隨著煤炭、石油資源的日漸衰竭,天然氣已經成為主要的替代能源,而甲烷是天然氣的主要成分,將甲烷轉變成具有高附加值的化學品和液體燃料是高效利用天然氣資源的重要途徑。甲烷二氧化碳重整反應(CRM)由于其在甲烷和二氧化碳利用方面具有重要的應用前景而受到廣泛關注。Ni基催化劑由于其高活性、低成本和廣泛的豐度而被認為是CRM中最有應用潛力的催化劑,然而,嚴重的積碳和金屬燒結是其工業(yè)化應用的最大障礙。本論文中,我們合成了一種高分散Ni@SiO₂納米膠囊結構催化劑,其特點是具有特定的幾何結構,Ni納米粒子完全相互分離,且在CRM過程中沒有發(fā)生燒結。因此,碳的形成和生長空間非常有限,嚴格阻礙了碳物種的聚集和成核,從而實現了優(yōu)異的催化性能。并通過對三種具有不同金屬位點空間限域特性(無限域、部分限域和完全限域)Ni-SiO₂催化劑(Ni/SiO₂、Ni/SBA-15和納米膠囊Ni@SiO₂)的綜合表征和比較,證明了空間限域效應對抗積碳的重要性。研究結果表明,完全限域的納米膠囊催化劑在避免Ni顆粒燒結和抑制碳形成方面更有效...

【文章頁數】：89 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
中文摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述
    1.1 引言
    1.2 甲烷的轉化途徑
    1.3 甲烷二氧化碳重整反應催化劑的研究
        1.3.1 催化劑活性組分
        1.3.2 催化劑載體
        1.3.3 催化劑助劑
    1.4 甲烷二氧化碳重整反應的機理研究
        1.4.1 重整反應機理
        1.4.2 積碳機理
    1.5 催化劑結構
        1.5.1 負載型催化劑
        1.5.2 核殼型催化劑
    1.6 本論文的研究內容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗試劑和設備
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 Ni@SiO₂納米膠囊結構催化劑的制備
        2.2.2 不同Ni濃度Ni@SiO₂納米膠囊催化劑的制備
        2.2.3 不同空腔結構Ni@SiO₂納米膠囊催化劑的制備
        2.2.4 參比催化劑的制備
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.3.2 N₂ 吸脫附(N₂ adsorption/desorption)
        2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.3.4 氫氣程序升溫還原(H2-TPR)
        2.3.5 氫氣化學吸附
        2.3.6 熱重分析
        2.3.7 電感輻合等離子原子發(fā)射光譜儀(ICP-AES)
        2.3.8 拉曼光譜分析(Raman)
        2.3.9 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.3.10 能量色散X射線光譜(EDX)
    2.4 催化劑評價
第三章 具有不同空間限域效應的Ni-SiO₂催化劑對CH4-CO₂重整反應性能和抗積碳能力的影響
    3.1 引言
    3.2 催化劑評價
    3.3 催化劑表征和評價
        3.3.1 催化劑的形貌和織構特性
        3.3.2 催化劑的性能評價
        3.3.3 反應后催化劑的積碳行為
    3.4 小結
第四章 高穩(wěn)定性CH4-CO₂重整Ni@SiO₂納米膠囊催化劑的空間幾何作用分析
    4.1 引言
    4.2 催化劑評價
    4.3 催化劑表征和評價
        4.3.1 Ni@SNC催化劑的空間限域結構
        4.3.2 催化劑的性能評價
        4.3.3 Ni@SNC催化劑對積碳的幾何限域效應
    4.4 小結
第五章 Ni@SiO₂納米膠囊催化劑內腔空間對高空速CH4-CO₂重整反應的重要性..
    5.1 引言
    5.2 催化劑評價
    5.3 催化劑表征和評價
        5.3.1 具有不同內腔空間的Ni@SiO₂催化劑結構分析
        5.3.2 催化劑的性能評價
        5.3.3 反應后催化劑的積碳分析
    5.4 小結
第六章 具有空間限域效應的Co₃O₄@SiO₂核殼催化劑在N₂O催化分解反應中的應用
    6.1 引言
    6.2 實驗部分
        6.2.1 催化劑的制備
        6.2.2 催化劑的性能評價
    6.3 實驗結果與討論
        6.3.1 催化劑的性能評價
        6.3.2 催化劑結構與物化性質表征
    6.4 小結
第七章 結論
參考文獻
攻讀學位期間取得的研究成果
致謝
個人簡況及聯系方式



本文編號：3843673