本文關(guān)鍵詞：活性碳纖維負載鐵酞菁的制備及催化性能的研究　出處：《浙江理工大學》2017年碩士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：水作為人類賴以生存的最重要的資源之一,在自然界中有著無可取代的地位,隨著社會的發(fā)展,水資源的污染與安全問題越來越被人們廣泛關(guān)注。工業(yè)廢水是水污染的最大污染源,如共軛染料、氯代芳香族化合物、抗生素等。近年來,抗生素類污染物作為一種新型污染物不斷排入水體并且在水體中持續(xù)存在,對水生態(tài)環(huán)境以及人類健康造成了威脅�；瘜W和生物等降解技術(shù)引起廣泛關(guān)注,其中高級氧化技術(shù)(AOPS)由于其具有適用范圍廣、反應(yīng)速率快、氧化能力強等特點,被成功應(yīng)用到自然水體和污水中抗生素等多種有機污染物的降解。因抗生素獨特的性質(zhì),一般的方法很難將其降解,其在環(huán)境中大量累積會造成微生物生態(tài)平衡的破壞,如果人們將其攝入體內(nèi)很有可能會誘使人體產(chǎn)生耐藥性,影響對一些疾病的治療�；诒菊n題組以前的研究成果,開發(fā)一種高效綠色去除廢水中有機污染物的催化體系具有重要意義。高級氧化技術(shù)(AOPs)基于自由基,羥基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO4·-)的形成和其他自由基氧化方法,與傳統(tǒng)氧化劑相比,中間自由基具有非常強的活性,選擇性較低,其標準氧化電位較高,可有效氧化難處理的抗生素污染物。對于不同的目標污染物,需要選擇最適合的氧化劑,不同的氧化劑對應(yīng)著不同的氧化機理及路線。金屬酞菁結(jié)構(gòu)和細胞色素P-450活性中心金屬卟啉結(jié)構(gòu)相似,使用不同載體負載或不同氧化劑活化,可制備各種不同功能催化系統(tǒng)�；钚蕴祭w維具有獨特的物理吸附性質(zhì)和多孔結(jié)構(gòu)、良好的電化學性質(zhì),常被作為各種催化劑載體應(yīng)用于多個領(lǐng)域。本文利用兩種不同的鍵合方法,分別使用脫氨基法和酰胺化方法改性活性碳纖維得到不同的負載型金屬酞菁催化劑(ACFs-FeTNPc,ACFs-CONH-FeTNPc)。采用UV-vis、XPS、FTIR等方法對催化劑進行表征結(jié)果表明FeMATNPc成功地通過鍵合方式負載到活性碳纖維上。選用磺胺甲惡唑(SMX)和酸性紅(AR1)作為目標污染物,H_2O_2及PMS為氧化劑,研究催化劑的催化氧化能力。實驗結(jié)果表明:ACFs-FeTNPc/H_2O_2體系在中性條件下與Fe TNPc/H_2O_2相比具有較高的活性,說明ACF作為載體的引入可以極大地改善催化體系的活性;ACFs-CONH-FeTNPc/PMS體系相較于ACFs-CONH-FeTNPc/H_2O_2體系,對酸性紅AR1的催化活性大大的提高,且其催化效率也大于FeTNPc/H_2O_2體系。EPR測試兩個催化體系分別有羥基自由基(·OH)和過硫酸根自由基(SO4·-)的存在,ACFs-FeTNPc/H_2O_2反應(yīng)是一個羥基自由基為主導(dǎo)的反應(yīng),并伴有一定的高價機理。ACFs-CONH-FeTNPc/H_2O_2反應(yīng)也是羥基自由基為主導(dǎo),硫酸根自由基為輔的反應(yīng)。本論文的研究提供了一種通過共價鍵合的方法制備合成負載型催化劑,通過選擇不同的氧化劑形成不同的催化體系,為催化體系的優(yōu)化設(shè)計奠定了一定的基礎(chǔ)。
[Abstract]:As one of the most important resources for human survival, water plays an indispensable role in nature. With the development of society, the pollution and safety of water resources is attracting more and more attention. Industrial wastewater is the biggest pollution source of water pollution, such as conjugated dyes, chlorinated aromatic compounds, antibiotics and so on. In recent years, as a new pollutant, antibiotic pollutants are continuously discharged into the water body and continue to exist in water, which poses a threat to the water environment and human health. Chemical and biological degradation technologies have attracted wide attention. Advanced oxidation technology (AOPS) has been applied to the degradation of various organic pollutants such as antibiotics in natural waters and sewage because of its wide application scope, fast reaction speed and strong oxidizing ability. Because of the unique nature of antibiotics, the general method is difficult to degrade, and its accumulation in the environment will cause the destruction of microbial ecological balance. If people ingested the body, it may lead to the resistance of human body to some diseases. Based on the previous research results of this group, it is of great significance to develop a highly efficient green catalytic system for removing organic pollutants from wastewater. Advanced oxidation technology (AOPs) based on free radical, hydroxyl radical (- OH) and sulfate radical (SO4 -) formation and other free radical oxidation method, compared with the traditional oxidation agent, intermediate free radical has very strong activity and low selectivity, the standard high oxidation potential, effective oxidation refractory antibiotic. For different target pollutants, it is necessary to choose the most suitable oxidant. Different oxidants correspond to different oxidation mechanisms and routes. The structure of metalloporphyrins is similar to that of cytochrome P-450 active center metalloporphyrins. Various functional catalytic systems can be prepared by activating different carriers or activating oxidants. Active carbon fiber (CF) has unique physical adsorption properties, porous structure and good electrochemical properties. It is often used as a catalyst carrier in many fields. In this paper, two different bonding methods were used to modify the activated carbon fibers by deamination and amidation respectively, and different supported metallo phthalocyanine catalysts (ACFs-FeTNPc, ACFs-CONH-FeTNPc) were obtained. UV-vis, XPS, FTIR and other methods were used to characterize the catalyst. The results showed that FeMATNPc was loaded on the activated carbon fiber successfully by bonding. Sulfamethoxazole (SMX) and acid red (AR1) were selected as the target pollutants, and H_2O_2 and PMS were used as oxidants to study the catalytic oxidation capacity of the catalyst. The experimental results show that ACFs-FeTNPc/H_2O_2 system has higher activity compared with Fe TNPc/H_2O_2 under neutral condition, ACF as the carrier of the introduction of the system can greatly improve the catalytic activity; ACFs-CONH-FeTNPc/PMS system compared to the ACFs-CONH-FeTNPc/H_2O_2 system, the catalytic activity of acid red AR1 is greatly improved, and the catalytic efficiency is higher than FeTNPc/H_2O_2 system. EPR test the existence of hydroxyl radical (? OH) and persulfate radical (SO4? -) in the two catalytic systems. ACFs-FeTNPc/H_2O_2 reaction is a hydroxyl radical dominated reaction, accompanied by a high price mechanism. The ACFs-CONH-FeTNPc/H_2O_2 reaction is also the reaction that the hydroxyl radical is dominant and the radical radical is supplemented by the sulfate radical. This research provides a way to prepare supported catalysts by covalent bonding, and form different catalytic systems by selecting different oxidants, thus laying a solid foundation for the optimization design of catalytic system.
【學位授予單位】：浙江理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X703

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本文編號：1341148