兩種典型同分異構(gòu)體結(jié)構(gòu)碳?xì)浜蜕锶剂系娜紵磻?yīng)動(dòng)力學(xué)研究
本文關(guān)鍵詞：兩種典型同分異構(gòu)體結(jié)構(gòu)碳?xì)浜蜕锶剂系娜紵磻?yīng)動(dòng)力學(xué)研究
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【摘要】：當(dāng)前人類社會(huì)的發(fā)展高度依賴于能源,在可預(yù)見的未來,由碳?xì)淙剂辖M成的傳統(tǒng)的化石燃料仍是全球經(jīng)濟(jì)增長(zhǎng)的主要推動(dòng)力。丁烷作為最小的具有同分異構(gòu)體結(jié)構(gòu)的烷烴碳?xì)淙剂?正丁烷和異丁烷),不僅是液化石油氣的關(guān)鍵組分,而且被廣泛用作汽油、煤油和柴油中長(zhǎng)鏈烷烴組分的模型燃料,更是研究烷烴燃料同分異構(gòu)體效應(yīng)的重點(diǎn)燃料之一。另一方面,化石燃料的有限儲(chǔ)量及其燃燒產(chǎn)生的污染問題也對(duì)能源安全和環(huán)境保護(hù)提出了重大挑戰(zhàn),因此具有可再生和低污染排放等特點(diǎn)的生物燃料已開始全面應(yīng)用于交通運(yùn)輸領(lǐng)域。醇類燃料作為目前發(fā)展相對(duì)成熟的生物燃料,因其廣泛的制備方法和優(yōu)良的燃燒性能受到廣泛關(guān)注與研究。丙醇(正丙醇和異丙醇)是連接小分子醇類(甲醇、乙醇)和高級(jí)醇類(如丁醇、戊醇)的橋梁,也是最小的具有同分異構(gòu)體結(jié)構(gòu)的醇類燃料。本論文針對(duì)上述兩種典型的具有同分異構(gòu)體結(jié)構(gòu)的碳?xì)浜痛碱惾剂祥_展了深入的燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)及動(dòng)力學(xué)模型研究,旨在探究同分異構(gòu)體結(jié)構(gòu)對(duì)其燃燒過程的影響及內(nèi)在作用機(jī)制。此外,這些燃料均是C0-C4小分子核心機(jī)理的重要組成部分,對(duì)其動(dòng)力學(xué)模型的發(fā)展、驗(yàn)證和優(yōu)化有助于提高小分子核心機(jī)理的準(zhǔn)確性。在實(shí)驗(yàn)方面,利用同步輻射真空紫外光電離質(zhì)譜技術(shù)結(jié)合變壓力流動(dòng)反應(yīng)器熱解實(shí)驗(yàn)平臺(tái)對(duì)丁烷異構(gòu)體和丙醇異構(gòu)體開展了熱解實(shí)驗(yàn)研究。其中,丁烷異構(gòu)體熱解實(shí)驗(yàn)的溫度范圍為700-1500 K,壓力選取了 30、150和760 Torr,用于研究燃料單分子解離反應(yīng)的壓力依賴效應(yīng);而丙醇異構(gòu)體的壓力固定在10 Torr,這是考慮到醇類熱解過程中會(huì)生成大量自由基、烯醇等活潑產(chǎn)物,而低壓條件能夠確保對(duì)這些產(chǎn)物的探測(cè),實(shí)驗(yàn)的溫度范圍為1000-1400 K。另一方面,對(duì)丁烷異構(gòu)體開展了層流火焰?zhèn)鞑ニ俾蕼y(cè)量實(shí)驗(yàn),其未燃?xì)鉁囟葹?98 K,選取了 1、2、5和10 atm四個(gè)壓力,用于研究丁烷異構(gòu)體在火焰條件下的壓力依賴效應(yīng)。實(shí)驗(yàn)依托于上海交通大學(xué)的單腔體定容燃燒彈和普林斯頓大學(xué)的雙腔體定壓燃燒彈兩套實(shí)驗(yàn)平臺(tái),實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明兩套裝置的結(jié)果具有很好的一致性。在上述實(shí)驗(yàn)研究基礎(chǔ)上,發(fā)展了丁烷異構(gòu)體和丙醇異構(gòu)體的燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,并利用本論文實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)模型進(jìn)行了驗(yàn)證,結(jié)果顯示本模型能夠很好地對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行預(yù)測(cè)。借助于生成速率分析和敏感性分析,對(duì)這些燃料的主要分解路徑和產(chǎn)物的主要生成路徑進(jìn)行了深入分析。在丁烷異構(gòu)體熱解中,支鏈烷烴的C-C鍵解離能低于直鏈烷烴,因此在相同條件下,異丁烷更易于發(fā)生分解,其初始分解溫度更低。在層流火焰?zhèn)鞑ニ俾蕦?shí)驗(yàn)中,具有顯著壓力依賴效應(yīng)的甲基復(fù)合反應(yīng)在異丁烷火焰中的敏感性比在正丁烷火焰中更高,因而異丁烷反應(yīng)體系對(duì)壓力的依賴性也要高于正丁烷體系。乙烯和丙烯分別是正、異丁烷燃燒的主要產(chǎn)物,二者生成的自由基,即乙烯基和烯丙基的存在解釋了正構(gòu)烷烴擁有更高的火焰?zhèn)鞑ニ俾实脑?該規(guī)律可推廣至更長(zhǎng)碳鏈的烷烴體系。在丙醇異構(gòu)體熱解實(shí)驗(yàn)中,同樣存在支鏈醇類分解溫度較低的現(xiàn)象。這主要受到醇類特有的脫水反應(yīng)的影響。就異丙醇而言,其脫水反應(yīng)的能壘較低,對(duì)異丙醇的消耗敏感性最高,而且也是碳?xì)洚a(chǎn)物的主要來源。異丙醇的α-C-C斷鍵反應(yīng)也具有很高的敏感性,是其熱解反應(yīng)體系中自由基的主要來源。其氫提取反應(yīng)則是另一類重要的燃料初始分解反應(yīng),同時(shí)控制著大多數(shù)含氧產(chǎn)物的生成。與異丙醇不同,在相同實(shí)驗(yàn)工況下,氫提取反應(yīng)對(duì)正丙醇消耗的貢獻(xiàn)要高于單分子解離反應(yīng)。此外,對(duì)于丁烷異構(gòu)體,本論文還利用文獻(xiàn)中其他類型的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)模型進(jìn)行了廣泛的驗(yàn)證,將模型適用范圍拓寬至更寬廣的實(shí)驗(yàn)工況,可以確保基于本模型發(fā)展的大分子燃料模型能夠滿足發(fā)動(dòng)機(jī)寬廣燃燒工況范圍的應(yīng)用需求。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TQ517
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，本文編號(hào)：1256786
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