本文關(guān)鍵詞：零價(jià)鐵還原催化臭氧降解模擬染料廢水的研究

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【摘要】：染料廢水因?yàn)樯雀�、難生物降解、pH值波動(dòng)大等原因而一直作為難降解的廢水而受到廣泛研究與關(guān)注。為找到一種環(huán)保、高效的染料廢水處理方法,本研究得以進(jìn)行。零價(jià)金屬尤其是零價(jià)鐵因其價(jià)格低廉,制備工藝簡(jiǎn)單,且不會(huì)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生二次污染等優(yōu)點(diǎn)在水處理研究方面吸引了很多關(guān)注。其電極反應(yīng)產(chǎn)物中的新生態(tài)[H]和Fe2+不僅能破壞染料的發(fā)色基團(tuán),使之?dāng)噫溸M(jìn)而脫色,還能與廢水中許多其他成分發(fā)生氧化還原反應(yīng)。臭氧氧化在水處理中也有廣泛的應(yīng)用,可以通過(guò)控制工藝條件產(chǎn)生氧化能力極強(qiáng)且選擇性很低的羥基自由基(·OH)。催化臭氧氧化技術(shù)能夠從提高臭氧利用率和氧化能力兩個(gè)方面解決單獨(dú)臭氧氧化存在的效率低和具有選擇性等問(wèn)題。本研究選擇零價(jià)鐵作為催化劑,將零價(jià)鐵的還原作用與臭氧的氧化作用結(jié)合起來(lái),從而更加徹底和高效地降解染料廢水。在零價(jià)鐵還原催化臭氧氧化體系中,選擇空氣作為臭氧發(fā)生器產(chǎn)生臭氧的氣源,所以產(chǎn)生的是臭氧與氮?dú)獾葰怏w的混合氣體,通過(guò)前期實(shí)驗(yàn)確定,在500mL的染料模擬廢水體系中,比較適合的臭氧混合氣體流量為320ml/min。本文考察了零價(jià)鐵催化臭氧氧化體系的可行性以及各個(gè)因素對(duì)于催化效率的影響,并就其催化機(jī)理進(jìn)行了探討。具體結(jié)論如下:(1)設(shè)定靛藍(lán)二磺酸鈉初始濃度為50mg/L、反應(yīng)時(shí)間控制為4min、初始pH為5.5、零價(jià)鐵投加量為0.1g/L、反應(yīng)溫度24±0.5℃,臭氧流量320ml/min,零價(jià)鐵催化臭氧氧化靛藍(lán)二磺酸鈉的反應(yīng)速率常數(shù)為0.853,符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)。相同條件下單獨(dú)零價(jià)鐵對(duì)染料幾乎沒有降解,單獨(dú)臭氧對(duì)靛藍(lán)二磺酸鈉的降解速率常數(shù)為0.588。零價(jià)鐵還原催化臭氧氧化靛藍(lán)二磺酸鈉的速率明顯高于單獨(dú)零價(jià)鐵和單獨(dú)臭氧氧化速率值的疊加,體現(xiàn)了零價(jià)鐵對(duì)臭氧降解有機(jī)物的加速與協(xié)同作用。(2)微米級(jí)別零價(jià)鐵與納米級(jí)別零價(jià)鐵的催化降解速率常數(shù)分別為0.853和0.667,通過(guò)比較得出納米零價(jià)鐵(nZVI)更適合作為催化劑以達(dá)到更好地催化效果。(3)在nZVI催化臭氧降解靛藍(lán)二磺酸鈉的實(shí)驗(yàn)里,pH是影響最大的因素,適合的pH為8,在5-8之間靛藍(lán)二磺酸鈉的降解速率常數(shù)因pH的升高逐漸增大;當(dāng)pH減小到3時(shí),由于其溶液中大量的H+有利于零價(jià)鐵產(chǎn)生[H],加強(qiáng)了體系的還原作用,降解速率常數(shù)又增大;其它適合的控制條件分別nZVI投加量0.5g/L,反應(yīng)溫度50℃;此外水中的Cl-、SO_4~(2-)對(duì)反應(yīng)起促進(jìn)效果,而NO_3~-則有微弱的抑制效果,所以當(dāng)染料廢水中含有大量NO3-的時(shí)候,此法對(duì)廢水降解效果影響較大。(4)由紫外-可見分光圖譜以及質(zhì)譜圖分析中間產(chǎn)物得出單獨(dú)臭氧與零價(jià)鐵催化臭氧氧化體系的產(chǎn)物相同。零價(jià)鐵與水分子作用生成的[H]在零價(jià)鐵還原催化臭氧氧化體系中起還原作用,存在同時(shí)加速了臭氧分子的分解產(chǎn)生自由基的可能。自由基抑制實(shí)驗(yàn)以及電子自旋共振的圖譜證明零價(jià)鐵還原催化臭氧氧化體系中主要的氧化活性物質(zhì)是臭氧分子以及超氧自由基。在零價(jià)鐵負(fù)載復(fù)合金屬氧化物催化臭氧氧化活性艷紅X-3B模擬廢水體系中,臭氧發(fā)生器氣源選用高純氧。催化劑用浸漬燒焙法制備,超聲預(yù)處理不能提高催化劑的催化活性。制備復(fù)合金屬氧化物催化材料時(shí),比較適合的氯化亞錳溶液濃度為0.05mol/L,比較適合的NaOH溶液(濃度為0.1mol/L)滴加量為5滴。零價(jià)鐵負(fù)載復(fù)合金屬氧化物催化臭氧降解活性艷紅X-3B降解速率相對(duì)單獨(dú)臭氧能提高126%,相對(duì)未進(jìn)行性能優(yōu)化的零價(jià)鐵催化臭氧降解活性艷紅X-3B降解速率提高了56%。
【學(xué)位授予單位】：武漢紡織大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X788

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