脈沖放電等離子體協(xié)同TiO2反應(yīng)體系可以有效提高水中有機(jī)污染物的降解率及能量利用效率,顯示出廣闊的應(yīng)用前景。但是,迄今的研究工作主要集中在優(yōu)化反應(yīng)系統(tǒng)、提高催化處理效果等方面,忽略了脈沖放電等離子體誘發(fā)TiO2催化機(jī)理的深入研究。脈沖放電等離子體體系中存在的氧化劑和還原劑與傳統(tǒng)的光催化體系不同,脈沖放電過程除紫外光外還會產(chǎn)生高能電子、O3、激發(fā)態(tài)氮原子、硝酸根和亞硝酸根等活性物質(zhì),這些活性物質(zhì)會直接影響TiO2的催化機(jī)理,包括電子-空穴的產(chǎn)生及自由基生成過程。基于上述問題,本研究搭建了穩(wěn)定的脈沖放電等離子體協(xié)同TiO2反應(yīng)體系,以典型有機(jī)污染物苯酚作為研究對象,對TiO2的催化機(jī)理展開研究工作。本文研究了放電產(chǎn)生的活性粒子及引入Fe3+離子對TiO2催化機(jī)理的影響作用,重點分析了高能電子激發(fā)TiO2生成電子-空穴過程、激發(fā)態(tài)氮原子改性TiO2作用、Fe3+與TiO2的協(xié)同降解機(jī)理。主要研究工作與結(jié)果如下:1.搭建了脈沖放電等離子體協(xié)同TiO2降解苯酚的實驗體系,研究TiO2投加量、脈沖電壓、放電間距、載氣流量、電導(dǎo)率和載氣種類對TiO2催化性能的影響。結(jié)果表明TiO2在脈沖等離子體體系...

【文章頁數(shù)】：124 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
主要符號及縮寫表
1 緒論
    1.1 高級氧化水處理技術(shù)
        1.1.1 臭氧氧化
        1.1.2 濕式氧化
        1.1.3 超聲輻射氧化法
        1.1.4 光催化氧化
    1.2 脈沖放電等離子體高級氧化技術(shù)
        1.2.1 等離子體的基本概念
        1.2.2 等離子體放電水處理技術(shù)
        1.2.3 脈沖放電等離子體水處理技術(shù)
        1.2.4 脈沖等離子體水處理技術(shù)的研究進(jìn)展
    1.3 脈沖放電等離子體協(xié)同催化技術(shù)
        1.3.1 脈沖放電等離子體協(xié)同催化概述
        1.3.2 脈沖放電等離子體協(xié)同TiO₂光催化技術(shù)研究進(jìn)展
        1.3.3 脈沖放電等離子體協(xié)同TiO₂光催化技術(shù)催化機(jī)理的研究
    1.4 本文的研究思路及研究內(nèi)容
        1.4.1 存在的問題和研究思路
        1.4.2 研究內(nèi)容
2 脈沖放電等離子體中TiO₂催化性能的研究
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 目標(biāo)物簡介
        2.2.2 實驗裝置
        2.2.3 實驗原料
        2.2.4 實驗儀器
        2.2.5 實驗分析方法
    2.3 脈沖放電等離子體中TiO₂催化活性研究
        2.3.1 TiO₂投加量對TiO₂催化降解苯酚的影響
        2.3.2 脈沖峰值電壓對TiO₂催化降解苯酚的影響
        2.3.3 電極間距對TiO₂催化降解苯酚的影響
        2.3.4 載氣流量對TiO₂催化降解苯酚的影響
        2.3.5 電導(dǎo)率對TiO₂催化降解苯酚的影響
        2.3.6 載氣種類對TiO₂催化降解苯酚的影響
    2.4 本章小結(jié)
3 高能電子對TiO₂催化機(jī)理影響的研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗裝置
        3.2.2 實驗及分析方法
    3.3 高能電子對TiO₂激發(fā)作用的研究
        3.3.1 Ar/O₂放電條件下TiO₂催化性能的研究
        3.3.2 電子捕獲劑對TiO₂催化降解苯酚的影響
        3.3.3 TiO₂的EPR分析
        3.3.4 TiO₂的XPS分析
    3.4 脈沖放電等離子體系中導(dǎo)帶電子反應(yīng)的途徑
        3.4.1 O₃與導(dǎo)帶電子反應(yīng)的研究
        3.4.2 對苯醌與導(dǎo)帶電子反應(yīng)的研究
    3.5 Ar放電條件下TiO₂抑制作用的分析
    3.6 本章小結(jié)
4 含氮活性粒子對TiO₂催化機(jī)理影響的研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗裝置
        4.2.2 實驗及分析方法
    4.3 激發(fā)態(tài)氮原子對TiO₂的改性研究
        4.3.1 TiO₂的XPS分析
        4.3.2 TiO₂的XRD分析
        4.3.3 TiO₂的UV-vis DRS分析
    4.4 N摻雜TiO₂樣品的能級結(jié)構(gòu)圖
    4.5 含氮離子在TiO₂催化反應(yīng)中的作用研究
        4.5.1 硝酸根與亞硝酸根的影響
        4.5.2 延后現(xiàn)象的研究
        4.5.3 中間產(chǎn)物分析
    4.6 本章小結(jié)
5 Fe³⁺與TiO₂協(xié)同催化機(jī)理的研究
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 實驗裝置
        5.2.2 實驗及分析方法
    5.3 最佳Fe³⁺離子濃度的確定
    5.4 Fe³⁺與TiO₂協(xié)同作用的分析
    5.5 Fe³⁺對TiO₂的改性研究
        5.5.1 TiO₂的XPS分析
        5.5.2 TiO₂的XRD分析
        5.5.3 TiO₂的UV-vis分析
        5.5.4 光電流分析
    5.6 Fe和N摻雜TiO₂樣品的能級結(jié)構(gòu)圖
    5.7 Fe³⁺誘發(fā)photo-Fenton反應(yīng)催化作用機(jī)理的探討
    5.8 本章小結(jié)
6 結(jié)論和展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 展望
創(chuàng)新點
參考文獻(xiàn)
作者簡介
攻讀博士學(xué)位期間科研項目及科研成果
致謝



本文編號：3942041