低碳烯烴(C₂-C₄)是現(xiàn)代化學工業(yè)中最重要的基礎原料之一,長久以來在工業(yè)中主要通過石腦油裂解過程得到。由合成氣經(jīng)費托合成(FTS)反應直接生產(chǎn)低碳烯烴是一個很有前景的技術路線,這可以滿足世界范圍內(nèi)對化工原料日益增長的需求。一直以來,費托合成都被作為由非石油資源生產(chǎn)清潔燃料的關鍵技術。通常,費托合成的產(chǎn)物主要是直鏈脂肪烴,產(chǎn)物分布寬且選擇性差。因此,研究費托合成最大的挑戰(zhàn)在于選擇性的生成特定產(chǎn)物,特別是低碳烯烴。因此,本文中的工作主要集中在研究具有高低碳烯烴選擇性的Fe基催化劑以及費托合成產(chǎn)物傳質(zhì)速率對低碳烯烴選擇性的影響兩個方面。在此基礎上,通過多種表征手段深入研究催化劑制備方法、催化劑結構、活性金屬粒徑、助劑效應、表面碳化鐵物種等對反應性能的影響規(guī)律。主要工作如下：1、采用乙二醇改性的共沉淀法制備了具有高活性和高低碳烯烴選擇性的費托合成催化劑。乙二醇改性后制備的催化劑顆粒更小,并且粒徑更均一(15-25nm),這比傳統(tǒng)共沉淀法制備的催化劑顆粒粒徑小1倍。Fe/Mn-EG催化劑比普通催化劑的活性更高,同時低碳烯烴選擇性和烯烷比都大大增加。此...

【文章頁數(shù)】：143 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖２－１費托合成反應裝置流程圖??？?Ｆｉｇ．?２－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?Ｆｉｓｃｈｅｒ－Ｔｒｏｐｓｃｈ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ??

２．?３巧托合成反應評價??費托合成反應在固定床反應器（ＳＵＳ３１６Ｌ，Ｓｍｍｉ．ｄ．）中進行，反應裝置流程圖如??圖２－１所示。采用程序控溫電爐加熱反應器，反應溫度通過插在催化劑床層中部的Ｋ??型熱電偶測量。氣體流量由質(zhì)量流量控制器（Ｂｒｏｏｋｓ?５８５０?ＴＲ）控制。鐵基費托....

圖３－４新鮮催化劑的孔分布曲線（ａ）和Ｎ２吸附－脫附曲線（ｂ）??Ｆｉｇ．?３－４?Ｐｏｒｅ?ｓｉｚｅ?ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ?（ａ）?ａｎｄ?Ｎ２?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ－ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｉｓｏｔｈｅｒｍｓ?（ｂ）?ｏｆ?化ｅ?行ｅｓｈ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ．??

困３－５新鮮催化劑的ＸＲＤ譜圖??Ｆｉｇ．?３－５?Ｔｈｅ?ＸＲＤ?ｐａｔｔｅｒｎｓ?ｏｆ?化ｅ?ｆｒｅｓｈ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ．??所有新鮮催化劑的ＸＲＤ譜圖如圖３－５所示。對比標準ＰＤＦ卡片，所有的催化劑??都沒有觀察到明顯的ａ－Ｆｃ２〇３和ＭｎＯ、的特征衍射峰，說明催化劑在....

圖４－６負載型無助劑Ｆｅ基催化劑的ＸＰＳ圖；（ａ）Ｆｅ２ｐ；?（ｂ）Ｓｉ２ｐ??Ｆｉｇ．?４－６?ＸＰＳ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏｆ?Ｆｅ?２ｐ?似?

１００?２００?３００?４００?５００?６００?７００?８００??Ｔｅｍｐｅ?巧?ｔｕｒｅ（°Ｃ）??圖４－７負載型鐵基催化劑的Ｈ２－ＴＰ民圖??Ｆｉｇ．?４￣７?Ｈ２－ＴＰ民?ｐｒｏｆｉｌｅｓ?ｏｆ?ｓｉｌｉｃａ?ｓｕｐｐｏｒｔｅｄ?ｉｒｏｎ－ｂａｓｅｄ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ．?....

圖４－７負載型鐵基催化劑的Ｈ２－ＴＰ民圖??Ｆｉｇ．?４￣７?Ｈ２－ＴＰ民?ｐｒｏｆｉｌｅｓ?ｏｆ?ｓｉｌｉｃａ?ｓｕｐｐｏｒｔｅｄ?ｉｒｏｎ－ｂａｓｅｄ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ．??

巨ｉｎｄｉｎｇ?ｅｎｅｒｇｙ?（ｅＶ）?Ｂｉｎｄｉｎｇ?ｅｎｅｒｇｙ?（ｅＶ）??圖４－６負載型無助劑Ｆｅ基催化劑的ＸＰＳ圖；（ａ）Ｆｅ２ｐ；?（ｂ）Ｓｉ２ｐ??Ｆｉｇ．?４－６?ＸＰＳ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏｆ?Ｆｅ?２ｐ?似?ａｎｄ?Ｓｉ?２ｐ?（ｂ）?ｏｎ?ｓｉｌｉｃａ?ｓ叩ｐ....

本文編號：3915204