發(fā)布時(shí)間：2020-07-04 18:07

【摘要】：洛克沙胂(3-硝基-4-羥基苯砷酸)是一種有機(jī)胂飼料添加劑，在提高飼料利用率，對(duì)畜禽生長(zhǎng)具有明顯的促進(jìn)作用的同時(shí)，還具廣譜殺菌和抗球蟲病的作用。故在我國(guó)畜禽養(yǎng)殖業(yè)中廣泛使用。然而洛克沙胂在畜禽體內(nèi)吸收較少，主要以藥物原形隨糞便排出。我國(guó)對(duì)于畜禽糞便無害化處理機(jī)制還不夠完善，一般只經(jīng)簡(jiǎn)單處理或不處理便作為有機(jī)肥用于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)，因此，洛克沙胂通過有機(jī)肥施用或隨養(yǎng)殖場(chǎng)排污系統(tǒng)進(jìn)入環(huán)境后，將可能對(duì)土壤和水質(zhì)量造成不利影響，也可能對(duì)環(huán)境中的微生物、動(dòng)植物乃至人類等產(chǎn)生生態(tài)毒性。 本研究選取作為飼料添加劑的洛克沙胂為供試污染物，采用室內(nèi)模擬培養(yǎng)、定期采樣和室內(nèi)分析的方法，研究了洛克沙胂在土壤中的化學(xué)行為及其生物響應(yīng)狀況。主要包括洛克沙胂在土壤中的降解特性；在土壤中的吸附解吸特性以及洛克沙胂對(duì)土壤微生物活性的影響。為進(jìn)一步明確洛克沙胂的環(huán)境效應(yīng),豐富有機(jī)胂化合物在土壤中的行為研究以及科學(xué)的調(diào)控洛克沙胂的生物效應(yīng)提供數(shù)據(jù)參考和理論依據(jù)。主要研究結(jié)果如下： 1.對(duì)不同濃度殘留的洛克沙胂進(jìn)行室內(nèi)模擬試驗(yàn)，得出洛克沙胂在土壤中的降解率隨殘留濃度的增大而降低，隨著時(shí)間的延長(zhǎng)而變緩，其半衰期介于42.92d~82.13d之間，參照農(nóng)藥在土壤中降解半衰期的等級(jí)劃分標(biāo)準(zhǔn)，故洛克沙胂屬于易降解有機(jī)化合物。 2.洛克沙胂在土壤中的數(shù)量變化主要由微生物降解、光降解以及土壤顆粒吸附三種途徑造成，分別占減少總量的53%、12.99%和34.01%。洛克沙胂的降解與土壤溫度均成正比，升高溫度能夠促進(jìn)土壤中洛克沙胂的降解；土壤相對(duì)濕度為70%時(shí)洛克沙胂的降解作用最強(qiáng)，濕度過高或過低不利于洛克沙胂降解；土壤有機(jī)質(zhì)的減少造成微生物活性降低從而延緩洛克沙胂的降解。 3.洛克沙胂在土壤及去除組分后土壤中的吸附和解吸過程均在24h基本達(dá)到平衡。原土壤對(duì)洛克沙胂的最大吸附量（Qm）為116.3mg·kg~(-1)，去除土壤有機(jī)質(zhì)能使其對(duì)洛克沙胂的吸附量增大，而分別去除游離氧化鐵和無定形氧化鐵后對(duì)洛克沙胂的吸附量顯著降低，其貢獻(xiàn)率分別為~(-1)5.10%、62.79%和34.88%。洛克沙胂在土壤上的解吸存在滯后現(xiàn)象，滯后系數(shù)描述其解吸難易順序?yàn)槿コ坞x氧化鐵去除無定形氧化鐵原土壤去除有機(jī)質(zhì)，即去除游離氧化鐵的土壤最難被解吸下來。 4.洛克沙胂在人工合成赤鐵礦、針鐵礦、水鐵礦上的吸附、解吸平衡時(shí)間均為2h。人工合成鐵氧化物對(duì)洛克沙胂的吸附量隨初始濃度的增加而增大，鐵氧化物對(duì)洛克沙胂的吸附屬“L”型等溫吸附線，即對(duì)低濃度洛克沙胂的親和力較強(qiáng)，但吸附比例隨著其濃度的增加增幅降低。 5.采用Langmuir方程對(duì)洛克沙胂在三種人工合成鐵氧化物上的等溫吸附結(jié)果擬合效果最佳，計(jì)算得到最大吸附量分別為23.81g·kg~(-1)、45.05g·kg~(-1)，和94.34g·kg~(-1)，是自然土壤最大吸附量的200-800倍，就三種氧化鐵礦物而言，其對(duì)洛克沙胂的吸附量大小順序?yàn)樗F礦針鐵礦赤鐵礦。由Freundlich方程所得lgKf和1/n等參數(shù)也表明水鐵礦的吸附容量要強(qiáng)于針鐵礦和赤鐵礦，而吸附強(qiáng)度正好相反。 6.Langmuir方程對(duì)等溫解吸結(jié)果擬合效果最佳，計(jì)算得到最大解吸量分別為14.90g·kg~(-1)、24.81g·kg~(-1)和31.45g·kg~(-1)。檸檬酸對(duì)氧化鐵所吸附的洛克沙胂的解吸過程存在滯后現(xiàn)象，平均滯后系數(shù)分別為0.268，0.351和0.714，可見，赤鐵礦針鐵礦水鐵礦，即水鐵礦上所吸附的洛克沙胂被解吸下來的趨勢(shì)最強(qiáng)。 7.添加不同濃度洛克沙胂能顯著抑制土壤脲酶、過氧化氫酶和中性磷酸酶活性，且各處理均表現(xiàn)為在培養(yǎng)的第10天達(dá)到最大抑制作用，在培養(yǎng)的第10天以后，各處理酶活性均逐漸開始恢復(fù)。毒性影響程度和影響時(shí)間順序均為中性磷酸酶過氧化氫酶脲酶，毒性影響時(shí)間分別為55~188.4d、50.0~154d和21.8~51.7d。 8.用米氏動(dòng)力學(xué)方程推導(dǎo)出的模型y=c/1+bx計(jì)算得出土壤脲酶活性的ED50值為1667mg·kg~(-1)~10000mg·kg~(-1)，土壤過氧化氫酶活性的ED50值為434.8mg·kg~(-1)~1111.1mg·kg~(-1)，土壤中性磷酸酶活性的ED50值為169.5mg·kg~(-1)~588.2mg·kg~(-1)，土壤中性磷酸酶活性的ED50值最小，在一定程度上可以表征土壤受洛克沙胂的污染程度。 9.添加不同濃度的洛克沙胂能夠不同程度的抑制土壤呼吸、氨化作用和硝化作用，到培養(yǎng)末期（27d）各處理對(duì)土壤呼吸作用的影響并不顯著（p0.05）；到培養(yǎng)末期（27d）低濃度(20、50、100mg·kg~(-1))的洛克沙胂對(duì)氨化和硝化作用影響不顯著（p0.05），而高濃度處理（150、250mg·kg~(-1)）仍具有顯著差異。
【學(xué)位授予單位】：沈陽(yáng)農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：X592

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本文編號(hào)：2741408