發(fā)布時(shí)間：2020-07-01 03:00

【摘要】： 本文采用經(jīng)典的溶膠-凝膠法制備了(Er~(3+)、Pr~(3+)、Sm~(3+)、Nd~(3+)、Gd~(3+)、Eu~(3+)、Ce~(3+))七種稀土離子摻雜的介孔納米TiO_2材料。利用X射線衍射(XRD)、低溫氮?dú)馕?BET)、傅立葉紅外(FTIR)、紫外-可見(jiàn)漫反射吸收光譜(DRS)等手段表征了光催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、比表面積和孔徑分布、表面性質(zhì)、光吸收能力等方面的物理化學(xué)性質(zhì)。以橙黃I的降解為探針?lè)磻?yīng),研究了橙黃I在不同摻雜量、不同稀土離子摻雜的光催化劑上的吸附特性以及不同摻雜量、不同稀土離子摻雜的光催化劑比表面積和光吸收能力的變化對(duì)光催化劑的光催化降解橙黃I過(guò)程的影響,分析光催化劑結(jié)構(gòu)、性質(zhì)和光催化活性之間的相關(guān)關(guān)系,進(jìn)一步揭示了稀土離子摻雜TiO_2光催化劑的改性機(jī)理。 一、材料的制備和表征 采用溶膠-凝膠法制備了稀土離子摻雜的TiO_2光催化劑粉末,制備的優(yōu)化條件為:500℃下煅燒2小時(shí)。并利用X射線衍射(XRD)、低溫氮?dú)馕�、傅立葉紅外(FTIR)、紫外-可見(jiàn)漫反射吸收光譜(DRS)等手段表征了光催化劑。XRD的結(jié)果表明,所制得的催化劑的晶型均為銳鈦礦型;稀土離子的摻雜有利于抑制晶粒生長(zhǎng),提高晶體的熱穩(wěn)定性和抑制晶型的轉(zhuǎn)變。DRS結(jié)果表明,稀土離子摻雜的TiO_2可提高催化劑的光吸收能力,不同的稀土離子的光吸收性能不一樣;BET結(jié)果表明,稀土離子摻雜有利于提高的TiO_2比表面積;在較高相對(duì)分壓部分呈現(xiàn)典型的滯后環(huán),說(shuō)明所制的光催化劑具有介孔且大孔部分較多,孔徑分布較寬。 二、光催化劑的吸附和光催化活性 進(jìn)行了一系列吸附等溫實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,橙黃I在不同稀土摻雜的TiO_2表面的吸附符合Langmiur吸附等溫式,吸附平衡常數(shù)(Ka)與稀土離子的摻雜量顯著相關(guān),呈正比關(guān)系。稀土離子摻雜有利于提高TiO_2對(duì)橙黃I的吸附,隨著稀土離子摻雜量的增加,吸附能力基本上呈增強(qiáng)的趨勢(shì)。不同稀土離子摻雜的催化劑吸附性能存在差異。進(jìn)行了一系列光催化活性實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,稀土離子摻雜光催化活性明顯增強(qiáng),而且存在一個(gè)最佳摻雜量;由于稀土離子摻雜提高TiO_2在可見(jiàn)光下的光吸收能力。因此,通過(guò)稀土離子摻雜實(shí)現(xiàn)了可見(jiàn)光下TiO_2具有較好的光催化活性。 三、稀土離子摻雜TiO_2光催化劑的改性機(jī)理 稀土離子摻雜提高光催化降解橙黃I的機(jī)理為(1)稀土離子摻雜提高了催化劑對(duì)有機(jī)污染物的吸附能力(2)稀土離子摻雜使催化劑吸收光紅移或可見(jiàn)光區(qū)的吸收的提高,增強(qiáng)了催化劑的光吸收能力。(3)稀土摻雜引起光催化劑能級(jí)結(jié)構(gòu)的變化,使稀土離子與TiO_2之間形成相互敏化機(jī)制。 總之,本文主要從稀土離子摻雜改性入手,制備了具有不同稀土離子摻雜和不同摻雜量TiO_2光催化劑,并利用多種物理化學(xué)手段對(duì)其性能進(jìn)行了表征。通過(guò)以上幾個(gè)方面的研究,對(duì)所得材料的物理化學(xué)性能有了較為全面的認(rèn)識(shí)、探索出了新的光催化去除處理染料污染物的途徑,從而有利于高效光催化劑的研制和完善,為光催化處理染料污染物提供了基礎(chǔ)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論依據(jù),從而為解決環(huán)境污染問(wèn)題提供了新思路、新材料、新技術(shù)和新理論。
【學(xué)位授予單位】：西北農(nóng)林科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號(hào)】：X132

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2736206