【摘要】：在臨床診斷,食品監(jiān)控等領(lǐng)域中,尋找能夠靈敏、準(zhǔn)確、快速地檢測對人體產(chǎn)生影響的物質(zhì)如鳥嘌呤、腺嘌呤、咖啡酸、日落黃含量的方法對人們的生命健康具有十分重要的意義。電化學(xué)傳感器具有設(shè)備簡單、響應(yīng)快速、靈敏度高、選擇性好等優(yōu)點可以為分析檢測提供一種較好的選擇。修飾電極是電化學(xué)傳感器的重要部件之一,因此尋找對待測物具有優(yōu)良電化學(xué)傳感性能的材料至關(guān)重要。貴金屬材料本身具備優(yōu)良的催化活性,當(dāng)被制備成納米級別時,其表面積大大增加,催化活性顯著增強。碳納米管具有獨特的結(jié)構(gòu)、優(yōu)良的電學(xué)性能、催化性能以及較高的化學(xué)穩(wěn)定性等。以上兩種材料的結(jié)合有助于豐富反應(yīng)活性位點,改善材料的電化學(xué)性能。本文利用貴金屬和碳納米管構(gòu)建電化學(xué)傳感器分別用于鳥嘌呤、腺嘌呤、咖啡酸、日落黃的電化學(xué)檢測。研究的內(nèi)容及相關(guān)結(jié)果如下:(1)通過一種簡單的方法構(gòu)建了銀納米線(AgNWs)和羧基化多壁碳納米管(MWCNTs-COOH)一維納米復(fù)合材料的電化學(xué)傳感器用于鳥嘌呤和腺嘌呤的同時檢測。AgNWs@MWCNTs-COOH納米復(fù)合材料對鳥嘌呤和腺嘌呤的氧化呈現(xiàn)出了優(yōu)良的催化性能。在最佳檢測條件下,基于AgNWs@MWCNTs-COOH納米復(fù)合材料的電化學(xué)傳感器對鳥嘌呤和腺嘌呤檢測的線性范圍均為0.2-60μmol dm~(-3),檢出限均為0.08μmol dm~(-3),并在實際的DNA樣品檢測中取得了滿意的結(jié)果。(2)通過一種簡單的電化學(xué)沉積與置換反應(yīng)相結(jié)合的方法制備了八面體氧化亞銅支撐的鈀納米粒子復(fù)合材料(Cu_2O-PdNPs)。將該納米復(fù)合材料與羧基化多壁碳納米管(MWCNTs-COOH)修飾到玻碳電極(GCE)上構(gòu)建了基于Cu_2O-PdNPs@MWCNTs-COOH納米復(fù)合材料的電化學(xué)傳感器用于檢測咖啡酸。Cu_2O-PdNPs@MWCNTs-COOH納米復(fù)合材料對咖啡酸的氧化展現(xiàn)出了較好的電催化活性。在最佳的實驗條件下,Cu_2O-PdNPs@MWCNTs-COOH/GCE對咖啡酸呈現(xiàn)了較寬的線性范圍0.006-60μmol dm~(-3)和較低的檢出限0.002μmol dm~(-3),并對實際紅酒樣品中咖啡酸的檢測取得了滿意的回收率。(3)利用電化學(xué)沉積的方法制備了八面體氧化亞銅(Cu_2O)。通過Cu_2O與HAuCl_4之間自發(fā)的氧化還原反應(yīng)制備了遺留Cu_2O形貌的Cu_2O支撐的AuNPs復(fù)合材料(Cu_2O-AuNPs),并構(gòu)建了基于Cu_2O-AuNPs@MWCNTs-COOH納米復(fù)合材料的電化學(xué)傳感器用于日落黃的電化學(xué)檢測。通過探究不同pH、掃速、富集時間、富集電位等對日落黃電化學(xué)行為的影響,優(yōu)化了實驗條件。在最佳實驗條件下,基于Cu_2O-AuNPs@MWCNTs-COOH納米復(fù)合材料的電化學(xué)傳感器對日落黃檢測的線性范圍為0.02-50μmol dm~(-3),檢出限為0.008μmol dm~(-3)。此外,該納米復(fù)合材料的電化學(xué)傳感器對日落黃的檢測還呈現(xiàn)出了較好的選擇性,較高的穩(wěn)定性和重現(xiàn)性,并對真實芬達(dá)樣品中日落黃的檢測取得了滿意的結(jié)果。
【圖文】：

子科學(xué)和人工智能技術(shù)的向前發(fā)展以及新材料，新工藝的廣泛采用，電化學(xué)傳感器未將會朝著更加微型化，智能化和集成化發(fā)展，并在食品安全、生物醫(yī)療、環(huán)境監(jiān)測等域發(fā)揮更大的作用[11]。1.1.1 電化學(xué)傳感器的構(gòu)造及工作原理敏感元件和轉(zhuǎn)換元件是傳感器最重要的組成部分。作為傳感器的一個重要分支，化學(xué)傳感器主要包含以下幾個元件：透氣膜，電極，電解質(zhì)，過濾器。電化學(xué)反應(yīng)體通常是由待測物，換能器，電信號，信號輸出設(shè)備四個部分構(gòu)成。首先，，電化學(xué)反應(yīng)中的待測物與敏感元件接觸，并發(fā)生一定的化學(xué)反應(yīng)。然后，換能器將待測物與敏感件之間的化學(xué)反應(yīng)信號轉(zhuǎn)換成電信號。最后，電信號以一種可以被識別的方式傳遞給析檢測人員。分析檢測人員利用電信號的變化與待測物含量之間存在的某種關(guān)系，對測物質(zhì)進(jìn)行定量分析。圖 1-1 簡單描繪了電化學(xué)傳感器的工作原理。

第二章 基于 AgNWs@MWCNTs-COOH 的電化學(xué)傳感器檢測鳥嘌呤和腺嘌呤2.2 AgNWs@MWCNTs-COOH/GCE 的制備圖 2-1 簡單描繪了 AgNWs@MWCNTs-COOH/GCE 的制備過程。首先，先后用粒徑 0.3 μm，0.05 μm 的拋光粉將直徑為 3 mm 的玻碳電極（GCE）打磨干凈，并在無水醇和二次蒸餾水中分別超聲清洗 1 min，用氮氣吹干備用。接著，用移液槍移取 5 μL 50 μg/mL 的 AgNWs 溶液滴加在潔凈的 GCE 上，晾干，得到 AgNWs/GCE。最后，取 5 μL 超聲均勻的 0.5 mg/mLMWCNTs-COOH 溶液滴加到 AgNWs/GCE 上，并在紅燈下晾干，得到 AgNWs@MWCNTs-COOH/GCE。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O657.1;TS207.3;TP212.2;TB383.1

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2624633