本文選題：金屬有機骨架材料　切入點：室溫離子液體　出處：《揚州大學》2017年碩士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：隨著環(huán)保法規(guī)的日益嚴格,燃料油脫硫已成為世界各國急需解決的問題。傳統(tǒng)脫硫技術可有效地脫除燃料油中易于脫除的硫化物,而對噻吩及其衍生物類難脫除的硫化物脫除困難,且反應條件苛刻,易降低油品的辛烷值,影響汽油的使用性能。吸附脫硫技術作為一種深度脫硫手段,操作條件溫和、設備投資少、能耗低、簡單易行、吸附劑易于再生且不會改變油品的辛烷值,因此在深度脫硫領域中成為研究的熱點與重點之一。金屬有機骨架材料(MOFs)是新的多孔材料,具有比表面積大、孔隙率高和孔尺寸可調等特點在吸附脫硫領域得到了廣泛的關注。論文以Cu~(2+)為金屬中心,均苯三甲酸為配體合成得到HKUST-1。GO-s為購買的氧化石墨烯粉末,GO-h為氧化石墨烯懸浮液,并兩種類型的氧化石墨烯(GO-s和GO-h)負載于HKUST-1上,考察其對噻吩吸附性能影響。通過傅里葉紅外(FT-IR)、廣角-X射線衍射儀(XRD)、N2-吸附脫附儀、拉曼譜圖、掃描電鏡(SEM)等手段對樣品進行表征。通過靜態(tài)吸附實驗考察石墨烯負載量為1%～9%的HKGO-s和HKGO-h對噻吩的脫除性能。實驗結果表明當負載量為5%時,吸附劑吸附脫噻吩性能最優(yōu),且HKGO-h(5%)吸附脫噻吩效果優(yōu)于HKGO-s(5%)。當HKUST-1單獨吸附噻吩和單獨吸附正辛烷時,HKUST-1對噻吩的作用力比正辛烷強。因此在噻吩和正辛烷模擬油中,HKUST-1吸附噻吩效果明顯。當HKGO-h(5%)和HKGO-s(5%)同時單獨吸附噻吩時,HKGO-h(5%)與噻吩結合力更強。結果表明,噻吩分子很有可能存在于HKGO-h(5%)的孔道內(表面作用強),而HKGO-s(5%)中的噻吩則在孔隙中(遠離表面)。這也是HKGO-h(5%)比HKGO-s(5%)吸附脫除噻吩硫效果更好的原因。以Cr~(3+)為金屬中心,對苯二甲酸(H2BDC)為配體合成MIL-53(Cr)。以MIL-53(Cr)為載體負載離子液體[Bmim][PF_6],制備出MIL-53(Cr)@[Bmim][PF_6]復合物。通過傅里葉紅外(FT-IR)、廣角-X射線衍射儀(XRD)和N2-吸附脫附儀對樣品進行表征。通過靜態(tài)實驗考察不同處理方法制得的MIL-53(Cr)吸附劑對噻吩硫的吸附性,發(fā)現(xiàn)在300℃下氮氣吹掃,熱處理過的MIL-53(Cr)(ht van)吸附效果最優(yōu),因此采用此方式處理MIL-53(Cr)。通過靜態(tài)和動態(tài)吸附評價實驗,考察[Bmim][PF_6]負載量為10%、30%和40%時,MIL-53(Cr)、MIL-53(Cr)@[Bmim][PF_6](10%)、MIL-53(Cr)@[Bmim][PF_6](30%)和 MIL-53(Cr)@[Bmim][PF_6](40%)對噻吩的吸附性能變化。結果顯示,負載[Bmim][PF_6]后的復合材料與純的MIL-53(Cr)相比,吸附脫除噻吩性能提高了。按照脫除噻吩硫量由大到小順序為:MIL-53(Cr)@[Bmim][PF_6](10%)MIL-53(Cr)@[Bmim][PF_6](30%)MIL-53(Cr)@[Bmim][PF_6](40%)MIL-53(Cr)。并且得出結論[Bmim][PF_6]最佳負載量為 10%。以Cu~(2+)為金屬中心,均苯三甲酸(H3BTC)為有機配體合成[(CH3)NH2]3[(Cu4Cl)3-(BTC)8]9DMA(BTC=1,3,5-均苯三甲酸,DMA=N,N-二甲基乙酰胺),簡稱(Cu-DMA。以Cu-DMA為載體負載離子液體[Bmim][PF_6],制備出Cu-DMA@[Bmim][PF_6]。通過傅里葉紅外(IR)、廣角-X衍射儀(XRD)和N2-吸附脫附儀等手段對樣品進行表征。通過靜態(tài)吸附和動態(tài)吸附評價實驗證明,[Bmim][PF_6]負載到Cu-DMA上后,復合材料的脫除噻吩硫的能力得到提高。根據(jù)吸附曲線,按照復合材料脫除噻吩硫量由高到低順序為:Cu-DMA@[Bmim][PF_6](10%)Cu-DMA@[Bmim][PF_6](30%)Cu-DMACu-DMA@[Bmim][PF_6](40%)。以上結果表明,離子液體含量并非越高越好。當負載量為40%時,過多的離子液體導致Cu-DMA內大部分孔道堵塞,以至于吸附量低于純Cu-DMA。當負載量為10%時,吸附脫除噻吩硫效果最好,作為優(yōu)化Cu-DMA的最佳負載量。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：揚州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TE624.5

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本文編號：1567706