發(fā)布時(shí)間：2017-12-19 11:45

  本文關(guān)鍵詞：鎢基多酸型離子液體模板合成介孔材料催化氧化燃油脫硫的研究　出處：《江蘇大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：燃油中的硫化物燃燒產(chǎn)生的SO_x,是大氣的主要污染物之一,也是形成酸雨的主要原因,造成嚴(yán)重的環(huán)境污染。對(duì)燃油進(jìn)行深度脫硫處理可以從源頭上控制污染,燃油的深度脫硫研究已成為石油工業(yè)的重點(diǎn)和熱點(diǎn)研究課題之一,具有重要的應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義。本論文利用多酸型離子液體作模板劑和金屬源,設(shè)計(jì)并合成了含鎢介孔材料,并將其作為催化劑應(yīng)用到氧化脫硫體系中,研究其對(duì)燃油中苯并噻吩類硫化物的脫除效果和變化規(guī)律,探討催化氧化脫硫作用機(jī)理。本研究取得的研究結(jié)果如下:1.利用多酸型離子液體[C_(18)H_(37)N(CH_3)_3]_3PW_(12)O_(40)為模板劑和鎢源,鈦酸四丁酯為鈦源,通過水熱法結(jié)合高溫焙燒處理合成了含鎢介孔二氧化鈦催化劑,對(duì)其進(jìn)行了組成和結(jié)構(gòu)表征。N2吸附-脫附和TEM表征結(jié)果表明所合催化劑具有介孔結(jié)構(gòu);XRD、Raman等表征結(jié)果表明金屬鎢物種高度分散在介孔二氧化鈦上。將合成的催化劑應(yīng)用于氧化脫硫體系,考察了不同條件對(duì)催化劑脫除二苯并噻吩(DBT)類硫化物的影響和變化規(guī)律,發(fā)現(xiàn)當(dāng)催化劑煅燒溫度為550℃,催化劑用量為0.04 g,氧硫摩爾比為4,反應(yīng)溫度為50℃,反應(yīng)時(shí)間為60 min時(shí),脫硫率達(dá)到100%。研究了催化劑對(duì)不同含硫底物的脫除效果,脫硫活性順序?yàn)?二苯并噻吩(DBT)3-甲基苯并噻吩(3-MBT)4-甲基二苯并噻吩(4-MDBT)4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)苯并噻吩(BT)。利用GC-MS表征檢測(cè)發(fā)現(xiàn),DBT的氧化產(chǎn)物為其相應(yīng)的砜類物質(zhì)DBTO_2,對(duì)氧化脫硫反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了探討�？疾炝舜呋瘎┑难h(huán)使用效果,發(fā)現(xiàn)在循環(huán)使用6次后,其脫硫活性并未明顯降低,對(duì)DBT的脫硫率仍能達(dá)到96.7%。2.以多酸型離子液體[C_(16H_(33)N(CH_3)_3]_4SiW_(12)O_(40)為模板劑和鎢源,鋯酸四丁酯為鋯源,通過水熱法結(jié)合高溫焙燒處理合成了含鎢介孔二氧化鋯催化劑,對(duì)其進(jìn)行了組成和結(jié)構(gòu)表征。小角XRD、N2吸附-脫附和TEM表征結(jié)果表明所合催化劑具有介孔結(jié)構(gòu);廣角XRD、Raman和SEM等表征結(jié)果說明金屬鎢物種高度分散在介孔二氧化鋯上。將合成的催化劑應(yīng)用于氧化脫硫體系,考察離子液體模板劑的碳鏈長度、對(duì)前驅(qū)體的處理溫度和反應(yīng)參數(shù)等對(duì)催化劑脫硫效果的影響。發(fā)現(xiàn)當(dāng)前驅(qū)體煅燒溫度為700℃,離子液體模板劑的碳鏈長度n=16,催化劑用量為0.03 g,氧硫摩爾比為3,在50℃條件下反應(yīng)60 min時(shí),可將DBT完全脫除。催化劑對(duì)不同苯并噻吩類硫化物的脫除活性順序?yàn)?DBT3-MBT4-MDBTBT4,6-DMDBT。探討了催化劑氧化脫硫機(jī)理:反應(yīng)過程中在雙氧水作用下產(chǎn)生了過氧鎢活性中間體,將DBT氧化為DBTO_2�？疾炝舜呋瘎┑难h(huán)使用性能,發(fā)現(xiàn)在循環(huán)使用6次后,催化劑仍然表現(xiàn)出很高的催化活性,脫硫率為96.8%。3.利用多酸型離子液體[C_(16)mim]_4SiW_(12)O_(40)為模板劑和鎢源,正硅酸四乙酯為硅源,通過水熱法結(jié)合高溫焙燒處理合成了含鎢介孔二氧化硅催化劑,對(duì)其進(jìn)行了組成和結(jié)構(gòu)表征。小角XRD、N2吸附-脫附和TEM表征結(jié)果表明所合催化劑具有介孔結(jié)構(gòu);廣角XRD、Raman和TEM等表征結(jié)果表明金屬鎢物種高度分散在介孔二氧化硅上。將所得催化劑應(yīng)用于氧化脫硫反應(yīng),發(fā)現(xiàn)當(dāng)催化劑煅燒溫度為550℃,催化劑用量為0.015 g,氧硫摩爾比為3,在60℃下反應(yīng)70 min,對(duì)模型油中的4,6-DMDBT可達(dá)到100%的脫硫率。在此條件下該催化劑對(duì)DBT、4-MDBT、3-MBT均可達(dá)到100%的脫除效果,延長反應(yīng)時(shí)間至120 min后對(duì)BT的脫硫率也達(dá)到100%,說明該催化劑具有優(yōu)越的催化性能,其脫硫活性順序?yàn)?DBT4-MDBT3-MBTBT。利用GC-MS表征檢測(cè)發(fā)現(xiàn)4,6-DMDBT被氧化為4,6-DMDBTO_2,對(duì)脫硫機(jī)理進(jìn)行了探討。催化劑的循環(huán)實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,在重復(fù)使用6次后,該催化劑對(duì)4,6-DMDBT的脫硫率仍保持100%。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TE624.5;TQ426

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2 ;第14次全國分子篩學(xué)術(shù)年會(huì)——微孔介孔材料科學(xué)及在新能源與節(jié)能、減排中的應(yīng)用[J];石油學(xué)報(bào)(石油加工);2008年03期

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4 楊俊林;我國介孔材料合成研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展[J];自然科學(xué)進(jìn)展;2003年06期

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6 蔣嬋杰,林志勇,林松柏,黃可龍;介孔材料制備及研究進(jìn)展[J];材料導(dǎo)報(bào);2003年11期

7 夏君旨;氧化硅介孔材料的研究進(jìn)展[J];陶瓷研究與職業(yè)教育;2004年02期

8 周春芳,朱建華;介孔材料在基因工程中的應(yīng)用[J];江蘇化工;2004年04期

9 曾垂省,陳曉明,閆玉華,高玉香;介孔材料及其應(yīng)用進(jìn)展[J];化工科技;2004年05期

10 宋曉嵐;曲鵬;王海波;吳雪蘭;邱冠周;;介孔材料的制備、表征、組裝及其應(yīng)用[J];材料導(dǎo)報(bào);2004年10期

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1 趙國濤;向東;陳穎;葉代啟;付名利;吳軍良;黃碧純;;一種新型疏水性介孔材料的合成[A];第六屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2009年

2 劉健;李聰明;楊啟華;;磺酸功能化有機(jī)-無機(jī)介孔材料的合成及催化性能研究[A];第六屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2009年

3 關(guān)亞風(fēng);吳大朋;;表面功能化修飾介孔材料的制備及其在多肽萃取中的應(yīng)用[A];第六屆海峽兩岸分析化學(xué)會(huì)議摘要論文集[C];2010年

4 ;第14次全國分子篩學(xué)術(shù)年會(huì)——微孔介孔材料科學(xué)及在新能源與節(jié)能、減排中的應(yīng)用[A];第14次全國分子篩學(xué)術(shù)年會(huì)論文集——微孔介孔材料科學(xué)及在新能源與節(jié)能、減排中的應(yīng)用[C];2008年

5 鄒漢法;;基于介孔材料的復(fù)雜生物樣品預(yù)處理新技術(shù)和新方法[A];中國化學(xué)會(huì)第28屆學(xué)術(shù)年會(huì)第9分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2012年

6 張莉娜;王浩;樊衛(wèi)斌;秦張峰;王建國;;助溶劑對(duì)硅基介孔材料結(jié)構(gòu)和形貌的影響[A];第十七屆全國分子篩學(xué)術(shù)大會(huì)會(huì)議論文集[C];2013年

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1 記者 江世亮;我介孔材料合成研究達(dá)國際領(lǐng)先水平[N];文匯報(bào);2003年

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3 記者　宋賾;抗菌劑讓建材殺菌[N];中國建設(shè)報(bào);2006年

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1 羅維;兩親性嵌段共聚物的設(shè)計(jì)并以其為模板劑合成新型大孔徑介孔材料及應(yīng)用[D];復(fù)旦大學(xué);2013年

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5 王鵬;松香基季銨鹽引導(dǎo)合成新型介孔材料的研究[D];中國林業(yè)科學(xué)研究院;2012年

6 曹宇;鈧金屬有機(jī)骨架材料和多級(jí)孔金屬有機(jī)骨架材料的合成及性能研究[D];吉林大學(xué);2016年

7 閔良;四聚體超分子導(dǎo)向的介孔材料的制備與應(yīng)用[D];湖南大學(xué);2016年

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10 林惠明;介孔材料的合成與應(yīng)用研究[D];吉林大學(xué);2010年

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1 溫龍英;低溫固相法活化煤氣化細(xì)渣及其綜合利用制備二氧化硅介孔材料[D];內(nèi)蒙古大學(xué);2015年

2 朱青梅;介孔Zn_2SiO_4的合成與結(jié)構(gòu)表征[D];內(nèi)蒙古大學(xué);2015年

3 汪祺;功能化SiO_2球的合成及催化Knoevenagel反應(yīng)性能研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2015年

4 郭聰;基于有序介孔/大孔二氧化硅材料的制備及其應(yīng)用研究[D];聊城大學(xué);2015年

5 王云峰;介孔復(fù)合材料的制備與其應(yīng)用研究[D];北京理工大學(xué);2015年

6 張雪瑩;有機(jī)功能化介孔材料吸附抗生素污染物研究[D];大連理工大學(xué);2015年

7 趙玉梅;Fe-SBA-16與Cr-SBA-16介孔材料的合成與表征[D];太原理工大學(xué);2012年

8 王艷;多孔氧化物的制備及其性能研究[D];蘇州科技學(xué)院;2015年

9 郭亮;多孔材料的制備及其吸附脫除C4中有機(jī)金屬化合物研究[D];北京石油化工學(xué)院;2015年

10 孫海霞;磺酸型介孔材料的制備及其催化性能研究[D];中國石油大學(xué)(華東);2014年

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本文編號(hào)：1307803