本文關鍵詞：質(zhì)譜離子化技術和譜圖解析方法研究　出處：《南京大學》2017年碩士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：質(zhì)譜(Mass Spectrometry,MS)是一種將離子化后的物質(zhì)按質(zhì)荷比(m/z)不同來進行分離并檢測的分析方法。由于質(zhì)譜技術進行檢測分析具有高靈敏度、高特異性、快捷高效、可以實現(xiàn)多種物質(zhì)的同時檢測等優(yōu)點,已經(jīng)廣泛應用于食品、藥品、爆炸物、生物樣品以及各種其他材料的檢測分析。在質(zhì)譜技術的發(fā)展過程中,離子源的開發(fā)和海量質(zhì)譜數(shù)據(jù)的合理利用一直是至關重要的問題。為了實現(xiàn)使用質(zhì)譜技術進行更高靈敏度、更高抗干擾性能的檢測以及復雜譜圖數(shù)據(jù)的快速解析和利用,我們發(fā)展了一套新型的離子源技術和高效的譜圖解析方法,具體如下:(1)在第一個工作中,我們在納噴霧電離離子化(Nano-Electrospray Ionization,Nano-ESI)和解析電噴霧離子化(Desorption Electrospray Ionization,DESI)的基礎上發(fā)展了名為紙錐解析電噴霧離子化(Paper Cone Desorption Electrospray Ionization,PC-DESI)的新型離子化方法。該方法使用納噴霧電離作為解析電噴霧初始離子源,產(chǎn)生的溶劑帶電液滴解析出環(huán)形包饒在噴霧針前端周圍的紙錐上的樣品,解析的樣品離子經(jīng)紙錐前端開口飛出,然后抵達質(zhì)譜被檢測。相比傳統(tǒng)的DESI,該方法具有以下優(yōu)點:①具有更高的靈敏度和信號強度。采用噴霧針-紙錐中軸-質(zhì)譜入口共線的設計,提高樣品的離子化效率,并且因紙錐的存在,使得離子化的樣品不會四處飛散,提高了離子的傳輸效率。②樣品離子化效率的提高,有效降低了溶劑中成分對質(zhì)譜信號的干擾。③集合了納噴霧電離的優(yōu)點,使得PC-DESI無需霧化氣的輔助即可完成檢測,大大簡化了裝置,并且僅有若干微升的溶劑需求。(2)在第二個工作中,我們發(fā)展了一種名為定量主成分分析(Quantitative Principal Component Analysis,qPCA)的方法,來實現(xiàn)繁冗化學信號的自動解析并將其歸屬到各個成分,然后運用數(shù)學模型進行成分的定量計算。我們在論文中詳細闡述了 qPCA的原理及其計算方法,并分別使用計算機產(chǎn)生的模擬譜圖信號和實際實驗獲得的拉曼光譜(RS)、傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)、紫外可見光譜(UV-vis)、核磁共振(NMR)、質(zhì)譜(MS)譜圖數(shù)據(jù)對該方法進行了可靠性驗證。驗證結(jié)果表明,qPCA都達到了相當高的計算準確度,并且明顯優(yōu)于手動計算以及多元曲線分辨-交替最小二乘迭代法(Multivariate Curve Resolution-Alternate Least Square,MCR-ALS)。
[Abstract]:Mass spectrometry (Mass Spectrometry MS) is a kind of material after ionization mass to charge ratio (m/z) analysis method for separation and detection of different. The mass spectrometry technology has been widely applied in food, medicine, explosives, biological samples and other materials detection and analysis because of its high sensitivity, high specificity, fast and efficient, and the simultaneous detection of various substances. In the development of mass spectrometry, the development of ion sources and the rational utilization of mass mass spectrometry data have been a crucial issue. In order to achieve higher sensitivity, using mass spectrometry detection of higher anti-jamming performance and complex spectrum and rapid analytical map data and use, we developed a new ion source technology and efficient spectrum analysis methods, the details are as follows: (1) in the first work, we in the nano electrospray ionization (Nano-Electrospray Ionization Nano-ESI) analysis and electrospray ionization (Desorption Electrospray, Ionization, DESI) on the basis of the development of a cone of electrospray ionization (Paper Cone Desorption Electrospray Ionization, PC-DESI) new ionization method. The method uses nanofiltration ionization as the analytical electrospray initial ion source, and produces the solvent charged droplet to analyze the samples on the paper cone around the front end of the spray needle, and the analytical sample ions fly out through the front end of the cone cone, and then arrive at the mass spectrum to be detected. Compared with the traditional DESI, this method has the following advantages: (1) it has higher sensitivity and signal intensity. The design of the spray needle cone axis - MS entrance collinear, improve the ionization efficiency of the sample, and due to the paper cone, the ionized sample not scattered, improve the transmission efficiency of ions. The improvement of the efficiency of sample ionization effectively reduces the interference of the components in the solvent to the mass spectrum signal. Thirdly, the advantages of nano spray ionization are assembled, so that PC-DESI can complete the detection without atomization gas assistance, which greatly simplifies the device and only needs a few micro rise solvents. (2) in the second work, we developed a quantitative analysis of principal components (Quantitative Principal Component Analysis, qPCA) method to realize automatic analysis and its complicated chemical signals belonging to each component, and then use the mathematical model into the quantitative calculation. We elaborate the principle of qPCA and its calculation method in the paper, simulation and using computer generated spectra Raman spectra obtained signal and actual experiment (RS) and Fu Liye transform infrared spectroscopy (FT-IR), ultraviolet visible spectroscopy (UV-vis), nuclear magnetic resonance (NMR), mass spectrometry (MS) spectral data the method of reliability verification. The verification results show that qPCA achieves fairly high computation accuracy and is superior to manual computing and Multivariate Curve Resolution-Alternate Least Square (MCR-ALS).
【學位授予單位】：南京大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O657.63

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本文編號：1339239