聚合物的合成,調控羧酸配體的結構、尺寸和構型,可以合成具有孔道結構的類分子篩型有機羧酸配合物。雜多酸(HPA)具有優(yōu)異的催化性能,廣泛應用于酸催化和氧化還原催化等的反應體系。本論文選取三核鉻構筑的結構單元與陰離子結合,制備了金屬有機凝膠和系列高活性氧化脫硫固體催化劑,并研究了自制復合材料的染料吸附和催化氧化脫硫性能。具體工作內容如下:(1)以三核鉻為原料,采用溶劑熱法合成了一種金屬有機凝膠。采用FT-IR、XRD、TG和物理吸附等測試手段對其進行表征。結果表明,該凝膠具有較好的孔結構。通過吸附實驗得出,該凝膠具有陽離子框架,對陰離子染料有較普遍的吸收效果。能夠選擇性吸附陰、陽離子混合溶液中的陰離子染料,也能夠凈化含有諸如甲基橙(MO)等陰離子的廢水。采用離子交換法可將吸附的陰離子置換出,所得凝膠經過活化后可重復使用,且吸附能力沒有降低。該凝膠在水中具有較好的穩(wěn)定性和疏水性。(2)采用共沉淀法,設計合成了多酸陰離子與三核鉻大陽離子鍵合的復合材料(Cr3-HPA),并將其用于催化氧化脫硫反應。FT-IR、Raman、UV-Vis和XRD的表征結果證明,該類催化材料的結構中仍然保留完整的多酸陰離子骨架。以有機硫化物即乙硫醇、苯并噻吩和二苯并噻吩的正己烷溶液的氧化脫硫為探針反應,研究了該系列新材料的催化氧化脫硫反應性能。探討了反應溫度、催化劑種類和反應時間等工藝條件對氧化脫硫性能的影響。結果表明,反應溫度70℃和反應時間3 h為最佳的工藝參數(shù);在優(yōu)化的反應條件下,三核鉻結合二釩取代磷鉬酸具有最佳的催化脫硫效果。三種模型油脫硫率均達到99%以上。產物硫含量從原料的100.0 ppm降低到低于1.0 ppm。催化劑重復使用五次反應活性仍未降低。
【關鍵詞】：氧化脫硫 雜多酸 固體催化劑 介孔材料 染料吸附
【學位授予單位】：遼寧師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O641.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 1 文獻綜述8-25
• 1.1 離子型配合物概述8-16
• 1.1.1 配合物簡介8-9
• 1.1.2 離子型配合物9-12
• 1.1.3 多孔結構配合物的功能和用途12-14
• 1.1.4 配合物的凝膠14-16
• 1.2 多酸的結構和性質用途16-18
• 1.2.1 多酸結構16-17
• 1.2.2 多酸催化化學17-18
• 1.3 多酸基離子晶體的結構及性質18-20
• 1.4 氧化脫硫技術20-23
• 1.4.1 氧化脫硫技術開發(fā)的必要性20-21
• 1.4.2 氧化脫硫催化劑21-22
• 1.4.3 多酸基復合物氧化脫硫催化劑22-23
• 1.5 選題背景和研究意義23-25
• 2 實驗部分25-29
• 2.1 試劑25
• 2.2 表征方法25-26
• 2.3 主要儀器26-27
• 2.4 染料吸附評價指標27
• 2.5 氧化脫硫反應27-29
• 2.5.1 反應體系及各成分用量27
• 2.5.2 反應裝置27-28
• 2.5.3 評價指標28-29
• 3 三核鉻簇配合物金屬有機凝膠的合成及其吸附性能研究29-42
• 3.1 前言29-30
• 3.2 凝膠的制備30-31
• 3.3 凝膠的表征31-34
• 3.3.1 紅外表征31-32
• 3.3.2 X射線粉末衍射表征32-33
• 3.3.3 熱重分析曲線33
• 3.3.4 物理吸附33-34
• 3.4 凝膠對染料的吸附性能評價34-41
• 3.4.1 凝膠對陰離子染料的普遍吸收34-36
• 3.4.2 凝膠對陰離子染料的選擇性吸收36-37
• 3.4.3 凝膠的重復使用37-39
• 3.4.4 柱層析分離39-40
• 3.4.5 水的凈化40-41
• 3.5 本章小結41-42
• 4 三核鉻簇配合物高效催化氧化脫硫反應42-54
• 4.1 引言42
• 4.2 Cr_(3-)HPA催化劑的制備42-43
• 4.3 Cr_(3-)HPA催化劑的表征43-47
• 4.3.1 紅外表征43-44
• 4.3.2 熱重分析曲線44-45
• 4.3.3 拉曼光譜45-46
• 4.3.4 X射線粉末衍射表征46-47
• 4.3.5 固體紫外一可見漫反射光譜47
• 4.4 Cr_(3-)HPA系列催化劑催化氧化脫硫反應性能評價47-52
• 4.4.1 反應溫度對Cr_(3-)PMoV_2催化氧化脫硫反應的影響47-48
• 4.4.2 反應時間對Cr_(3-)PMoV_2催化氧化脫硫反應的影響48
• 4.4.3 不同催化劑對氧化脫硫反應的影響48-49
• 4.4.4 不同有機硫化物脫除的難易程度49-50
• 4.4.5 催化劑的循環(huán)使用50
• 4.4.6 空白實驗50-52
• 4.5 本章小結52-54
• 結論54-55
• 參考文獻55-60
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表學術論文情況60-61
• 致謝61

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1 郭永剛;李元春;;柴油氧化脫硫技術的研究進展[J];當代石油石化;2006年03期

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本文編號：262147