本文關(guān)鍵詞：甘氨酸功能化石墨烯量子點(diǎn)的合成及熒光傳感的構(gòu)建

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【摘要】：石墨烯量子點(diǎn)(Graphene quantum dots,GQDs)是近年來發(fā)展起來的一種新型石墨烯材料,具有比表面積大,生物相容性好等特點(diǎn)。GQDs具有光致發(fā)光的特性,使其作為新的熒光探針方面具有較大的應(yīng)用前景。但單獨(dú)的石墨烯量子點(diǎn)存在熒光量子產(chǎn)率低,反應(yīng)活性低等缺點(diǎn),大大限制其在傳感分析中的應(yīng)用。對(duì)石墨烯量子點(diǎn)進(jìn)行功能化是改善石墨烯量子點(diǎn)性能的有效手段。甘氨酸(Glycine)是結(jié)構(gòu)最為簡(jiǎn)單的氨基酸,修飾在量子點(diǎn)的表面不會(huì)引起較大的空間位阻而引起傳感的敏感度下降;同時(shí)是富含氨基和羧基,在一定的條件下可以和金屬離子發(fā)生絡(luò)合反應(yīng),具有較多的分子功能。因此,本研究以合成甘氨酸(GLY)功能化的石墨烯量子點(diǎn)(GLY-GQDs)為出發(fā)點(diǎn),圍繞甘氨酸功能化石墨烯量子點(diǎn)的合成、表征及其在熒光傳感中的應(yīng)用展開了一系列的研究工作,合成了高質(zhì)量的石墨烯量子點(diǎn),并基于特殊的化學(xué)反應(yīng),構(gòu)建了高靈敏高選擇的熒光傳感分析體系。所獲為高質(zhì)量石墨烯量子點(diǎn)的合成和應(yīng)用提供了方法學(xué)的參考和依據(jù)。具體內(nèi)容如下:(1)GLY-GQDs的合成及基于內(nèi)濾光效應(yīng)檢測(cè)檸檬黃以乙二醇為碳源,甘氨酸為功能化分子,通過熱裂解的方法合成甘氨酸功能化的石墨烯量子點(diǎn)(GLY-GQDs),利用透射電鏡(TEM)、X射線光電子能譜(XPS),紫外及熒光光譜對(duì)GLY-GQDs進(jìn)行了表征。GLY-GQDs熒光量子產(chǎn)率高達(dá)21.72%,在0.10 mol/L的NaCl、pH 2.0-11.0的PBS緩沖溶液及常溫空氣氣氛下放置60天,熒光強(qiáng)度變化不超過5%。檸檬黃的紫外吸收與GLY-GQDs的激發(fā)和發(fā)射光譜在314-508 nm范圍內(nèi)有較大程度的重疊,基于內(nèi)濾光效應(yīng),構(gòu)建了GLY-GQDs檢測(cè)檸檬黃的熒光傳感體系。該傳感體系對(duì)檸檬黃的檢測(cè)線性范圍為33.0-1.30×104 nmol/L,檢測(cè)限為3.50 nmol/L。相對(duì)于報(bào)道的方法,該方法具有更高的靈敏度和選擇性,可用于飲料中檸檬黃的檢測(cè)。(2)基于GLY-GQDs熒光開-關(guān)型測(cè)定L-抗壞血酸GLY-GQDs與鈰(Ce,Ⅳ)通過配位作用形成GLY-GQDs-Ce4+非發(fā)光配合物。由于抗壞血酸(AA)具有強(qiáng)的還原性,能將Ce(Ⅳ)還原成Ce(Ⅲ),GLY-GQDs熒光恢復(fù)�；谝陨系脑�,構(gòu)建了檢測(cè)AA的熒光傳感。熒光恢復(fù)率與加入的AA的濃度在0.03-17.0μmol/L呈良好的線性關(guān)系,檢測(cè)限是25.0 nmol/L,該傳感的檢測(cè)結(jié)果與文獻(xiàn)報(bào)道的相比較,線性范圍更寬、靈敏度更高。此外,該傳感器在檢測(cè)生物樣本中的AA時(shí),常見共存的生物小分子谷胱甘肽、半胱氨酸、多巴胺、尿酸等對(duì)該體系均不存在干擾,顯示出較高的選擇性,該方法已成功的應(yīng)用到檢測(cè)血清和細(xì)胞中的AA,為臨床中高靈敏、高選擇的檢測(cè)AA提供了簡(jiǎn)便快捷的方法。(3)GLY-GQDs的合成及基于熒光開-關(guān)型磷酸代謝產(chǎn)物檸檬酸作為碳源,甘氨酸為功能化分子,通過熱裂解的方法合成GLY-GQDs。該量子點(diǎn)表現(xiàn)出良好的水溶性和高的熒光量子產(chǎn)率(33.34%)。通過TEM,XPS,原子力顯微鏡(AFM)對(duì)合成的GLY-GQDs進(jìn)行表征。Fe(Ⅲ)與GLY-GQDs由于配位作用,使GLY-GQDs的熒光猝滅。而Fe(Ⅲ)與磷酸根粒子有更強(qiáng)的配位作用,GLY-GQDs熒光恢復(fù)�；谝陨显順�(gòu)建了檢測(cè)磷酸代謝產(chǎn)物的熒光傳感體系。ATP的線性范圍為0.03-2.0μmol/L,檢測(cè)限為15.0 nmol/L,同時(shí)采用標(biāo)準(zhǔn)加入法做了生物樣本(細(xì)胞和血樣)的線性,測(cè)得在細(xì)胞和血樣中的磷酸代謝產(chǎn)物的濃度分別為:2.19 mmol/L,4.29 mmol/L,與文獻(xiàn)報(bào)道的吻合。為臨床中高靈敏、高選擇的檢測(cè)提供了簡(jiǎn)便快捷的方法。
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O657.3;R446.1

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本文編號(hào)：1301379