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金屬摻雜的Cu-SSZ-13分子篩催化劑合成及其NH 3 -SCR催化性能研究

發(fā)布時間:2022-12-25 08:30
  隨著近年來全球經(jīng)濟(jì)的飛速發(fā)展,空氣污染問題日益嚴(yán)峻,生態(tài)環(huán)境日益惡化,尤其在像我國這樣的新興崛起的發(fā)展中國家。隨著石化燃料資源的逐漸消耗,環(huán)境污染的加重,燃油經(jīng)濟(jì)性優(yōu)良、CO2排放少和動力強(qiáng)的大型柴油車的使用逐漸受到重視。柴油車采用稀薄燃燒技術(shù),其排放尾氣中的主要污染物有氮氧化物(NOx)與固體顆粒(PM)。目前,用于柴油車尾氣中NOx凈化的最有效方法是NH3選擇性催化劑還原(NH3-SCR)。在眾多催化劑中,Cu基分子篩催化劑,如Cu-SSZ-13分子篩催化劑由于具有優(yōu)異的低溫反應(yīng)活性、出色的N2選擇性以及較寬的反應(yīng)活性窗口而受到了廣泛的關(guān)注與研究。國家的機(jī)動車排放法規(guī)日趨嚴(yán)格,開發(fā)低溫活性好、寬溫度窗口,并具備優(yōu)異水熱穩(wěn)定性及抗硫中毒性能的NH3-SCR催化劑,這對改善城市空氣質(zhì)量具有極重要的意義。本文主要從以下三方面開展研究:1.首先研究了采用一步法原位合成的不同銅含量的Cu-SSZ-13分子篩催化劑結(jié)構(gòu)及其NH3-SCR催化性能。研究結(jié)果表明,銅含量為3.25%的Cu3.25-SSZ-13分子篩催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的NH3-SCR催化性能,其NOx的轉(zhuǎn)化溫度窗口為145~490 ℃... 

【文章頁數(shù)】:98 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
致謝
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 研究背景
        1.1.1 機(jī)動車尾氣排放與污染現(xiàn)狀
        1.1.2 NO_x排放控制法規(guī)與標(biāo)準(zhǔn)
    1.2 柴油車脫硝技術(shù)的現(xiàn)狀
        1.2.1 NO_x儲存還原技術(shù)(NSR)
        1.2.2 非選擇性催化還原技術(shù)(NSCR)
        1.2.3 選擇性催化還原技術(shù)(SCR)
    1.3 NH_3-SCR催化劑
    1.4 NH_3-SCR反應(yīng)活性位的研究
    1.5 立題依據(jù)和研究內(nèi)容
        1.5.1 立題依據(jù)
        1.5.2 研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗原料與儀器
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 一步法Cu-SSZ-13分子篩催化劑的制備
        2.2.2 一步法Fe/Cu-SSZ-13分子篩催化劑的制備
        2.2.3 一步法Ti/Cu-SSZ-13分子篩催化劑的制備
        2.2.4 金屬摻雜的Cu-SSZ-13分子篩催化劑的制備
        2.2.5 水熱老化處理
        2.2.6 硫中毒處理
    2.3 催化劑的活性評價
    2.4 催化劑的表征
第三章 原位合成Cu-SSZ-13催化劑結(jié)構(gòu)及其催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 Cu-SSZ-13分子篩催化劑的NH_3-SCR活性與穩(wěn)定性
        3.2.2 Cu-SSZ-13分子篩催化劑的XRD表征與結(jié)構(gòu)精修分析
        3.2.3 Cu-SSZ-13分子篩催化劑的XPS表征結(jié)果
        3.2.4 Cu-SSZ-13分子篩催化劑的EPR表征結(jié)果
        3.2.5 Cu-SSZ-13分子篩催化劑的H_2-TPR表征結(jié)果
        3.2.6 Cu-SSZ-13分子篩催化劑的NH_3-TPD表征結(jié)果
    3.3 小結(jié)
第四章 原位合成Fe/Cu-SSZ-13催化劑結(jié)構(gòu)及其催化性能研究
    4.1 引言
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 Fe/Cu-SSZ-13分子篩催化劑的NH_3-SCR反應(yīng)活性
        4.2.2 Fe/Cu-SSZ-13分子篩催化劑的水熱穩(wěn)定性
        4.2.3 Fe/Cu-SSZ-13分子篩催化劑的抗硫中毒性能
        4.2.4 催化劑的表征結(jié)果
            4.2.4.1 X射線衍射(XRD)結(jié)果分析
            4.2.4.2 H_2-TPR結(jié)果分析
            4.2.4.3 XPS結(jié)果分析
            4.2.4.4 UV-vis DRS結(jié)果分析
    4.3 小結(jié)
第五章 原位合成Ti/Cu-SSZ-13分子篩催化劑的結(jié)構(gòu)及其催化性能研究
    5.1 引言
    5.2 結(jié)果與討論
        5.2.1 Ti/Cu-SSZ-13分子篩催化劑的NH_3-SCR性能
        5.2.2 Ti/Cu-SSZ-13分子篩催化劑的水熱穩(wěn)定性
        5.2.3 Ti/Cu-SSZ-13分子篩催化劑的抗硫中毒性能
        5.2.4 催化劑的表征結(jié)果
            5.2.4.1 XRD結(jié)果分析
            5.2.4.2 H_2-TPR結(jié)果分析
            5.2.4.3 UV-vis DRS結(jié)果分析
            5.2.4.4 XPS結(jié)果分析
    5.3 小結(jié)
第六章 離子交換法合成金屬/Cu-SSZ-13分子篩催化劑結(jié)構(gòu)及其催化性能研究
    6.1 引言
    6.2 結(jié)果與討論
        6.2.1 各金屬摻雜的Cu-SSZ-13分子篩催化劑的NH_3-SCR性能
        6.2.2 各金屬摻雜的Cu-SSZ-13分子篩催化劑的水熱穩(wěn)定性
        6.2.3 各金屬摻雜的Cu-SSZ-13分子篩催化劑的抗硫中毒性能
        6.2.4 催化劑的表征結(jié)果
            6.2.4.1 XRD結(jié)果分析
            6.2.4.2 H_2-TPR結(jié)果分析
            6.2.4.3 XPS結(jié)果分析
    6.3 小結(jié)
第七章 全文總結(jié)
參考文獻(xiàn)
作者簡介
碩士期間申請專利、發(fā)表論文和投稿情況



本文編號:3726270

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