本文提出了基于Fenton試劑連續(xù)滴加的原位Fenton法（in situ Fenton,IF）用于氧化脫除煙氣中NO的思路,并檢驗了其在氧化脫硝效果方面的優(yōu)勢。在此基礎(chǔ)上,驗證了將含有Fe²⁺Mⁿ⁺(Mⁿ⁺=Fe³⁺,Cu²⁺,Co²⁺,Mn²⁺)的溶液作為誘導(dǎo)劑加入后的氧化脫硝效果。結(jié)果表明,原位Fenton法較常規(guī)Fenton法（premixed Fenton,PF）對NO的氧化效率高;除Fe²⁺Fe³⁺雙離子溶液外,其他三種雙離子溶液的加入對NO的氧化效率較單一離子參與的IF法都有明顯的提升.此外,討論了雙離子間的適宜配比并推斷出可能的氧化脫硝反應(yīng)機理。 

【文章來源】：工程熱物理學(xué)報. 2020,41(05)北大核心EICSCD

【文章頁數(shù)】：8 頁

【圖文】：

圖１反應(yīng)系統(tǒng)示意圖??Ｆｉｇ．?１?Ｓｋｅｔｃｈ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ?ｓｙｓｔｅｍ??新配制的ｈ２ｏ２溶液和金屬離子溶液分別貯存??于棕色（防止自然光對Ｈ２ｏ２的分解）與無色樣品瓶??（１８．１９）中

＿６；?Ｃｏｕｔ為ＮＯ的出口濃度，ｍｇ／ｍ３；參照??反應(yīng)器尺寸和試劑滴加速率的設(shè)定值，出于對反應(yīng)??器內(nèi)氣液接觸條件方面的考慮，ＮＯ出口濃度應(yīng)從試??驗開始后的第５?ｍｉｎ開始進行記錄，直至試驗結(jié)束。??同時，也可以充分排除恒流泵泵管內(nèi)殘余空氣可能??給測試準(zhǔn)確性帶來的影響。??２結(jié)果與討論??２．１原位Ｆｅｎｔｏｎ法氧化脫硝??在如表１所示的試驗條件下，以Ｆｅ２＋／Ｈ２０２為??例，對比了原位Ｆｅｎｔｏｎ法與常規(guī)直混Ｆｅｎｔｏｎ法在??氧化脫硝效率方面的差異。??結(jié)果如圖２所示，在測試時段內(nèi)（第５？２０?ｍｉｎ），??常規(guī)直混Ｆｅｎｔｏｎ法（ＰＦ）的平均ＮＯ氧化效率為??４４．１４％，并隨著時間的延長呈現(xiàn)逐漸降低的趨勢；相??反，同時段內(nèi)原位Ｆｅｎｔｏｎ法（ＩＦ）的ＮＯ氧化效率隨??時間的延長而逐漸遞增并趨ｒ穩(wěn)定，ＮＯ氧化效率的??均值可達６２％左右�？梢钥闯�，原位Ｆｅｎｔｏｎ法比常??規(guī)直混Ｆｅｎｔｏｎ法具有更高的氧化脫硝效率。??當(dāng)Ｆｅ２＋溶液與Ｈ２０２溶液接觸即可迅速發(fā)生如??反應(yīng)式⑴所示的Ｆｅｎｔｏｎ反應(yīng)％進而產(chǎn)生具有強??氧化性的（．ＯＨ）自由基（￡０＝２．８０ｅＶ）。然而，新生成??的（．ＯＨ）并不穩(wěn)定，其壽命只有１０＿９Ｓ。此外，由于??副反應(yīng)式（２）？（５）的影響【１６，１７］，?—部分（－ＯＨ）將被??消耗而無法參與對ＮＯ的氧化１１８１。盡管過程中產(chǎn)生??如（ＨＯｒ）和Ｈ２０２等氧化性物質(zhì)，但因其氧化性較??（？ＯＨ）低，所以并不能很好地緩解因副反應(yīng)而對ＮＯ??氧化帶來的不利影響，且這種不利影響在常規(guī)直混??Ｆｅｎｔｏｎ系統(tǒng)中尤為突出。相比之下，原位Ｆｅｎｔｏｎ法??因Ｆｅ２＋和

Ｆｅ３＋的搭配使用并未對ＮＯ的氧化脫除產(chǎn)生積??極影響。??Ｆｅ３＋?＋?Ｈ２０２?—?［Ｆｅ３＋?（Ｈ０２）］２＋?＋?Ｈ＋ｆｃ＝３．１ｘｌ（Ｔ３?（６）??［Ｆｅ３＋?（Ｈ０２）］２＋?—?Ｆｅ２＋?＋?Ｈ０２?．?ｆｃ＝２．７ｘ?１０＿３?ｓ—１?（７）??２．３．２?Ｆｅ２＋Ｃｕ２＋／Ｈ２０２??相關(guān)研究表明，銅離子閑Ｑ（Ｃｕ２＋／Ｃｕ＋）＝０．１６?Ｖ］??對于誘發(fā)Ｈ２０２分解具有促進作用１２１，２２Ｌ作為鏈反??應(yīng)的起點，Ｃｕ２＋與Ｈ２０２可通過反應(yīng)式（８）反應(yīng)生??圖３單一金屬離子原位Ｆｅｎｔｏｎ法氧化脫硝效率??Ｆｉｇ．?３?Ｏｘｉｄａｔｉｏｎ?ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙ?ｏｆ?ＮＯ?ｂｙ?ｓｉｎｇｌｅ?ｉｏｎ／Ｈ２〇２?ＩＦ??１０??５期??２．２單一離子輔助原位Ｆｅｎｔｏｎ法氧化脫硝??本節(jié)試驗選取四種金屬離子（Ｆｅ３＋，?Ｃｕ２＋，Ｃｏ２＋??和Ｍｎ２＋）溶液分別與Ｈ２０２溶液配合進行原位Ｆｅｎ？??ｔｏｎ?法氧化脫硝試驗，并與?Ｆｅ２＋／Ｈ２〇２?原位?Ｆｅｎｔｏｎ??法進行對比。如圖３所示，非鐵金屬離子（Ｃｕ２＋，??Ｃｏ２＋和Ｍｎ２＋）參與的反應(yīng)系統(tǒng)對ＮＯ的氧化效率??均低于Ｆｅ２＋／Ｈ２０２和Ｆｅ３＋／Ｈ２０２反應(yīng)系統(tǒng)對ＮＯ??的氧化效率。此外，對比第５？２０?ｍｉｎ測試時段內(nèi)的??平均效率可知，Ｆｅ２＋／Ｈ２０２體系的氧化脫硝能力略??優(yōu)于Ｆｅ３＋／Ｈ２０２體系。??比進行詳細討論。??２．３．１?Ｆｅ２＋Ｆｅ３＋／Ｈ２０２??本節(jié)選取常見的鐵基離子（Ｆｅ２＋和Ｆｅ３＋）作??為Ｆｅｎｔｏｎ誘導(dǎo)劑同時加入反應(yīng)器中，以形成由??Ｆｅ２＋Ｆｅ３＋混合離子溶液輔助Ｈ２０２分解的原位?


本文編號：3293890