本文關(guān)鍵詞：超重力均相催化臭氧化降解酸性硝基苯廢水　出處：《中北大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：硝基苯是一種重要的化工原料,在生產(chǎn)硝基苯或用硝基苯生產(chǎn)其它化工產(chǎn)品的過程中會排放大量硝基苯廢水,硝基苯具有致畸、致癌、致突變且因硝基的強吸電子效應(yīng)提高了硝基苯的穩(wěn)定性,使得硝基苯很難被氧化降解。酸性有機廢水是一類較難治理的廢水,改變廢水酸堿度后再采用O_3/H_2O_2高級氧化技術(shù)可達到降解有機污染物的目的。加堿調(diào)節(jié)廢水酸堿度,增加了廢水處理成本。因此,尋求一條可實現(xiàn)經(jīng)濟高效降解酸性有機廢水的工藝具有一定實際意義和應(yīng)用價值。O_3/H_2O_2是一種在中堿性環(huán)境對有機物氧化具有高效、徹底、對環(huán)境無二次污染的高級氧化技術(shù)。酸性條件下該技術(shù)氧化性能下降,以過渡金屬離子(Mn~(2+)、Ti~(4+))為催化劑加入O_3/H_2O_2體系,可顯著提高其氧化性能,實現(xiàn)酸性體系下快速降解有機物。O_3/H_2O_2高級氧化技術(shù)在應(yīng)用中受限于臭氧從氣相到液相低傳質(zhì)效率。超重力技術(shù)是一種新型的過程強化技術(shù),在強化氣液傳質(zhì)方面體現(xiàn)了獨特的優(yōu)勢,通過旋轉(zhuǎn)填料床(Rotating Packed Bed)可實現(xiàn)超重力環(huán)境,物質(zhì)受到強大離心力的作用,此時傳質(zhì)的兩種途徑分子擴散和相間傳質(zhì)可得到顯著強化,液體被填料拉伸、破碎成細小的液滴、液絲、液膜,高速旋轉(zhuǎn)的填料使氣液兩相間界面更新速率加快同時接觸面積得到有效提高。與傳統(tǒng)反應(yīng)器相比,臭氧從氣相到液相的傳質(zhì)得到了顯著強化,增加了液相中臭氧的溶解量為后續(xù)產(chǎn)生更多羥基自由基(·OH)奠定了理論基礎(chǔ)。基于此,采用過渡金屬離子(Mn~(2+)、Ti~(4+))為催化劑協(xié)同超重力技術(shù)與O_3/H_2O_2高級氧化技術(shù)研究其對酸性廢水的降解效能。以酸性硝基苯廢水為目標物,系統(tǒng)地研究了兩種金屬離子(Mn~(2+)、Ti~(4+))催化作用下,各操作參數(shù)對硝基苯去除效果的影響并通過加入羥基自由基捕獲劑叔丁醇研究硝基苯降解機理。最后借助GC-MS測量硝基苯降解中間產(chǎn)物并根據(jù)中間產(chǎn)物推斷硝基苯可能的降解途徑。主要研究結(jié)果如下:(1)RPB-Mn~(2+)/H_2O_2/O_3工藝對硝基苯廢水的降解在超重力因子β為40,液體流量為120 L/h,初始p H為2.5,Mn~(2+)濃度為1.8 mmol/L,加入5.0 mmol/L雙氧水,氣體流量為75 L/h,臭氧質(zhì)量濃度為40 mg/L,循環(huán)處理25 min的條件下,硝基苯去除率達99.82%,TOC去除率達59.24%,廢水中硝基苯質(zhì)量濃度為0.27 mg/L,達國家一級排放標準(GB8978-1996)。相比于RPB-O_3/H_2O_2工藝,硝基苯、TOC去除率分別提高了21.43%、21.08%,Mn~(2+)加入催化臭氧產(chǎn)生更多的·OH進而提高了硝基苯去除率。(2)RPB-Ti~(4+)/H_2O_2/O_3工藝處理硝基苯最佳操作參數(shù):氣體流量為75 L/h,液體流量為120 L/h,臭氧質(zhì)量濃度為40 mg/L,Ti~(4+)濃度為0.50 mmol/L,溶液初始p H為4.0,β為40,加入0.4 mmol/L雙氧水,循環(huán)處理30 min硝基苯去除率達97.17%。并對比三種工藝下硝基苯去除率,RPB-Ti~(4+)/H_2O_2/O_3、RPB-H_2O_2/O_3、RPB-Ti~(4+)/O_3三種工藝對硝基苯去除率分別為97.17%、77.8%、39.74%;在研究濃度范圍內(nèi),碳酸根離子(CO_32-)對硝基苯去除率影響甚微;叔丁醇加入會影響硝基苯去除率,叔丁醇加入量越多,硝基苯去除率越低,表明RPB-Ti~(4+)/H_2O_2/O_3工藝中·OH是硝基苯氧化降解的主要活性物質(zhì)。(3)在RPB-Mn~(2+)/H_2O_2/O_3和RPB-Ti~(4+)/H_2O_2/O_3兩種工藝下,硝基苯主要通過臭氧直接氧化和·OH間接氧化兩種途徑降解。通過GC-MS檢測硝基苯降解產(chǎn)物主要為苯酚、鄰苯二酚、鄰硝基苯酚、間苯二酚、草酸,根據(jù)中間產(chǎn)物推導(dǎo)硝基苯可能的氧化降解途徑。
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【學(xué)位授予單位】：中北大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.32;X783

【參考文獻】

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本文編號：1355475