本文關(guān)鍵詞： 氮化碳 光催化 酸性橙 過硫酸鹽 硫酸根自由基 改性　出處：《武漢紡織大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：近年來,基于SO_4~-·的高級(jí)氧化技術(shù)在環(huán)境治理領(lǐng)域受到了研究者的廣泛關(guān)注。與傳統(tǒng)的高級(jí)氧化技術(shù)中產(chǎn)生的HO·相比,SO_4~-·具有更高的氧化還原電位(2.6 3.1 V),在更廣泛的pH范圍內(nèi)能完全降解絕大多數(shù)的有機(jī)污染物。開發(fā)高效活化過硫酸鹽的金屬氧化物催化劑是目前研究的熱點(diǎn)。石墨相氮化碳(g-C_3N_4,)是一種新型的半導(dǎo)體光催化劑,具有類似石墨烯的層狀結(jié)構(gòu)。g-C_3N_4獨(dú)特的化學(xué)結(jié)構(gòu)使得它具有良好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性、優(yōu)秀的光電性能以及原料豐富,制備成本低和對(duì)環(huán)境友好等諸多優(yōu)勢。將g-C_3N_4用于非金屬光催化活化過硫酸氫鹽可以克服氧化物氧化劑活性組分易流失的缺陷,但也由于g-C_3N_4存在比表面積小、禁帶寬度大、光生電子空穴對(duì)易復(fù)合等缺點(diǎn),極大地限制了其應(yīng)用。為提升g-C_3N_4在可見光下活化PMS的性能,本論文通過摻雜、半導(dǎo)體復(fù)合、比表面積調(diào)控制備了三種不同的改性氮化碳材料,通過X射線衍射儀(XRD),掃描電子顯微鏡(SEM),透射電子顯微鏡(TEM)N2吸附/解吸等溫線,傅里葉變換紅外光譜(FT-IR),X射線光電子能譜(XPS)和紫外-可見漫反射光譜等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。對(duì)g-C_3N_4光催化活化過硫酸鹽去除酸性橙7(AO7)的性能進(jìn)行了研究,考察了不同體系中催化劑的活性,反應(yīng)條件對(duì)催化效果的影響,并通過自由基抑制實(shí)驗(yàn)分析了AO7降解過程中的主要活性物種和反應(yīng)機(jī)理,還探討了催化劑穩(wěn)定性。1)通過摻雜改性技術(shù)合成了鐵氧化物摻雜的改性g-C_3N_4(Fe2O3/g-C_3N_4),通過表征發(fā)現(xiàn),與普通的g-C_3N_4相比,Fe2O3/g-C_3N_4具有較窄的禁帶寬度和高比表面積。在30min內(nèi),Fe2O3/g-C_3N_4對(duì)AO7染料的去除率達(dá)到98.5%,遠(yuǎn)高于g-C_3N_4和α-Fe2O3,說明Fe的摻雜顯著提高了催化劑的活性。Fe2O3/g-C_3N_4在6次循環(huán)實(shí)驗(yàn)后仍舊具有高效的活性,表明Fe2O3/g-C_3N_4優(yōu)異的穩(wěn)定性。通過ESR測試和自由基抑制實(shí)驗(yàn)分析了反應(yīng)過程中主要的活性物種,提出了催化劑活化PMS降解AO7的機(jī)理。2)通過比表面積調(diào)控技術(shù),以三聚氰胺鹽酸鹽為前驅(qū)物在不同的溫度下制備了氮化碳催化劑(CN(HCl)),表征結(jié)果顯示,隨著制備溫度升高,CN(HCl)的形貌特征由典型的富含中孔平層結(jié)構(gòu)向類似薄層轉(zhuǎn)變,并伴隨著BET比表面積的增加和禁帶寬度的變化。AO7的催化降解實(shí)驗(yàn)表明CN(HCl)/PMS/Vis對(duì)AO7具有良好的去除效果,30min內(nèi),CN-550(HCl)對(duì)AO7的降解率達(dá)到96.3%,制備溫度很大程度上影響了CN(HCl)的活化性能,在500℃時(shí),CN(HCl)的催化效果是CN的1.34倍,在600℃則達(dá)到3.12倍。循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明,CN-550(HCl)具有良好的穩(wěn)定性和重復(fù)性�？疾炝瞬煌瑒�(dòng)力學(xué)因素對(duì)AO7脫除效果的影響,自由基抑制實(shí)驗(yàn)表明SO_4~-·是CN(HCl)/PMS/Vis體系中主要的活性物種。3)通過熱聚法合成了活性炭負(fù)載的氮化碳材料(AC-CN(HCl)),研究了不同活性炭負(fù)載了對(duì)催化效果的影響。AO7的降解實(shí)驗(yàn)表明,AC-CN(HCl)不僅能高效的活化PMS降解AO7染料,而且對(duì)PS也有良好的活化效果。分別對(duì)AC-CN(HCl)活化PMS和PS進(jìn)行了研究,考察了反應(yīng)條件對(duì)催化效果的影響,重復(fù)試驗(yàn)表明AC-CN(HCl)活化PMS和PS均能保持良好穩(wěn)定性。通過自由基抑制實(shí)驗(yàn)分析了AC-CN(HCl)活化PMS和PS的路徑。
[Abstract]:榪戝勾鏉，

本文編號(hào)：1487275