【摘要】：十溴聯(lián)苯醚(BDE209)是電子廢物拆解區(qū)典型污染物,由于其對(duì)環(huán)境具有潛在危害,已經(jīng)引起了人們的廣泛關(guān)注�，F(xiàn)有報(bào)道主要采用零價(jià)鐵等強(qiáng)還原性物質(zhì)對(duì)BDE209進(jìn)行脫溴,而毒性更大的低溴代聯(lián)苯醚產(chǎn)物很難被進(jìn)一步降解。基于此,本論文采用高級(jí)氧化技術(shù)對(duì)土壤中BDE209進(jìn)行去除,研究不同過(guò)硫酸鈉(PS)活化體系中BDE209的降解動(dòng)態(tài),探明其可能的降解路徑及其機(jī)理。主要研究成果如下:(1)在亞鐵活化PS體系中,較低的pH有利于BDE209的降解;當(dāng)[Fe2+]0/[PS]0=0.5/1,[PS]0= 0.2 mol L-1,pH=3.0 時(shí),反應(yīng) 6 h 后 BDE209 的去除率為53.0%;投加適量的羥胺(HA)能夠使二價(jià)鐵再生促進(jìn)BDE209的降解,當(dāng)[HA]0/[Fe2+]0=4/1時(shí),可使BDE209的去除效率提升13%。環(huán)境友好型螯合劑葡萄糖酸鈉(Glu)能夠極大促進(jìn)BDE209降解,在pH=3.0時(shí),BDE209去除率高達(dá)71.8%,降解動(dòng)態(tài)符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程,反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)(k1)與過(guò)硫酸鈉初始濃度符合二次函數(shù)關(guān)系:k1=-0.019×[PS]02+0.031×[PS]0+0.007,R2=0.933,[PS]0=0.1-1.0 M。(2)在熱活化PS體系中,當(dāng)T=50℃,pH=5.0時(shí),BDE209降解率最高,為53.8%;降解速率常數(shù)與過(guò)硫酸鈉濃度符合較好的二次函數(shù)關(guān)系:k1=-0.293×[PS]02+0.267×[PS]0+0.046,R2=0.917,[PS]0=0.05-0.5 M,與土壤中 BDE209 濃度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系:kI=-0.004×[BDE209]0+0.312,R2=0.994。(3)單一堿活化過(guò)硫酸鈉體系對(duì)BDE209降解效率不佳,即便投加較高濃度(0.2 mol L-1)的過(guò)硫酸鈉,反應(yīng)360 min后,去除率僅為30.3%;而熱、螯合亞鐵和超聲等與堿活化復(fù)合后能夠明顯促進(jìn)BDE209降解。在熱+堿復(fù)合活化體系中,當(dāng)反應(yīng)溫度為55℃時(shí),降解率達(dá)到46.6%,k1與體系溫度符合Arrhenius方程,活化能為41.kJmol-1;而在螯合亞鐵+堿復(fù)合活化體系中,當(dāng)[Fe2+-Glu]0/[PS]0=0.1/1時(shí),降解率達(dá)到51.5%;在超聲+堿復(fù)合活化體系中,超聲對(duì)PS活化作用有限,但能促進(jìn)BDE209從土壤中脫附,同時(shí)也可促進(jìn)氧化劑進(jìn)入到土壤間隙中,從而使降解效率提升了 11.7%。(4)GC-MS分析結(jié)果表明BDE209在不同活化過(guò)硫酸鈉體系中降解路徑類(lèi)似,均伴隨脫溴反應(yīng),自由基與低溴代聯(lián)苯醚進(jìn)一步發(fā)生羥基化反應(yīng),最終礦化成C02、H20、短鏈羧酸等小分子物質(zhì)。
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：X53

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2553424