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氧化石墨烯/Fe-MOF衍生材料的合成及其活化PS催化降解2,4,6-三氯苯酚的研究

發(fā)布時(shí)間:2023-08-29 23:26
  針對(duì)水環(huán)境中鹵代芳烴難降解有機(jī)污染物的濃度低、分布范圍廣以及生物富集性和潛在威脅性等特點(diǎn),以及現(xiàn)有的催化體系中催化劑催化活性有限,活化PS產(chǎn)生的硫酸根自由基釋放后,不能快速傳遞至污染物被充分利用,導(dǎo)致污染物氧化降解效率下降的問題。本課題以鹵代芳烴類污染物作為代表性目標(biāo)物,以Fe基金屬有機(jī)骨架(Fe-MOF)和氧化石墨烯(GO)為對(duì)象,首先合成了氧化石墨烯/新型金屬有機(jī)骨架復(fù)合材料GO/Fe-MOF。然后針對(duì)其存在的起始反應(yīng)速率低,催化效率還需進(jìn)一步提升的不足,采用以GO/Fe-MOF為模板/前驅(qū)體的高溫?zé)峤夥?對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)一步優(yōu)化和調(diào)控。通過一鍋溶劑熱法制備了還原性氧化石墨烯/金屬有機(jī)骨架(RGO/MIL-101(Fe)),研究復(fù)合催化劑中RGO和MIL-101(Fe)之間的協(xié)同效應(yīng),考察了催化劑的催化活性。以2,4,6-三氯苯酚(TCP)為目標(biāo)污染物分子研究了復(fù)合材料的催化性能,以及反應(yīng)參數(shù)對(duì)催化活性的影響。由此得出,RGO/MIL-101(Fe)相對(duì)于純MIL-101(Fe)和單獨(dú)的RGO,其催化活性明顯增強(qiáng),反應(yīng)速率常數(shù)達(dá)到6.64×10-2 mi...

【文章頁數(shù)】:98 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 前言
    1.2 典型難降解有機(jī)污染物的危害及治理
        1.2.1 水中難降解有機(jī)污染物的概述
        1.2.2 氯酚類難降解有機(jī)污染物的性質(zhì)及危害
        1.2.3 氯酚類難降解有機(jī)污染物的處理技術(shù)
    1.3 高級(jí)氧化技術(shù)處理氯酚類污染物
        1.3.1 高級(jí)氧化技術(shù)概述
        1.3.2 基于羥基自由基的傳統(tǒng)高級(jí)氧化技術(shù)
        1.3.3 基于硫酸根自由基的新型高級(jí)氧化技術(shù)
    1.4 金屬有機(jī)骨架活化過硫酸鹽體系
        1.4.1 金屬有機(jī)骨架材料的簡介
        1.4.2 金屬有機(jī)骨架活化過硫酸鹽的研究進(jìn)展
        1.4.3 碳材料復(fù)合的金屬有機(jī)骨架化合物
        1.4.4 金屬有機(jī)骨架衍生碳材料的研究進(jìn)展
    1.5 論文選題思路、創(chuàng)新點(diǎn)和技術(shù)路線
        1.5.1 研究目的和意義
        1.5.2 研究內(nèi)容
        1.5.3 創(chuàng)新點(diǎn)
        1.5.4 技術(shù)路線
第二章 還原性氧化石墨烯/MIL-101(Fe)的合成對(duì)其結(jié)構(gòu)與活性的影響研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.3 實(shí)驗(yàn)方法
        2.3.1 樣品的制備
        2.3.2 催化劑的物性表征
        2.3.3 催化性能的評(píng)價(jià)
    2.4 結(jié)果與討論
        2.4.1 不同合成方法催化劑性能比較
        2.4.2 不同體系催化降解性能的研究
        2.4.3 RGO/MOFs復(fù)合催化劑的表面形貌分析
        2.4.4 RGO/MIL-101(Fe)表面結(jié)構(gòu)特征分析
        2.4.5 RGO/MIL-101(Fe)的表面元素價(jià)態(tài)分析
        2.4.6 RGO/MIL-101(Fe)的孔道結(jié)構(gòu)分析
    2.5 本章小結(jié)
第三章 還原性氧化石墨烯/MIL-101(Fe)活化PS的機(jī)理與體系降解性能的研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    3.3 實(shí)驗(yàn)方法
        3.3.1 催化劑的制備
        3.3.2 催化劑的表征分析
        3.3.3 2,4,6-TCP的降解實(shí)驗(yàn)
        3.3.4 陰離子、有機(jī)質(zhì)以及模擬廢水對(duì)2,4,6-TCP去除的影響
        3.3.5 體系溶液中鐵含量的測(cè)定
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 反應(yīng)條件的影響
        3.4.2 環(huán)境中存在的干擾物質(zhì)的影響
        3.4.3 電化學(xué)性能測(cè)試
        3.4.4 催化劑可循環(huán)性和穩(wěn)定性研究
        3.4.5 RGO/MIL-101(Fe)活化PS反應(yīng)機(jī)理的研究
    3.5 本章小結(jié)
第四章 氧化石墨烯負(fù)載的鐵/氮摻雜多孔碳雜化材料的合成及催化性能的研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    4.3 實(shí)驗(yàn)方法
        4.3.1 樣品的制備
        4.3.2 催化劑的表征
        4.3.3 催化性能的評(píng)價(jià)
        4.3.4 體系溶液中鐵含量的測(cè)定
    4.4 結(jié)果與討論
        4.4.1 FexCN@GN催化劑的表征分析
        4.4.2 FexCN@GN催化性能研究
        4.4.3 催化劑穩(wěn)定性分析
        4.4.4 反應(yīng)機(jī)理的研究
    4.5 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
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本文編號(hào):3844494

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